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低共熔溶剂抑制煤自燃的机理研究

煤炭学报 2024年

作者：戚绪尧王涛张兰君胡杰辛海会梁忠秋中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室中煤科工集团沈阳研究院有限公司江苏海洋大学环境与化学工程学院

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一，论文提出了一种基于低共熔溶剂（DES）的类离子液体阻化方法。首先，采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂，分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律，在此基础上采用密度泛函... 详细信息

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一，论文提出了一种基于低共熔溶剂（DES）的类离子液体阻化方法。首先，采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂，分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律，在此基础上采用密度泛函理论分析了DES中氢键强度对煤理化性质的改性差异，推导了低共熔溶剂的阻化机制及其最佳氢键强度。研究结果表明：DES处理后煤中氢键网络被破坏重排，脂肪烃与芳香烃相对丰度增加了10% ～ 37%，脂肪烃侧链含量降低了9.38% ～ 20.65%，含氧官能团（C=O和C-O）相对丰度下降了22.88% ～ 56.94%，游离的小分子化合物和矿物质被溶出。DES处理后煤的蒸发脱附阶段质量损失和吸氧增重阶段的吸氧量减小，低温氧化阶段和热分解阶段放热量降低，减小幅度分别为8.94% ～77.51%和5.40% ～26.20%。氢键受体（HBD）中氢键受体作用点位电负性越强，与氢键供体（HBA）形成的DES团簇氢键强度越大。DES中氢键强度与煤中氢键网络破坏程度呈正相关关系，与吸氧增重阶段的吸氧量和低温氧化放热量及矿物质脱除率呈局部相关性。DES通过溶解煤中活性成分削弱煤的低温氧化强度，并通过促进氢键重排为热稳定性更高的环状氢键四聚体和OH-N氢键提高煤的断键吸热量，但过高的氢键强度将会抑制活性侧链的脱除和溶解，因此抑制煤自燃的低共熔溶剂的最佳氢键强度大小应控制在16.60 ～ 38.24 kcal/mol之间。DES对煤氧化和放热的改性结果表明其作为一种新型、可设计的廉价材料在在抑制煤自燃方面具有巨大应用前景。

关键词：低共熔溶剂煤自燃量子化学计算氢键

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矿井通风热湿提取与资源化利用方法

工程科学学报 2022年第10期44卷 1709-1718页

作者：周福宝黄荣廷辛海会菅从光中国安全生产科学研究院北京116016 中国矿业大学安全工程学院徐州221116

矿井热湿风流中储存有大量低位热能和水汽,导致井下工作环境恶劣,乏风直排造成了大量资源浪费.因此,矿井通风热湿提取与资源化利用是解决深井热害和矿井低碳转型发展的重要途径之一.受地面大气状态参数和井下热湿源的影响,井巷热湿风流... 详细信息

矿井热湿风流中储存有大量低位热能和水汽,导致井下工作环境恶劣,乏风直排造成了大量资源浪费.因此,矿井通风热湿提取与资源化利用是解决深井热害和矿井低碳转型发展的重要途径之一.受地面大气状态参数和井下热湿源的影响,井巷热湿风流参数随时间变化,实时掌握井巷热湿风流转变特征是精准提取矿井风流中低位热能的关键.本文基于热湿风网实时解算,确定了矿井关键热湿节点分布规律及变化特征;建立了冷凝热湿提取计算模型,研发了热湿风流低位冷凝余热提用技术,形成了制冷–除湿联合的低位热能原位利用系统;提出了矿井乏风集中式和关键节点分布式热湿提取与资源化利用方法,并对提热收水效果进行了实例分析,为矿井低位热能提取利用和热害治理提供了理论基础和建设思路.

关键词：矿井通风热湿风流风网解算低位热能提取冷凝余热利用

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矿井智能通风理论与技术研究进展

煤炭科学技术 2023年第1期51卷 313-328页

作者：周福宝辛海会魏连江时国庆夏同强中国安全生产科学研究院北京100012 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

矿井智能通风是我国矿山智能化建设的安全保障。为实现矿井通风智能化,基于“平战结合”原则提出了井下通风人-机-环综合信息流智能感知与交互控制的理念。并从矿井智能通风理论及架构、矿井智能通风精准监测预警、矿井通风网络实时解... 详细信息

矿井智能通风是我国矿山智能化建设的安全保障。为实现矿井通风智能化,基于“平战结合”原则提出了井下通风人-机-环综合信息流智能感知与交互控制的理念。并从矿井智能通风理论及架构、矿井智能通风精准监测预警、矿井通风网络实时解算、矿井通风故障诊断与智能决策等4个方面论述了矿井智能通风系统平台架构,通风参数精准监测新型传感器研制与布置策略优化,通风参数信息流处理方法,风网解算方法,矿井气候与通风网络耦合解算,风网解算响应与控风决策,矿井通风故障源和故障原因诊断,智能通风灾变决策关键模型等基础理论与核心技术研究进展;同时提出了全断面风量直测新方法,消除井巷断面风速分布不均导致的点风速测风误差;发展了热湿耦合的风阻自适应调节风网实时解算模型,提高了风网实时解算精度与智能通风日常运行的稳定性;建立了基于全尺寸灾变试验数据的场-区-网耦合数值解算方法,构建了煤与瓦斯突出、火灾与瓦斯爆炸的灾变演化模型,突破了矿井智能通风系统的灾变自主决策与控制的方法瓶颈;结合矿井智能通风实施案例,详细阐述了矿井智能通风在精准测风、通风设施与装备联动控制、智能防火防尘等方面的现场实施与运行过程,指出了矿井智能通风建设存在的问题与发展趋势。

关键词：矿井智能通风风网实时解算精准监测预警通风故障诊断灾变耦合解算模型

基于高能自由基化学活化的煤孔隙演化规律及增透机制研究

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采矿与安全工程学报 2023年第6期40卷 1335-1346页

作者：辛海会卢梁杨永良唐佐吴津峰徐泽怡张鹏程田文江中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

提高煤层渗透率是实现煤层瓦斯高效抽采、防治矿井瓦斯灾害的重要途径。针对瓦斯在煤结构微孔堆积、孔隙渗透率低的问题,提出孔壁反应性消解的煤结构扩孔增容思路,采用活化过硫酸盐生成羟基和过硫酸根等高能自由基活化消解煤有机结构,... 详细信息

提高煤层渗透率是实现煤层瓦斯高效抽采、防治矿井瓦斯灾害的重要途径。针对瓦斯在煤结构微孔堆积、孔隙渗透率低的问题,提出孔壁反应性消解的煤结构扩孔增容思路,采用活化过硫酸盐生成羟基和过硫酸根等高能自由基活化消解煤有机结构,分析了作用煤体的孔隙分布、孔容、比表面积及孔隙分形特征的演变规律,阐明了煤活性官能团及结构特征参数的变化规律,揭示了煤孔壁芳香结构反应性溶蚀的扩孔增容机制。结果表明,羟基和过硫酸根高能自由基活化作用煤体后,煤样的微孔增加主要集中在0.7nm以下的超微孔,且微孔扩孔作用显著,生成了大量的介孔和大孔,含瓦斯高阶烟煤介孔体积增长了50%以上,大孔体积增长了40%以上。随着煤阶增加,扩孔增容率显著提升,无烟煤介孔体积增长达到了578.91%,大孔体积增长达到了331.37%。煤的比表面积增大均在50%以上,同时处置后煤体分形维数D1增大,孔隙粗糙度增大,增加了孔隙宽度和孔隙连通性。煤侧链的甲基亚甲基含量降低,芳香环含量和芳香度显著增大,阐明了煤孔壁中侧链脂肪烃和低聚合度芳香环反应消解的扩孔增容机制。研究结果为活化过硫酸盐在煤层瓦斯增透抽采中的现场应用提供了理论基础。

关键词：煤孔隙分布高能自由基比表面积官能团增透机制

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低阶煤低温热反应特性的原位红外研究

煤炭学报 2011年第9期36卷 1528-1532页

作者：辛海会王德明许涛仲晓星中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

采用原位傅里叶红外光谱法实时测试了3种不同低阶煤的低温热反应过程,对光谱数据进行了峰面积曲线拟合处理,定量分析了低阶煤中各主要官能团的变化规律,研究了低阶煤整体活性的变化特性,进而分析了干燥温度对低阶煤干燥影响的微观机理... 详细信息

采用原位傅里叶红外光谱法实时测试了3种不同低阶煤的低温热反应过程,对光谱数据进行了峰面积曲线拟合处理,定量分析了低阶煤中各主要官能团的变化规律,研究了低阶煤整体活性的变化特性,进而分析了干燥温度对低阶煤干燥影响的微观机理。结果表明,在热的作用下,低阶煤自身进行了活跃的化学反应,甲基亚甲基先减少后增加;含氧官能团变化复杂,羟基逐渐减少,羧基由平稳到逐渐减少过渡,羰基先减少后增加;低阶煤自身活性也发生了较大的变化,主要活性官能团总量以及活性官能团所占比例都逐渐减小;低阶煤低温干燥去除外在水分对煤性质的影响,主要是热反应对低阶煤整体活性的影响,研究确定了40℃之前为最佳干燥温度。

关键词：低阶煤原位红外光谱峰拟合干燥温度

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煤自燃过程温升特性及产生机理的实验研究

采矿与安全工程学报 2012年第4期29卷 575-580页

作者：许涛王德明辛海会戚绪尧中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

为了研究煤在自燃过程中会出现温度上升突然加快所产生的原因,为煤矿现场煤炭自然火灾的防治工作提供理论依据,采用绝热法、程序升温法对北皂褐煤氧化过程中自热升温特性、耗氧、CO,CO2气体产物特性的研究,提出煤的氧化过程具有分阶段性... 详细信息

为了研究煤在自燃过程中会出现温度上升突然加快所产生的原因,为煤矿现场煤炭自然火灾的防治工作提供理论依据,采用绝热法、程序升温法对北皂褐煤氧化过程中自热升温特性、耗氧、CO,CO2气体产物特性的研究,提出煤的氧化过程具有分阶段性,主要可以分为2个阶段:低温缓慢氧化阶段和高温快速氧化阶段;并采用原位傅里叶红外光谱实时连续地采集了北皂褐煤表面主要活性官能团在氧化过程中的变化规律。实验结果表明:煤的分阶段特性主要是由于OH的反应导致的,OH反应吸热是低温阶段热量难以积聚的主要原因,当OH反应消耗殆尽时,煤中热量迅速积聚,煤温迅速升高。

关键词：分段特性煤自燃褐煤氧化过程官能团

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煤氧化过程中的自由基变化特性

煤炭学报 2010年第6期35卷 960-963页

作者：仲晓星王德明徐永亮辛海会中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

利用电子自旋共振测谱仪(ESR)研究了不同自燃倾向性的煤样常温下通干空气前后的自由基浓度变化和氧化过程中的自由基随温度的变化,并对测试结果与煤样的氧化能力进行了分析。结果表明:常温下煤与氧气接触后立即发生自由基反应使得煤中... 详细信息

利用电子自旋共振测谱仪(ESR)研究了不同自燃倾向性的煤样常温下通干空气前后的自由基浓度变化和氧化过程中的自由基随温度的变化,并对测试结果与煤样的氧化能力进行了分析。结果表明:常温下煤与氧气接触后立即发生自由基反应使得煤中自由基浓度增加,自由基浓度的增加量随原始煤样中的自由基浓度递增,但与煤样反应初期的氧化能力无直接对应关系;在氧化升温过程中不同煤的自由基浓度随温度的变化有增有减各不相同,部分煤氧化过程中的自由基浓度随温度的升高先减小后增大;煤氧化能力的强弱并不能简单以氧化过程中自由基浓度的大小或自由基增减速率的快慢来衡量。

关键词：煤低温氧化自由基变化特性

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准东二矿井煤自燃特性及其红外分析

中国安全科学学报 2012年第10期22卷 101-106页

作者：高兴生纪玉龙辛海会康延雷国网能源新疆准东煤电有限公司中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221008

为确定准东矿区煤层自燃的特性,采用色谱吸氧法和氧化动力学方法对比测试准东二矿不粘煤样的自燃倾向性。理论计算煤样的自然发火期。利用傅立叶红外光谱仪对煤样进行漫反射测试,定量分析煤中各官能团的分布特征,建立准东二矿主采煤层... 详细信息

为确定准东矿区煤层自燃的特性,采用色谱吸氧法和氧化动力学方法对比测试准东二矿不粘煤样的自燃倾向性。理论计算煤样的自然发火期。利用傅立叶红外光谱仪对煤样进行漫反射测试,定量分析煤中各官能团的分布特征,建立准东二矿主采煤层的红外简化结构模型。研究结果表明:准东二矿煤属于易自燃煤种,其最短自然发火期为37.6天;煤中有大量的脂肪烃侧链和含氧官能团等活性基团,它们是造成该矿煤样容易自燃的最根本原因。最终建立准东二矿煤样的量子化学结构模型。

关键词：自燃倾向性自燃发火期红外光谱煤结构模型煤自燃

煤自燃中的各种基元反应及相互关系:煤氧化动力学理论及应用

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煤炭学报 2014年第8期39卷 1667-1674页

作者：王德明辛海会戚绪尧窦国兰仲晓星中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

针对煤结构及其反应的复杂性,在综合分析煤中活性基团种类、结构形式及其在反应中转化特性的基础上,构建了煤自燃中的活性结构单元,采用前线轨道理论和量子化学计算分析了活性位点上的电子转移及其完整反应路径、活化能及放热量,建立了... 详细信息

针对煤结构及其反应的复杂性,在综合分析煤中活性基团种类、结构形式及其在反应中转化特性的基础上,构建了煤自燃中的活性结构单元,采用前线轨道理论和量子化学计算分析了活性位点上的电子转移及其完整反应路径、活化能及放热量,建立了煤自燃过程中的13个基元反应及其反应顺序和继发性关系,揭示了以氧气引发的持续将煤中原生结构转化为碳自由基并释放气体产物的低活化能链式循环的煤氧化动力学过程,提出了煤氧化动力学理论,阐明了煤自燃产热产物的反应机理,该理论在煤自燃倾向性鉴定和煤自燃高效化学阻化技术研究中得到了成功应用。

关键词：煤自燃前线轨道量子化学基元反应氧化动力学