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调控N中间体与一维共轭配位聚合物的相互作用促进电催化硝酸盐还原产氨

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 231-242页

作者：刘青成雪峰霍锦艳刘小芳董慧龙曾宏波徐庆锋路建美苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 常熟理工学院材料工程学院江苏常熟215500 阿尔伯塔大学化学与材料工程学院埃德蒙顿加拿大

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝... 详细信息

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝酸盐还原制氨过程涉及复杂的电子质子转移过程,在低浓度(≤100 ppm)硝酸盐条件下,硝酸盐转化率低和氨产率不足严重制约了该技术的工业应用和发展潜力.因此,开发新型的可精准调控催化中心结构的催化剂材料,并通过调控催化剂表面对含N中间体的吸附来提高硝酸盐的转化率和氨的产率,对于解决上述问题具有重要意义.本文通过过渡金属离子M^(2+)(M=Fe,Co,Ni和Cu)与1,2,4,5-苯四胺(BTA)配体配位合成了四种一维共轭配位聚合物链(1D CCPs)材料,并将其应用于电催化硝酸盐还原制备高附加值产物氨.通过改变金属离子,电催化硝酸盐还原的选择性和活性得到了提高,这些1D CCPs结构为探索电催化硝酸盐还原制氨中的结构-活性关系提供了良好的平台.反应2 h后,Cu-BTA的产氨速率达到2.28 mg h^(-1)c^(-2),该结果是已报道的低浓度硝酸盐还原产氨的较高水平,在4h内硝酸盐的转化率达到96.74%,氨的选择性为79.46%.在经过25次循环实验后,催化性能依然保持良好.密度泛函理论计算结果表明,富电子Cu中心减弱了*NO中间体π轨道向Cu的d轨道的电子转移效率,并增强了Cu d_(yz)轨道对*NO的π轨道的电子反馈作用,提升了*NO中间体的自由能,N=O键被削弱,降低了NO→*NHO的ΔG值,进一步促进了氢化反应,提高了产氨速率.此外,Cu-BTA对氨的吸附能最小,有利于活性中心表面产生的氨快速脱除,加快了吸附-催化转化-脱附循环的速率,并且降低了催化中心中毒的可能性,从而实现了高催化活性和长期稳定性.综上,由于电催化硝酸盐还原制氨过程涉及八电子九质子转移过程,因此催化剂对不同含N中间体的适度吸附能力对保证高选择性,至关重要.本研究通过中心金属离子替换调控对N中间体的吸附,构建了可靠的电催化硝酸盐还原制氨的结构-活性关系,为电催化硝酸盐转化提供了新见解.

关键词：硝酸盐还原氨合成电催化一维共轭配位聚合物吸附调控

Interface engineering via temperature-dependent self-transformation on SnS2/SnS for enhanced piezocatalysis

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第9期64卷 166-179页

作者： Wenrou Tian Jun Han Najun Li Dongyun Chen Qingfeng Xu Hua Li Jianmei Lu College of Chemistry Chemical Engineering and Materials ScienceCollaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science and TechnologySoochow UniversitySuzhou 215123JiangsuChina

Heterojunction has been widely used in vibration-driven piezocatalysis for enhanced charges separation,while the weak interfaces seriously affect the efficiency during mechanical deformations due to prepared by traditional step-by-step ***,the intimate contact interfaces with shared S atoms are ingeniously constructed in SnS_(2)/SnS anchored on porous carbon by effective interface engineering,which is in-situ derived from temperature-dependent self-transformation of SnS_(2).Benefiting from intimate contact interfaces,the piezoelectricity is remarkably improved due to the larger interfacial dipole moment caused by uneven distribution of ***,vibration-induced piezoelectric polarization field strengthens the interfacial electric field to further promote the separation and migration of *** dynamic charges then transfer in porous carbon with high conductivity and adsorption for significantly improved piezocatalytic *** degradation efficiency of bisphenol A(BPA)is 6.3 times higher than SnS_(2) and H2 evolution rate is increased by 3.8 *** with SnS_(2)/SnS prepared by two-step solvothermal method,the degradation efficiency of BPA and H2 evolution activity are increased by 3 and 2 times,*** provides a theoretical guidance for developing various multiphase structural piezocatalyst with strong interface interactions to improve the piezocatalytic efficiency.

关键词： Piezocatalysis Self-transformation Phase junction Interfacial field Polarized field

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柔性吸附材料最新研究进展

化工进展 2023年第6期42卷 2781-2798页

作者：路建美苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

近年来,具有柔性三维框架结构的吸附分离材料逐渐引起研究人员极大兴趣,其独特的动态吸附行为和富化学环境的结构框架赋予了其完全不同于传统刚性吸附材料的特性,这种特殊的柔性吸附材料在吸附分离、环境净化和传感等领域显示出巨大潜... 详细信息

近年来,具有柔性三维框架结构的吸附分离材料逐渐引起研究人员极大兴趣,其独特的动态吸附行为和富化学环境的结构框架赋予了其完全不同于传统刚性吸附材料的特性,这种特殊的柔性吸附材料在吸附分离、环境净化和传感等领域显示出巨大潜力。然而,由于研究者们缺少对柔性吸附现象的深入理解和相应的理论研究方法,该领域的发展较为缓慢。本文立足于作者自身研究工作,对柔性吸附的定义、理论发展和分类等方面的最新研究进展以及其在污染物去除、共沸物分离等方面的应用实例进行深度分析,力求为该领域发展提供相应的理论支撑。文中也指出了柔性吸附材料的产业化方向及前景,即应该努力探索柔性吸附材料大规模、高效率地处理环境中高浓度(低浓度)的液相(气相)污染物的应用前景,以此来推动柔性吸附材料的产业化。

关键词：柔性吸附弱相互作用三维框架机械形变

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微纳功能材料在环境治理中的应用

化工进展 2020年第6期39卷 2049-2065页

作者：路建美苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

介绍了处理空气和水体污染的各类吸附材料,并阐述了目前在环境治理中“强化富集/催化降解”一体化复合材料的最新研究进展。本文通过对比发现,尽管吸附材料价格便宜、稳定且易操作,对于废水和废气具有较好的吸附性能,且吸附能力可以通... 详细信息

介绍了处理空气和水体污染的各类吸附材料,并阐述了目前在环境治理中“强化富集/催化降解”一体化复合材料的最新研究进展。本文通过对比发现,尽管吸附材料价格便宜、稳定且易操作,对于废水和废气具有较好的吸附性能,且吸附能力可以通过一定的改性方法进一步提升,但存在吸附量低极易饱和、材料更换比较频繁、吸附饱和后容易造成二次污染等缺点,而催化技术是将这些污染物催化氧化成CO2和H2O等无机小分子,价格便宜、无二次污染、净化率高、能耗低。通过将吸附与催化技术相结合,可以发现吸附材料的加入成功提升了催化剂的催化效率,既可以解决吸附技术的缺点,同时保留催化技术的优点,是目前处理这些污染物最有前景的方法之一。

关键词：微纳材料吸附(作用) 催化(作用) 多功能优化环境修复

含铽-水杨酸端基聚苯乙烯的合成及荧光性能研究

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高分子学报 2008年第9期18卷 838-842页

作者：杨珍路建美苏州大学化学化工学院

利用原子转移自由基聚合能对聚合物进行设计的优点,以水杨酸为原料,通过氯磺化制得5-氯磺酰基水杨酸,以此为引发剂,CuCl/2,2′联吡啶(Bpy)为催化体系,对苯乙烯(St)的聚合进行了研究,并且将制得的聚苯乙烯与铽离子配位.结果表明,聚合反... 详细信息

利用原子转移自由基聚合能对聚合物进行设计的优点,以水杨酸为原料,通过氯磺化制得5-氯磺酰基水杨酸,以此为引发剂,CuCl/2,2′联吡啶(Bpy)为催化体系,对苯乙烯(St)的聚合进行了研究,并且将制得的聚苯乙烯与铽离子配位.结果表明,聚合反应符合对单体浓度为一级的动力学关系;聚合物分子量随转化率呈线性增加;分子量分布较窄,Mw/Mn都在1.4以下;通过1H-NMR的端基分析,扩链反应都证明了聚合具有可控性;所有结果显示该聚合反应符合原子转移自由基聚合(ATRP)的特性.IR,UV-Vis和荧光光谱表明Tb(Ⅲ)与含水杨酸端基的聚苯乙烯配位成功,当用λ=305nm光激发,此配合物发射Tb(Ⅲ)的特征荧光.讨论了引发剂的浓度对聚合体系自由基活性特征的影响以及聚合物的分子量、配位条件对荧光强度的影响.

关键词： 5-氯磺酰基水杨酸原子转移自由基聚合 Tb(Ⅲ)配合物荧光性能微波

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淀粉接枝聚乙烯胺的合成与性能研究

高校化学工程学报 2005年第1期19卷 65-70页

作者：董延茂路建美苏州科技学院化学化工系苏州大学化学化工学院江苏苏州215006 苏州大学化学化工学院

以玉米淀粉和丙烯酰胺(A M)为原料,以过硫酸钾为引发剂,分别采用两种方法合成了淀粉接枝聚乙烯胺(St-g-PVAm):方法一是先在65℃下反应3hr合成淀粉接枝聚丙烯酰胺(St-g-PAM)再进行Hofmann降解反应合成St-g-PVAm; 方法二是先合成PAM均聚... 详细信息

以玉米淀粉和丙烯酰胺(A M)为原料,以过硫酸钾为引发剂,分别采用两种方法合成了淀粉接枝聚乙烯胺(St-g-PVAm):方法一是先在65℃下反应3hr合成淀粉接枝聚丙烯酰胺(St-g-PAM)再进行Hofmann降解反应合成St-g-PVAm; 方法二是先合成PAM均聚物, 再与碱糊化淀粉混合先后在0℃和80℃下处理,使中间产物发生Hofmann降解反应,同时实现接枝共聚合成St-g-PVAm.结果表明,两种方法均可以有效地合成目标产物,其中方法一的St-g-PVAm平均接枝率为65%,方法二的St-g-PVAm平均接枝率为62%.同时,研究了合成的St-g-PVAm接枝聚合物的吸附、絮凝性能及其影响因素.结果表明,接枝共聚物对Cu2+有较好的吸附作用,其最佳吸附条件为:慢速搅拌(60～80 r(min(1),温度控制在318 K左右,St-g-PVAm颗粒直径为100～120目,溶液pH为6.0左右.

关键词：玉米淀粉接枝共聚 Hofmann降解反应聚乙烯胺吸附

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淀粉接枝聚合物的合成与性能研究

哈尔滨工业大学学报 2004年第9期36卷 1161-1163,1205页

作者：董延茂路建美鲍治宇苏州科技学院化工系江苏苏州215011 苏州大学化学化工学院江苏苏州215006

以玉米淀粉(ST)为母体,以过硫酸钾(KPS)为引发剂,合成了淀粉接枝聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(St-g-PDM),研究了接枝共聚反应的影响因素,认为最佳的反应条件为:反应体系的DM单体浓度为0 40mol/L,KPS为60mmol/L,反应温度为65℃,反应时间为3h... 详细信息

以玉米淀粉(ST)为母体,以过硫酸钾(KPS)为引发剂,合成了淀粉接枝聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(St-g-PDM),研究了接枝共聚反应的影响因素,认为最佳的反应条件为:反应体系的DM单体浓度为0 40mol/L,KPS为60mmol/L,反应温度为65℃,反应时间为3h.对淀粉接枝共聚物的吸附性能及其影响因素的研究表明,St-g-PDM吸附Cu2+离子的最佳条件为:慢速搅拌(60～80r/min),温度控制在40℃左右,共聚物颗粒直径为0 2～0 25mm,溶液pH为5 5.

关键词：玉米淀粉甲基丙烯酸二甲氨基乙酯过硫酸钾接枝共聚吸附

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内交联型高吸水性树脂的合成及性能研究

高分子材料科学与工程 1993年第4期9卷 19-22页

作者：朱秀林路建美顾梅苏州大学化工系苏州215006

采用反相乳液聚合法合成内交联型高吸水性树脂。研究了交联剂用量、丙烯酸中和度和浓度、引发剂用量对树脂性能的影响。制得的树脂吸水速度快,吸水倍数高,在4min内可吸去离子水1800(g/g)左右,吸0.9％NaCl水溶液150(g/g)左右。

关键词：高吸水性树脂乳液聚合聚丙烯酸钠

聚乙烯醇-铜(Ⅱ)络合物催化甲基丙烯酸甲酯和苯乙烯共聚合的研究

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高校化学工程学报 2004年第5期18卷 611-616页

作者：肖猛路建美张正彪朱秀林苏州大学化学化工学院江苏苏州215006

以聚乙烯醇(PVA)与氯化铜络合得到含铜量为0.114mmolg-1的配位聚合物(PVA-Cu(Ⅱ)),用IR、TG等分析方法证明聚乙烯醇和铜(Ⅱ)之间存在配位键。用该配位聚合物与亚硫酸钠水溶液组成的催化体系可引发甲基丙烯酸甲酯(MMA)和苯乙烯(St)的共聚... 详细信息

以聚乙烯醇(PVA)与氯化铜络合得到含铜量为0.114mmolg-1的配位聚合物(PVA-Cu(Ⅱ)),用IR、TG等分析方法证明聚乙烯醇和铜(Ⅱ)之间存在配位键。用该配位聚合物与亚硫酸钠水溶液组成的催化体系可引发甲基丙烯酸甲酯(MMA)和苯乙烯(St)的共聚合;用1H-NMR方法测定了共聚物的组成,采用Kelen-Tüd鰏方程求得两种单体的竞聚率在35℃下分别为rM=5.23,rS=0.07;测得单体的最高转化率为37%,并考察了温度对竞聚率的影响。

关键词：聚乙烯醇铜配位催化竞聚率