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小型催化裂化系统的研制及性能表征

环境科学学报 2024年

作者：牛红伟周家成郭皓天崔卫华余同柱盖艳波赵卫雄张为俊安徽大学物质科学与信息技术研究院中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学

为研究大气中挥发性物质对气溶胶性质的影响，设计了一种高集成度的小型催化裂化系统（Catalytic Stripper，以下简称CS）.CS系统由CS催化部件、罐状保温层、外围PID温控电路及不锈钢外壳组成，采用直流24 V供电，尺寸和质量分别为26 cm... 详细信息

为研究大气中挥发性物质对气溶胶性质的影响，设计了一种高集成度的小型催化裂化系统（Catalytic Stripper，以下简称CS）.CS系统由CS催化部件、罐状保温层、外围PID温控电路及不锈钢外壳组成，采用直流24 V供电，尺寸和质量分别为26 cm×20.2 cm×20 cm和1.96 kg.性能测试表明，PID温控效果较好，从室温升至目标温度350℃仅需6 min，精度为±1℃；CS系统的气溶胶传输效率较高，当粒径大于150 nm时，其传输效率大于90%，远优于已有的热扩散管；而且CS系统对挥发性物质的去除效率接近理想情况，可有效去除挥发组分.

关键词：催化裂化系统小型化 PID温控颗粒物传输效率挥发性

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2023年度气象联合基金项目评审简析

大气科学 2024年第3期48卷 1276-1282页

作者：何建军杨亚力刘哲杨蕾薛海乐赵卫雄旷烨国家自然科学基金委员会地球科学部北京100085 中国气象局科技与气候变化司北京100081

2023年气象联合基金共接收申请114项,经过通讯评审48项进入重点审议环节,经会评专家投票资助28项,资助率为24.8%。从项目申请来看,不同单位属性的合作申请占86%;气象联合基金与地球科学部“天气及气候系统与可持续发展”领域重点项目有... 详细信息

2023年气象联合基金共接收申请114项,经过通讯评审48项进入重点审议环节,经会评专家投票资助28项,资助率为24.8%。从项目申请来看,不同单位属性的合作申请占86%;气象联合基金与地球科学部“天气及气候系统与可持续发展”领域重点项目有明显的区别,前者技术类研究占比超50%,后者低于30%;申请人50%曾入选国家高端人才计划,气象联合基金竞争激烈。从评审和资助情况来看,通讯评审资助意见好于往年,重点审议项目平均综合评分达3.7分,与常规重点项目相当;中国科学院和高校等科研单位获资助最多,资助16项,占总资助项目的57%;平均资助强度262.7万元/项,超过了地球科学部常规重点项目的资助强度(230万元/项)。

关键词：多元投入气象联合基金大气科学国家需求成果转化

苯系物二次有机气溶胶金属有机络合物组分的表征实验研究

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环境科学学报 2024年

作者：曾志威黄明强朱敏聪张丽梅赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室

大气二次有机气溶胶（SOA）金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性，可加重灰霾污染，危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时，苯系物大气化学过程产生SOA粒子，采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物... 详细信息

大气二次有机气溶胶（SOA）金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性，可加重灰霾污染，危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时，苯系物大气化学过程产生SOA粒子，采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物的化学组分和光学性质.气溶胶激光飞行时间质谱在线测量和电喷雾电离质谱的离线验证表明，邻苯二酚类合铁（Ⅲ）、二邻苯二酚类合铁（Ⅲ）、二氯邻苯二酚类合铁（Ⅲ）是苯系物SOA粒子主要的金属有机络合物组分.氯化铁细粒子存在时，苯系物SOA粒子的吸光能力显著增强，并具有荧光特性，最大激发和发射波长约为λех/λem=704 nm/740 nm.SOA在200～1000 nm范围内的平均质量吸收系数（）在186～732 cm2·g-1之间.苯环上存在甲基和乙基等取代基时，空间位阻效应阻碍OH自由基加成到苯环上.乙烯基存在时，其C=C键与苯环C=C键形成共轭双键，乙烯基电子离域到苯环上，使其电子云密度显著增强，加合反应更易发生.苯系物SOA粒子质量浓度、、发射740 nm荧光强度呈现1,2,4-三甲苯<对-二甲苯<甲苯<乙苯<苯<苯乙烯的规律.这为大气人为源SOA金属有机络合物化学组分和光学性质研究提供了实验参考和依据.

关键词：二次有机气溶胶金属有机络合物苯系物氯化铁光学特性

基于光频梳傅里叶变换红外光谱的3.5μm附近甲醛分子宽带光谱测量

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光学学报 2024年

作者：李双双胡长进程飞虎赵卫雄方波陈杨杨娜娜韦娜娜张为俊邓伦华中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学研究生院科学岛分院中国科学技术大学环境科学与光电技术学院华东师范大学精密光谱国家重点实验室

甲醛(H2CO)是对流层中含量最多的一种醛类，也是室内环境的主要污染物，获得高质量的甲醛光谱对大气科学、室内环境监测具有重要意义。基于此，本文搭建了一套频率梳傅里叶变换红外光谱(FC-FTIR)装置，利用Herriott光学多通池在光学基... 详细信息

甲醛(H2CO)是对流层中含量最多的一种醛类，也是室内环境的主要污染物，获得高质量的甲醛光谱对大气科学、室内环境监测具有重要意义。基于此，本文搭建了一套频率梳傅里叶变换红外光谱(FC-FTIR)装置，利用Herriott光学多通池在光学基长仅为1.2米的条件下获得60米的吸收光程，最终在室温、低压条件下获得甲醛在3.5μm附近的中红外宽带光谱，谱线的波数精度优于150 MHz。通过多谱线拟合甲醛光谱得到该仪器的探测限为3×10-8cm-1Hz-1/2，对应于414 ppb的探测灵敏度。根据实测谱图反演了吸收池内甲醛浓度，得到其平均浓度为3.5 ppm，浓度不确定度为9%-11%。为了体现宽谱测量的优势能力，还测量了在大量水存在时甲醛的吸收光谱，并确定其分子浓度。本装置不仅可以在宽光谱范围内同时获得多个物质的谱图，而且耗时较短，8次测量平均的情况下在35 s的响应时间内即可获得完整的吸收谱图。相较于传统的FTIR，中红外FC-FTIR在灵敏度及分辨率相同的条件下，具有采集时间短的显著优势，有望在甲醛等分子的红外光谱测量中发挥重要作用。

关键词：中红外频率梳傅里叶变换红外光谱甲醛光学多通池宽谱

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基于磁旋转光谱技术的氧气传感器研究

光学学报 2023年

作者：刘栋沅方波赵卫雄胡晓张为俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学中国科学技术大学环境科学与光电技术学院

在全球气候变化导致大气氧气浓度持续下降背景下,为揭示青藏高原氧含量变化过程,利用氧气的顺磁性和法拉第磁光效应,研制了高精度磁旋转光谱大气氧气传感器。氧气测量选择近红外磁效应较强的13118.04 cm-1波数处PP(1)(J=1)跃迁谱线,结合... 详细信息

在全球气候变化导致大气氧气浓度持续下降背景下,为揭示青藏高原氧含量变化过程,利用氧气的顺磁性和法拉第磁光效应,研制了高精度磁旋转光谱大气氧气传感器。氧气测量选择近红外磁效应较强的13118.04 cm-1波数处PP(1)(J=1)跃迁谱线,结合Herriott光学多通池将有效吸收光程提高至7 m,使用通电螺线管线圈为测量提供180 Gauss直流磁场。基于噪声测量的信噪比分析显示装置中检偏器的最优偏转角为10°,此时系统总噪声为0.33μV/Hz1/2。最优光谱参数条件下的Allan方差评估表明,系统的探测精度为32 ppmv (1σ,60 s)。本装置可以通过使用稀土永磁体代替通电螺线管线圈,有望进一步提高磁旋转信号强度,以提升传感器性能。

关键词：光谱学磁旋转光谱技术传感器氧气

基于分子吸收的中红外量子级联激光器频率锁定技术

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光谱学与光谱分析 2023年第8期43卷 2363-2368页

作者：王春晖杨娜娜方波韦娜娜赵卫雄张为俊中国科学技术大学环境科学与光电技术学院安徽合肥230026 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学技术大学研究生院科学岛分院安徽合肥230026

量子级联激光器(QCL)具有出射功率高、覆盖范围宽等优点,在中红外探测领域发挥重要作用。由于激光器对外界环境变化的敏感性导致激光波长波动,在400 s的观测时间内频率漂移峰峰值高达180 MHz,在一定程度上限制了QCL激光器的性能,影响分... 详细信息

量子级联激光器(QCL)具有出射功率高、覆盖范围宽等优点,在中红外探测领域发挥重要作用。由于激光器对外界环境变化的敏感性导致激光波长波动,在400 s的观测时间内频率漂移峰峰值高达180 MHz,在一定程度上限制了QCL激光器的性能,影响分子光谱探测的准确度。频率锁定技术作为改善激光器运行状态最有效的方法在中红外区域得到广泛应用。该研究发展了一种基于气体分子吸收的QCL激光频率锁定技术,以5.3μm QCL激光器为例,采用调制激光波长的方法将激光频率锁定于一氧化氮(NO)分子1875.8128 cm^(-1)处的吸收峰上。介绍了误差信号的产生原理,分析了使用三次谐波信号作为误差信号用于频率锁定的优越性。使用长30 cm的单通道NO吸收池得到了高信噪比(SNR)的NO吸收信号,标定了三次谐波幅值电压与激光频率的转换系数。并对锁定过程进行详细的介绍,探究了反馈控制回路中比例、积分、微分参数设置在激光锁频过程的重要性,给定了详细的锁定参数。主动干扰激光器锁定,从扰动开始至恢复稳定的时间好于40 ms,证明了该锁定系统可以抵抗外界干扰迅速响应并保持稳定。使用误差信号的波动结合电压-频率转换系数分析了频率锁定系统的稳定性,在10 ms的积分时间下频率漂移好于673 kHz,Allan方差分析结果显示,当积分时间延长至100 s时,相对频率漂移为4.5 kHz(对应稳定度为8×10^(-11)),有效提高了激光频率的长期稳定性。这种使用直接调制激光器而不需要使用外部调制器件的方法,简化了系统复杂度的同时也提升光学探测系统的探测性能。

关键词：量子级联激光器中红外频率锁定比例、积分、微分控制波长调制技术

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基于高精度PID温控的宽带腔增强大气二氧化氮探测技术研究

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光学学报 2023年

作者：许新玉周家成刘政杨群廷徐学哲赵卫雄张为俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学环境科学与光电技术学院

本文介绍了一种基于高精度PID温控的宽带腔增强大气二氧化氮(NO2)探测技术。系统选取中心波长为460 nm的LED光源作为探测光，入射端利用双胶合透镜的直接聚焦代替传统的光纤取样耦合，结合基长为322.40 mm的高灵敏度谐振腔，实现小型化... 详细信息

本文介绍了一种基于高精度PID温控的宽带腔增强大气二氧化氮(NO2)探测技术。系统选取中心波长为460 nm的LED光源作为探测光，入射端利用双胶合透镜的直接聚焦代替传统的光纤取样耦合，结合基长为322.40 mm的高灵敏度谐振腔，实现小型化高精度的NO2监测。针对温度波动会引起LED光源光谱漂移及光强改变的问题，本文提出了一种改进型PID-卡尔曼滤波算法，实现了LED温度的快速稳定调节，耗时仅需～2分钟，温度的波动范围是±0.015℃，极大降低了LED温漂对探测性能的影响。仪器性能评估结果显示，在～2.15km的有效吸收光程下，实现了81×10-12的探测灵敏度(5s,1σ)；不同浓度的NO2对比测试表明，本系统能准确测量大气NO2，进一步验证系统的稳定性和准确性。

关键词：宽带腔增强吸收光谱二氧化氮 PID温控卡尔曼滤波

基于过氧自由基原位测量的大气臭氧光化学生成速率研究

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分析化学 2023年第2期51卷 287-295页

作者：俞辉姚易辰徐学哲韦娜娜赵卫雄张为俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学研究生院科学岛分院中国科学技术大学环境科学与光电技术学院

过氧自由基(HO2和RO2)是挥发性有机物大气氧化反应过程中的重要中间体，在大气一次污染物降解和二次污染物形成过程中起着承上启下的关键作用，因此，过氧自由基的外场准确测量对研究大气化学反应机理和大气污染成因具有重要意义。本研... 详细信息

过氧自由基(HO2和RO2)是挥发性有机物大气氧化反应过程中的重要中间体，在大气一次污染物降解和二次污染物形成过程中起着承上启下的关键作用，因此，过氧自由基的外场准确测量对研究大气化学反应机理和大气污染成因具有重要意义。本研究利用宽带腔增强吸收光谱-化学放大过氧自由基测量装置，原位在线测量了大气中总过氧自由基(RO2*=HO2+RO2)的浓度，结合NO的测量，实现了臭氧光化学生成速率(P(O3))的实时快速测量。利用此装置对2021年淮北市夏季臭氧光化学生成速率进行了研究，结果表明，本地夏季过氧自由基日均峰值体积比为75×10–12(V/V)，臭氧生成速率日均峰值为14×10–9(V/V)/h，臭氧生成速率对NO的变化更敏感。此外，在污染时段，臭氧光化学生成速率提升显著，对当地臭氧浓度具有重要影响。

关键词：过氧自由基宽带腔增强化学放大外场测量臭氧生成速率

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O_(3)生成特征

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环境科学 2023年第4期44卷 1974-1984页

作者：俞辉韦娜娜徐学哲刘芊芊姚易辰赵卫雄张为俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所合肥230031 中国科学技术大学研究生院科学岛分院合肥230026 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院合肥230026

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO_(2)^(*)·(RO_(2)·+HO_(2)·)体积分数进行监测,并结合O_(3)和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O_(3)生成速率和O_(3)生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由... 详细信息

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO_(2)^(*)·(RO_(2)·+HO_(2)·)体积分数进行监测,并结合O_(3)和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O_(3)生成速率和O_(3)生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^(-12),日间RO_(2)^(*)·与太阳辐射强度、温度和O_(3)呈明显的相关性.利用实测RO_(2)^(*)·和NO,获得合肥市西郊夏季O_(3)生成速率,日间峰值为10.6×10^(-9)h^(-1),O_(3)生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_(x)(NO+NO_(2))反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥市西郊夏季O_(3)生成敏感进行了分析,结果显示O_(3)生成敏感具有明显日变化.早晨O_(3)生成为VOCs控制区,上午O_(3)生成为VOCs-NO_(x)协同控制区,下午转变为NO_(x)控制区.

关键词：臭氧(O_(3)) 总过氧自由基(RO*2·) 臭氧生成速率臭氧生成敏感性合肥市西郊夏季

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