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Ni/高岭土强化含碳固体废弃物水蒸气气化产氢特性研究

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Ni/高岭土强化含碳固体废弃物水蒸气气化产氢特性研究

作者：顾林林重庆科技学院

学位级别：硕士

固体废弃物是一种可再生资源,将其与水蒸气气化不仅能缓解空气污染、温室效应等问题,还能制取氢能。含碳固体废弃物水蒸气气化制取氢气已经引起了全球的广泛关注,为实现碳中和提供了一条潜在可行的路径,对推动固体废弃物“资源化、减量... 详细信息

固体废弃物是一种可再生资源,将其与水蒸气气化不仅能缓解空气污染、温室效应等问题,还能制取氢能。含碳固体废弃物水蒸气气化制取氢气已经引起了全球的广泛关注,为实现碳中和提供了一条潜在可行的路径,对推动固体废弃物“资源化、减量化、无害化”处理具有重要的意义。目前研究学者针对不同类别废弃物制氢能力和催化气化产气分布和产率的特征的研究还不够深入,并且气化反应CO选择性较低,限制了氢气的产生。本文针对以上问题开展研究,有效促进含碳固废资源的利用和定向产氢,推进含碳固体废弃物水蒸气气化制氢技术发展。本课题第一部分选择柑橘皮、PET、废弃轮胎、废纸、松木屑典型固废作为研究对象,选取天然固体酸高岭土为载体制备Ni/高岭土催化剂,在两段式固定床催化气化实验系统开展实验,探究五种含碳固体废弃物水蒸气催化气化产气分布和产率的特征。选择气化性能最优的柑橘皮为第二部分研究对象,结合BET、XRD、XPS、H-TPR、SEM和TEM表征分析,考察不同载体活化温度、催化剂焙烧温度、还原温度和Ni负载量下镍基与高岭土载体相互作用及不同镍基结构上柑橘皮水蒸气重整的反应性能,探究Ni/高岭土强化含碳固体废弃物水蒸气气化反应规律的影响和主要原因,提高氢气产率。最后通过对气化参数的改变,分析不同水碳比(S/C)与反应温度下催化性能最优的10%Ni/高岭土对柑橘皮气化产气特性的影响,探究10%Ni/高岭土对柑橘皮气化产氢演变过程和关键动力学参数的影响。研究获得的主要结论如下:(1)对比了五种典型含碳固体废弃物组分的气化特征,并阐明了柑橘皮碳转化率和氢气产率高于其余四种组分的原因。柑橘皮的碳转化率最高,高达83.91%,其次是松木屑废纸、塑料和废旧轮胎,分别为69.63%、68.88%、46.15%和21.71%。同样,柑橘皮气化生成的H体积浓度最高,超过53%。相较于其余四种类型的废弃物而言,柑橘皮热解时产生了高反应活性的焦炭,使得柑橘皮气化反应的碳转化率和氢气产率更高。此外,柑橘皮完成气化反应所需时间最短,仅需40min,更适合与水蒸气发生气化反应,其生成的H产率也最高,超过34mmol/g。(2)阐明了高岭土活化温度、催化剂焙烧温度和还原温度以及Ni负载量对高岭土表面微观物理结构和镍团簇粒径、分散性和载体与Ni相互作用的影响规律。较低的高岭土活化温度,有利于高岭土载体中微孔数量的减少,造成比表面积由16.56m/g变为18.28m/g,孔径由0.07nm扩大至0.12nm,进而提高了催化剂的催化性能,提高氢气产率。焙烧温度对镍/高岭土催化性能的影响与负载金属与载体的相互作用有关,当焙烧温度过高时,Ni O发生团聚,形成尺寸较大的结晶颗粒,同时与AlO的作用力增强,形成Ni AlO尖晶石,从而使其更难还原。H-TPR表明焙烧温度过高为900℃时主要还原峰出现温度由382℃提高至429℃,尖晶石的存在使Ni物种更难被还原,降低催化剂的性能,造成H产率的下降。适当提高还原温度有助于镍团簇分散更均匀,抑制镍团簇尺寸变大并发生团聚,对碳转化率有促进作用,有利于反应向生成CO方向移动,提高H产率。负载量为10%时,Ni对该反应体系具有优异的催化性能,其优异的性能主要是Ni在载体表面生成了能促进裂解焦油中碳碳键和碳氢键的Ni(111)晶面导致的,此时反应的碳转化率高达80.54%,氢气产率为63.79mmol/g,10%为镍最佳负载量。(3)阐明了不同S/C和反应温度下10%Ni/高岭土强化柑橘皮水蒸气气化产氢特性。随着S/C的上升,H产率和碳转化率在S/C=14.4时达到最大值63.98mmol/g和84.91%,但S/C的进一步增加导致H产率和碳转化率下降。水碳比为14.4时,随着反应温度的升高,H产率在反应温度为800℃时达到最大值,进一步提高反应温度会抑制氢气的产生。温度小于800℃时,随着温度的升高,CO选择性下降,而碳转化率和H产率上升,说明在此反应条件下,H产率对碳转化率的变化更为敏感。温度大于800℃时,随着温度的升高,碳转化率保持较高水平,而CO选择性和H产率下降,说明CO选择性对H产率有更大的影响。10%Ni/高岭土参与反应时,将更多的固定碳转化为气体,氢气瞬时产率也由空白实验的4.26mmol/(g·min)提高到5.12 mmol/(g·min)。通过“体积模型”和“收缩核心模型”线性拟合计算,可以发现10%Ni/高岭土催化剂可以将活化能分别由19.08KJ/mol和18.48KJ/mol降到9.19KJ/mol和7.90KJ/mol,提高反应速率,有效的促进反应的进行。

关键词：水蒸气气化柑橘皮改性 Ni/高岭土氢气

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论海外学界的中国小说评点研究

文艺理论研究 2023年第3期43卷 150-159页

作者：林莹同济大学人文学院上海市杨浦区200092

海外学界对中国小说评点的译介始于鸦片战争前夕,真正意义上的学术研究则在20世纪中叶起步,并于20世纪末与国内研究盛势相呼应。海外中国小说评点研究的传统和贡献因地缘而异。欧洲的早期译介促进了特定小说评本的通行,所藏评本的陆续... 详细信息

海外学界对中国小说评点的译介始于鸦片战争前夕,真正意义上的学术研究则在20世纪中叶起步,并于20世纪末与国内研究盛势相呼应。海外中国小说评点研究的传统和贡献因地缘而异。欧洲的早期译介促进了特定小说评本的通行,所藏评本的陆续发现为研究提供了文献基础。北美在评点综合与专题研究方面的理论引领有目共睹。日本学者重视评点与版本、出版的关联,韩国学者对冯梦龙、陆云龙和朝鲜汉文小说等评点议题独有心得。越南汉文小说及喃传虽受中国小说评点的影响,但相关研究却付之阙如。新加坡、马来西亚、泰国、澳大利亚的评点研究相对倚赖学者的个人志趣。系统地整理、评价和利用海外研究成果,是在新时期推进小说评点研究的题中之义。

关键词：小说评点海外学界研究

Fe/Ni掺杂氮碳基复合纳米材料的制备及其电催化性能研究

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Fe/Ni掺杂氮碳基复合纳米材料的制备及其电催化性能研究

作者：党林林西安工业大学

学位级别：硕士

全球日益严重的化石能源危机和环境污染问题,加剧了人类对清洁可持续能源的需求,燃料电池、电解水装置和金属空气电池等新型绿色能源转化和存储装置迅速发展。铂(Pt)、铱(Ir)和钌(Ru)等贵金属及贵金属氧化物催化的电化学氧气还原(ORR)... 详细信息

全球日益严重的化石能源危机和环境污染问题,加剧了人类对清洁可持续能源的需求,燃料电池、电解水装置和金属空气电池等新型绿色能源转化和存储装置迅速发展。铂(Pt)、铱(Ir)和钌(Ru)等贵金属及贵金属氧化物催化的电化学氧气还原(ORR)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)是目前商用燃料电池、电解水和金属空气电池的工作基础。贵金属催化材料成本高昂、稳定性差、易中毒,成为抑制绿色清洁能源体系发展的瓶颈。价格低廉、来源广泛、具有特殊电子结构的过渡金属材料,是贵金属催化剂最有希望的替代者。但对实际应用而言,过渡金属材料的催化活性和催化稳定性仍有待提高。纳米碳材料具有比表面积大、结构稳定、导电性好等特点,纳米碳材料与过渡金属催化剂复合,是提升过渡金属材料催化活性和催化稳定性的有效方法。值得注意,过渡金属催化剂与纳米碳材料的结合方式是决定其催化活性和稳定性重要因素之一。有机化合物结构明确,含有丰富官能团,本论文选择合适的有机官能团/化合物,通过非共价键络合金属离子,形成纳米碳材料前驱体;或利用有机官能团对过渡金属团簇/纳米碳复合材料进行二次络合,以控制过渡金属与纳米碳材料的结合方式,提高材料的催化活性和催化稳定性,并建立性能优异的金属空气电池。研究内容主要包含以下三个方面:1、采用有机/无机双模板结合二次高温热解工艺,制备了FeN均匀分散并被多孔氮掺杂纳米碳包覆的Fe-C-N材料。多孔结构、碳包覆、均匀分散和氮掺杂协同作用,提高材料的催化活性、催化稳定性和抗毒性。热解温度为800℃的Fe-C-N-800在0.1 M KOH、0.5 M HSO以及0.5 M HPO溶液中均表现出优异的ORR活性和抗甲醇、抗SCN毒化性能。此外,其OER催化性能接近商用氧化依(Ir O)。优异的多功能催化性能、抗毒性以及广泛的p H值适用性,为过渡金属催化剂的实际应用奠定基础。2、发展熔融法自组装法,将富含氨基和羟基的有机配体与金属离子组装成共晶混合物。共晶混合物高温热解后得到多孔的铁镍共掺杂氮碳基纳米碳催化剂(Fe-Ni-N-C)。熔融法自组装法不适用溶剂,既有利于增加有机配体与金属离子的络合强度,也有利于增加有机配体分子之间的相互作用。得益于熔融自组装,前驱体热解后获得了空心裂球堆积的泡沫结构,且Fe、Ni纳米颗粒的尺寸低至亚纳米尺度,这样的结构赋予Fe-Ni-N-C优异的催化性能。研究结果表明,热解温度900℃的Fe-Ni-N-C-900的OER催化性能超过了商用Ir O;热解温度800℃的Fe-Ni-N-C-800催化ORR的半波电位接近于商用Pt/C,且具有高抗毒性和稳定性。Fe-Ni-N-C-800组装的锌空气电池的功率密度和容量高达647.78m W·cm和1161.5 m Ah·g,远超于商用Pt/C+Ir O基锌空气电池(545.94 m W·cm和610.3m Ah·g)。3、碳前驱体与过渡金属盐络合物的高温热解,是目前制备过渡金属/纳米碳复合材料的主流方法。高温热解过程中,过渡金属纳米颗粒的聚集,是复合材料催化性能差的主要因素。针对这个问题,本论文独辟蹊径,采用含有丰富缺陷的氮化碳(CN)与铁纳米粒子/纳米碳材复合材料进行二次湿法络合,有效提高了碳基体中的Fe团簇分散性,形成单原子铁催化剂Fe(SAs)@C@CN-10,其OER催化性能超过了商用Ir O,这为单原子催化剂的合成开拓了便捷的新途径。

关键词： Fe、Ni共掺杂 Fe掺杂氮碳基材料电催化水解反应氧气还原反应锌空气电池

基于深度学习的小样本滚动轴承故障诊断方法研究

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基于深度学习的小样本滚动轴承故障诊断方法研究

作者：薛林林兰州理工大学

学位级别：硕士

旋转机械是现代工业生产中最重要的部件之一,被广泛应用于航空航天、高速列车等现代工业生产设备中。因此,对该类装置的核心部件—滚动轴承进行在线监测和实时诊断,对于保障装置运行的安全性与稳定性有着至关重要的现实意义。近年来,基... 详细信息

旋转机械是现代工业生产中最重要的部件之一,被广泛应用于航空航天、高速列车等现代工业生产设备中。因此,对该类装置的核心部件—滚动轴承进行在线监测和实时诊断,对于保障装置运行的安全性与稳定性有着至关重要的现实意义。近年来,基于数据驱动的智能故障诊断方法得到了广泛应用。然而,在实际工业生产中,旋转机械通常在无故障状态下运行,采集到的故障样本极为有限,致使训练出的故障诊断模型往往会出现过拟合或欠拟合等现象,且可靠性较低。因此,如何使模型在小样本条件下取得较好且稳定的分类效果,已成为目前亟待解决的问题。基于上述问题,本论文以滚动轴承为研究对象,以卷积神经网络和迁移学习为基础,对滚动轴承故障数据的分类方法开展研究工作。主要内容如下:(1)针对滚动轴承传统故障诊断方法在小样本或跨工况条件下精度较低的问题,提出了一种基于马尔科夫转移场和多维卷积神经网络的故障诊断模型。首先使用马尔科夫转移场进行维度变换,将时间相关性保存在时间序列图像中;然后,提出多维注意力机制以同时提取特征通道信息和位置信息,并将其与所提出的ERelu激活函数一同嵌入多维卷积神经网络中,用以构建多维卷积神经网络模型,在充分提取故障特征信息的同时,加快模型的收敛速度;最后,将所得二维图像输入到模型中,并输出分类结果。所提方法在凯斯西储大学轴承数据集和MFS轴承数据集上进行了实验验证,实验结果表明,所提方法在跨工况及小样本条件下具有更高的故障诊断精度和更强的泛化能力。(2)针对滚动轴承在小样本及跨工况条件下故障诊断性能不佳的问题,提出一种基于自校准坐标注意力机制与多尺度卷积神经网络的小样本滚动轴承故障诊断方法。自校准坐标注意力机制通过两个并行的信息生成路径分别在通道维度和空间维度上生成不同的权重,并通过自校准操作增大网络的感受野,在有效提升特征辨识度的同时,消除因特征压缩造成的位置信息丢失的问题;同时,构建一种新型多尺度卷积神经网络结构,该结构在提取多尺度特征信息的同时,大幅度减少神经网络模型的参数量,进而节省模型的训练时间。所提方法在两个数据集上进行了故障诊断实验,实验结果证明了该方法的有效性。(3)为解决实际应用中滚动轴承故障训练样本严重不足的问题,提出一种基于改进残差神经网络与迁移学习的小样本滚动轴承故障诊断模型。首先,该模型将挤压与激励网络嵌入到一维残差神经网络中,增加了模型的特征提取能力;其次,使用源域数据对所搭建改进残差神经网络模型进行训练,确定模型结构和参数,并使用L2正则化和Dropout机制抑制过拟合;然后,引入迁移学习,冻结使用源域数据训练好的部分模型参数,使用少量目标域数据对模型的全连接层参数进行微调;最后对不同类别的样本进行分类。该方法在两组不同来源数据集上进行了实验验证,实验结果表明,在不同实验条件下,所提方法与其他方法的实验结果进行比较,其均具有更高的故障诊断准确率和更强的鲁棒性。

关键词：滚动轴承故障诊断小样本卷积神经网络迁移学习

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硅负极材料嵌锂行为及结构演变计算模拟研究

硅负极材料嵌锂行为及结构演变计算模拟研究

作者：陈林林北方工业大学

学位级别：硕士

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破除西方文明中资本逻辑对文化自信的影响

毛泽东邓小平理论研究 2022年第11期 42-46,108页

作者：赵林林福州大学马克思主义学院

文化自信在以中国式现代化推进中华民族伟大复兴征程中具有独特的历史地位和价值意蕴,破除资本逻辑对文化自信的消极影响意义重大。西方文明观的资本逻辑及其实质是为资本增殖服务;在市场经济发展过程中,资本逻辑容易滋长拜物教、消费... 详细信息

文化自信在以中国式现代化推进中华民族伟大复兴征程中具有独特的历史地位和价值意蕴,破除资本逻辑对文化自信的消极影响意义重大。西方文明观的资本逻辑及其实质是为资本增殖服务;在市场经济发展过程中,资本逻辑容易滋长拜物教、消费主义和崇洋媚外等社会心态,这些文化现象冲击了我们的文化自信。为破除资本逻辑对文化自信的消极影响,我们需要在坚持中国式现代化过程中推进文化自信自强,在繁荣发展文化事业和文化产业中坚定文化自信。

关键词：文化自信资本逻辑拜物教消费主义中国式现代化

区域服务贸易协定与制造业隐含碳排放:效应及其影响机制

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经济管理 2023年第2期45卷 5-22页

作者：林僖林祺上海大学经济学院上海200444 浙江财经大学金融学院浙江杭州310018

缔结区域服务贸易协定来逐步推进服务贸易自由化是促进制造业绿色转型和低碳化发展的重要途径。本文利用1995—2009年40个经济体的投入产出数据、环境账户数据和区域服务贸易协定通报数据,系统考察了区域服务贸易协定对缔约方制造业隐... 详细信息

缔结区域服务贸易协定来逐步推进服务贸易自由化是促进制造业绿色转型和低碳化发展的重要途径。本文利用1995—2009年40个经济体的投入产出数据、环境账户数据和区域服务贸易协定通报数据,系统考察了区域服务贸易协定对缔约方制造业隐含碳排放的影响方式及作用机制。结果表明,区域服务贸易协定显著降低了缔约方制造业的隐含碳排放水平。机制分析表明,区域服务贸易协定通过碳排放跨境转移的直接渠道,以及能耗效应、技术效应和替代效应三条间接渠道共同影响缔约方制造业的隐含碳排放水平。异质性分析表明,区域服务贸易协定缩小了缔约方不同制造业部门间的隐含碳排放差距,但是这种碳排放削减效应存在明显的行业异质性。此外,缔约方制度环境异质性对区域服务贸易协定的制造业隐含碳排放削减效应的发挥也具有差异化影响。最后,区域服务贸易协定不仅在缔约方不同制造业之间形成碳减排的循环“正反馈效应”,还有效降低了邻近经济体和高价值链关联度经济体的制造业隐含碳排放水平。本文的研究为中国进一步通过推进区域服务贸易自由化进程来降低制造业的隐含碳排放水平,进而实现制造业的绿色低碳发展提供了重要的实证基础和政策参考。

关键词：区域服务贸易协定制造业隐含碳排放影响机制异质性效应外溢渠道

费希特与诺瓦利斯哲学关系探析:从想象力入手

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云南大学学报（社会科学版） 2023年第1期22卷 22-30页

作者：毛林林山东大学哲学与发展学院济南250100

费希特作为浪漫主义公认的先驱,其对浪漫主义的影响仍然处在讨论之中。本文试图从想象力概念入手,通过阐释想象力在费希特和诺瓦利斯哲学理论中的结构与功能,以及由此导致的与理性主义的理性观和自由观的差别,表明费希特对诺瓦利斯的影... 详细信息

费希特作为浪漫主义公认的先驱,其对浪漫主义的影响仍然处在讨论之中。本文试图从想象力概念入手,通过阐释想象力在费希特和诺瓦利斯哲学理论中的结构与功能,以及由此导致的与理性主义的理性观和自由观的差别,表明费希特对诺瓦利斯的影响和二者理论气质上的切近。同时,本文认为对二者关系的澄清,也能在一定程度上说明观念论向浪漫主义转折的理论逻辑。

关键词：费希特诺瓦利斯想象力理性

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落叶松特殊润湿性表面的制备及多功能性研究

落叶松特殊润湿性表面的制备及多功能性研究

作者：徐林林南京林业大学

学位级别：硕士

木材具有加工简易、机械强度高、可持续利用等优点,而一直被广泛使用。但木材本身存在一定的局限性,羟基的存在使木材表面容易吸收水分。水分的吸收和蒸发还会导致木材的干缩湿胀,从而产生开裂、翘曲和变形等现象。为了克服木材的固有缺... 详细信息

木材具有加工简易、机械强度高、可持续利用等优点,而一直被广泛使用。但木材本身存在一定的局限性,羟基的存在使木材表面容易吸收水分。水分的吸收和蒸发还会导致木材的干缩湿胀,从而产生开裂、翘曲和变形等现象。为了克服木材的固有缺陷,延长木材的使用寿命,学者们通过各种技术手段以制备出疏水木材,并根据需求赋予其多功能性。自然界中许多生物表现出特殊的表面润湿性,基于他们的结构特征可以制备出仿生的特殊润湿性表面。构筑多功能特殊润湿性木材表面,不仅能够弥补木材的固有缺陷,改善木材的尺寸稳定性,提高其防腐抗菌性能,还能够拓宽木材的应用领域。氧化锌是一种成本较低且环保的材料,具有抗菌、光催化等功能,与木材复合可使木材具有优良的疏水性。然而,目前超疏水木材的研究还存在一些问题亟需解决,比如疏水层与基材界面结合较弱、疏水层耐候耐久性较差、疏水处理成本较高等。本论文以针叶材落叶松为研究对象,通过水热法在落叶松表面沉积纳米氧化锌,重点围绕氧化锌木材的润湿性进行研究。对于制备超疏水木材表面以及可逆润湿性表面,主要研究和讨论了预处理方式对氧化锌木材润湿性以及耐久的影响;对于构筑亲水-疏水不均匀润湿性木材表面,主要探究了实现不均匀润湿性的最佳水热反应条件;对于获得超疏水抗菌木材,主要探索和讨论了氧化锌的形貌对抗菌性能的影响以及抗菌机理。本文具体的研究方法与成果包括:(1)通过优先对木材进行不同工艺和条件的预处理(水热预处理、酸预处理、碱预处理),随后采用水热法在预处理木材表面生长纳米氧化锌,无需后续处理,制备出超疏水木材,并测试了其疏水表面的耐久性能以及自清洁能力。测试结果显示,经预处理过的氧化锌木材表面接触角大于150°,表现出超疏水性能。SEM图像中观察到与未预处理木材相比,木材经预处理后表面粗糙度增加,纳米氧化锌分布更为密集,其中水热预处理木材表面氧化锌呈棒状结构排列。磨损和光照测试结果表明水热预处理木材表面抗磨损性能以及耐光老化性能最佳。此外,发现了超疏水氧化锌木材不仅具有优异的自清洁能力,其表面润湿性还能够在光照与加热的切换下发生可逆转变。超疏水木材表面经过光照6 h后,表面润湿性转变为超亲水状态,经过150C加热30 min后又恢复超疏水状态,并且这种润湿性转换过程重复进行5次,木材表面仍具有较好的可逆润湿性能。(2)基于木材本身特有的早材和晚材之间的结构差异,通过水热法在木材表面沉积纳米氧化锌颗粒,制备出亲水-疏水不均匀润湿性木材表面。通过单因素实验法,分别以水热温度(80C、90C、100C、110C)和时间(1 h、4 h、6 h、10 h)为控制变量,筛选出氧化锌最佳生长条件,以达到氧化锌在木材早材和晚材区域不均匀分布的效果。SEM测试显示纳米氧化锌的结构受水热温度和时间的影响,在木材早材和晚材区域的分布存在差异,同一水热反应条件下,氧化锌更多分布在早材。并且在水热温度为90C,时间为4 h时,木材早材和晚材上氧化锌颗粒的分布差异最明显。XRD和FTIR等测试结果表明了木材表面成功负载氧化锌颗粒,通过EDS观察到锌元素在木材早材和晚材上不均匀分布,锌在早材上的分布明显多于晚材。表面润湿性测试中得到,制备出的木材早材接触角为(129.3±5.5)°,呈疏水性,而晚材接触角为(57.0±8.0)°,呈亲水性,早材和晚材具有明显的润湿性差异。(3)通过在预处理木材进行水热处理的过程中添加不同浓度的聚乙烯亚胺(PEI)制备出超疏水抗菌木材,并探究了PEI浓度对纳米氧化锌颗粒形貌的影响。对氧化锌木材表面进行了接触角、自清洁、耐久性等测试,并通过抑菌圈法观察了氧化锌木材的抗菌能力。SEM结果显示,未添加PEI的氧化锌结构呈六棱柱状,随着PEI浓度的增加,氧化锌的粒径变小。当添加6 mmol/L PEI时,氧化锌变为锥形结构。接触角测试结果显示氧化锌木材接触角大于150°,具有超疏水性,并且这些超疏水木材还具有自清洁能力和较好的耐久性能。抗菌性能测试结果显示添加6 mmol/L PEI得到的超疏水氧化锌木材抗菌性能更佳,并且对比革兰氏阴性菌E.coli,氧化锌对革兰氏阳性菌S.aureus的抗菌活性更好。

关键词：落叶松氧化锌超疏水亲水-疏水抗菌