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乙丙共聚物的微结构测定及调控

高分子学报 2013年第12期23卷 1492-1500页

作者：穆景山李悦生宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理和化学国家重点实验室长春130022

研究了[N,O]螯合钒(Ⅲ)催化剂([PhN C(CH3)CH C(Ph)O]VCl2(THF)2(2a),[PhN CHC6H4O]VCl2(THF)2(2b)和[PhN CHC(Ph)CHO]VCl2(THF)2(2c)催化乙烯和丙烯的共聚合行为.聚合得到了不同丙烯插入率(0 mol%~20 mol%)和较窄分布(M w/M n<3.0)的聚合物.借助高温核磁13CNMR和高温GPC对所得聚合物的共单体插入率、序列结构、分子量及分布进行测试.研究表明,助催化剂、再活化剂、聚合温度以及反应时间等条件对聚合活性、聚合物分子量以及共单体插入率有重大影响.通过计算亚甲基序列分布(x i)以及聚合物链中连续亚甲基数均序列长度n0和n2+,证实了上述条件还能够对聚合物微结构起到微调作用.此外,虽然催化剂的共聚合活性相当,而且所得聚合物中共单体插入率也很接近,但是通过比较不同催化剂所获的聚合物的x i,n0和n2+,所得聚合物的序列结构却有明显差别,2a催化体系最不容易发生单体的反向插入,而且链结构中存在更多长的亚甲基序列.通过Fineman-Ross方法计算出单体的竞聚率乘积r E×r P≈1.0,说明共单体的插入不受链末端单体单元种类的影响,使得k11/k12=k21/k22,催化剂2a^2c均能催化乙烯与丙烯共聚合得到理想的无规共聚物.

关键词：共聚合序列分布竞聚率无规共聚物

孔道结构修饰的Ziegler-Natta催化剂设计与高抗冲低缠结UHMWPE的制备

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化工学报 2023年第3期74卷 1092-1101页

作者：刘倩曹禹周琦穆景山历伟宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211 宁波工程学院材料与化学工程学院浙江宁波315211 浙江大学宁波科创中心浙江宁波315100 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310030

从SiO_(2)载体孔道修饰的角度出发,向多级孔道中同时引入聚苯乙烯(PS)和聚倍半硅氧烷(POSS),形成功能化复合载体,并用于负载TiCl4,制备SiO_(2)/PS/POSS/TiCl4负载型催化剂。采用热重分析、N2等温吸附脱附、扫描电镜、漫反射红外光谱等... 详细信息

从SiO_(2)载体孔道修饰的角度出发,向多级孔道中同时引入聚苯乙烯(PS)和聚倍半硅氧烷(POSS),形成功能化复合载体,并用于负载TiCl4,制备SiO_(2)/PS/POSS/TiCl4负载型催化剂。采用热重分析、N2等温吸附脱附、扫描电镜、漫反射红外光谱等手段对修饰前后催化剂的结构进行表征,发现利用苯乙烯的原位聚合能够向SiO_(2)多级孔道,尤其是微孔中引入PS,孔道内PS链段的溶胀行为导致聚合时乙烯传质阻力增大,聚合活性降低。向SiO_(2)多级孔道中引入POSS,由于POSS分子的空间位阻,其只能进入SiO_(2)大孔中,初生态聚乙烯分子链缠结程度降低有限。而将PS与POSS共同引入催化剂各级孔道中,PS与POSS能够产生良性协同作用,能够以高活性制备低缠结的超高分子量聚乙烯,显著提升了产品的抗冲击强度。最后通过降低孔道内TiCl_(4)的负载量,进一步稀释催化剂活性中心,实现聚乙烯活性链解缠结的过程强化。当钛含量降至2.65%时,聚合活性、抗冲击强度和链缠结程度均达到最佳。

关键词： Ziegler-Natta催化剂聚乙烯冲击性能链缠结过程强化

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三苯胺衍生物的光物理行为及光电转换聚合物的性能研究

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三苯胺衍生物的光物理行为及光电转换聚合物的性能研究

作者：穆景山黑龙江大学

学位级别：硕士

本文首先以二苯胺、苯胺、对硝基苯胺为原料，加入对氟硝基苯在一定条件下缩合生成了4-硝基-三苯胺、4，4′-二硝基-三苯胺及4，4′，4″-三硝基-三苯胺。然后用Pd-C催化，将硝基取代三苯胺加氢还原得到4-氨基-三苯胺、4，4′-二胺基-... 详细信息

本文首先以二苯胺、苯胺、对硝基苯胺为原料，加入对氟硝基苯在一定条件下缩合生成了4-硝基-三苯胺、4，4′-二硝基-三苯胺及4，4′，4″-三硝基-三苯胺。然后用Pd-C催化，将硝基取代三苯胺加氢还原得到4-氨基-三苯胺、4，4′-二胺基-三苯胺及4，4′，4″-三氨基-三苯胺。测试了各种三苯胺衍生物在不同极性溶剂、温度、浓度和猝灭剂时的荧光光谱和吸收光谱，研究了其光物理性能。从分子设计入手，在苝四酸二酐和萘四酸二酐分子上引入三苯胺基团，即用苝(萘)四羧酸二酐分别与4-氨基-三苯胺、4，4′-二胺基-三苯胺及4，4′，4″-三氨基-三苯胺反应，合成了一系列新型染料敏化剂。通过元素分析和傅立叶变换红外(FTIR)等方法表征了酰亚胺衍生物的分子结构;热重分析(TGA)、差热分析(DSC)研究表明其具有良好的热稳定性;紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和循环伏安法(CV)研究了三苯胺结构基团的引入对酰亚胺衍生物的分子能级结构的影响规律，发现三苯胺基团的引入改变了整个染料体系的能级结构，染料的最低未占有轨道(LUMO)能级下降，激发态能级与二氧化钛导带能级相近，轨道发生相互偶合，更利于电子的传递;用UV-Vis、荧光光谱仪(PL)和分子构象模拟等手段研究了引入三苯胺基团对酰亚胺衍生物分子聚集方式的影响规律，证明各苝(萘)酰亚胺衍生物形成了非共面结构。制备了TiO纳米晶多孔膜电极，以合成的各种酰亚胺衍生物为染料对其进行光敏化，组装了电池器件。观察到敏化后的太阳能电池在可见光区域有很强的光电流响应，在90mW／cm的白光照射下，器件的短路光电流为0.23mA／cm，开路光电压为300mV，填充因子48％，400nm波长处的光电转换效率(IPCE)达到45％，总效率为0.033％。

关键词：三苯胺衍生物苝(萘)酰亚胺衍生物光物理性能纳米晶二氧化钛染料敏化太阳能电池

聚乙烯-超支化聚缩水甘油醚两嵌段共聚物的合成及性能表征

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材料导报 2016年第10期30卷 10-14页

作者：刘忠肃杨飞章文冲诸葛炯吴旋红历伟龚狄荣穆景山宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

介绍一种由线性聚乙烯(PE)嵌段和超支化聚缩水甘油醚(hbPG)嵌段组成的"线性-超支化"两嵌段共聚物的合成和性能表征。通过烯烃配位聚合方法制备出仅在主链末端带有一个羟基的线性聚乙烯(PE-OH),以此作为大分子引发剂引发缩水甘油开环多... 详细信息

介绍一种由线性聚乙烯(PE)嵌段和超支化聚缩水甘油醚(hbPG)嵌段组成的"线性-超支化"两嵌段共聚物的合成和性能表征。通过烯烃配位聚合方法制备出仅在主链末端带有一个羟基的线性聚乙烯(PE-OH),以此作为大分子引发剂引发缩水甘油开环多支化聚合,得到羟基末端嵌段共聚物(PE-b-hbPG-OH)。为便于表征,将共聚物超支化部分末端羟基酰化改性(PE-b-hbPG-Bz),改善嵌段共聚物的溶解性。凝胶渗透色谱GPC测试结果显示单峰且无拖尾,表明所得聚合物的结构均一;傅里叶转换红外光谱FTIR和核磁共振NMR测试结果共同证实嵌段共聚物的结构;热重分析TGA结果可确定2个嵌段的质量比;差示扫描量热法DSC测试结果则表明超支化部分对线性聚乙烯部分的熔融、结晶性质影响很小。

关键词：线性-超支化共聚物两亲性嵌段共聚物开环多支化聚合缓慢滴加单体(SMA)

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高吸油材料研究进展

高分子通报 2013年第5期 1-8页

作者：阮一平历伟侯琳熙穆景山陈忠仁宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

近年来,水环境污染问题越来越严重,特别是泄油事件和含油废水的处理已成为环境保护工作中的重点问题。高吸油材料是一种不同于传统吸油材料的新型功能材料,具有吸油倍率高、油水选择性好以及可重复使用等优异性能,因此高吸油材料的开发... 详细信息

近年来,水环境污染问题越来越严重,特别是泄油事件和含油废水的处理已成为环境保护工作中的重点问题。高吸油材料是一种不同于传统吸油材料的新型功能材料,具有吸油倍率高、油水选择性好以及可重复使用等优异性能,因此高吸油材料的开发也引起了国内外研究人员的广泛关注。本文主要对高吸油材料的研究进展进行了综述,主要介绍了高吸油材料的吸油机理和各种制备方法,并简要探讨了这一日益重要的新材料领域的发展方向。

关键词：高吸油材料橡胶树脂机理制备方法

二氧化碳辅助壳聚糖/银凝胶小球的制备及其催化性能的研究

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高分子通报 2023年第10期36卷 1321-1329页

作者：楼晨曦陈怡蒙叶芬霞周琦穆景山宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211 宁波工程学院材料与化学工程学院宁波315211

利用二氧化碳(CO_(2))对壳聚糖的改性作用,制备了负载银纳米粒子(AgNPs)的壳聚糖凝胶小球。首先测试了壳聚糖/1%醋酸溶液的电导率和黏度随CO_(2)通入时间的变化规律,证实了CO_(2)能与壳聚糖的氨基发生反应,并且当CO_(2)通入时间为30 min... 详细信息

利用二氧化碳(CO_(2))对壳聚糖的改性作用,制备了负载银纳米粒子(AgNPs)的壳聚糖凝胶小球。首先测试了壳聚糖/1%醋酸溶液的电导率和黏度随CO_(2)通入时间的变化规律,证实了CO_(2)能与壳聚糖的氨基发生反应,并且当CO_(2)通入时间为30 min时,反应产生的氨基甲酸含量最高。从而利用反应产生的氨基甲酸有效增加了壳聚糖上银的配位点。通过扫描电镜(SEM),X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),衰减全反射傅里叶红外光谱(ATR-FTIR)对小球进行表征,结果显示Ag与壳聚糖上的N,O配位,CO_(2)改性后的壳聚糖载银能力提高了一倍。当CO_(2)通入时间为30 min时,负载的AgNPs含量最大并且尺寸最小。最后,将制备的载银壳聚糖(CS-Ag)凝胶小球用于催化活性染料亚甲基蓝的还原反应。结果表明,在相同的反应条件下,CO_(2)改性的CS-Ag小球催化还原亚甲基蓝的反应速率高于未改性的小球,且CO_(2)改性时间为30 min的小球催化速率最快。此外,CO_(2)改性的CS-Ag小球的催化反应对温度更为敏感,反应速率的差异随着反应温度的升高而增大,最高可达3倍左右。

关键词：壳聚糖银纳米粒子凝胶小球染料还原

聚乙烯-超支化聚醚接枝共聚物的合成、改性及增容研究

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材料导报 2015年第2期29卷 60-66页

作者：杨飞刘忠肃历伟龚狄荣穆景山陈忠仁宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

采用烯烃配位共聚合的方法制备了支链末端带羟基的功能化聚乙烯大分子引发剂,然后采用缩水甘油开环聚合的方法合成了线性-超支化接枝共聚物(LHGCs),并对聚合物末端进行功能化,获得末端为苯酯基的线性-超支化接枝共聚物(LHGCs-Bz)。通过... 详细信息

采用烯烃配位共聚合的方法制备了支链末端带羟基的功能化聚乙烯大分子引发剂,然后采用缩水甘油开环聚合的方法合成了线性-超支化接枝共聚物(LHGCs),并对聚合物末端进行功能化,获得末端为苯酯基的线性-超支化接枝共聚物(LHGCs-Bz)。通过傅里叶红外光谱(FTIR)、核磁分析表征了所合成聚合物的结构。采用TGA、DSC对聚合物热性能进行研究,表明接枝聚合物具有很好的热稳定性。XRD测试表明端基和超支化支链对线性聚乙烯链的结晶性能有一定影响。通过将LHGCs-Bz作为增容剂加入到线性低密度聚乙烯/聚己内酯(LLDPE/PCL)共混体系,证明了LHGCs-Bz这种同时拥有非极性聚乙烯主链和极性超支化聚醚支链的聚合物有一定的增容性,共混体系的相尺寸随增容剂的加入而减小,并且与极性/非极性的嵌段比例有关。

关键词：线性接枝聚合物改性共混增容剂

Naphthalene-containing polyimides:Synthesis, characterization and photovoltaic properties of novel donor-acceptor dyes used in solar cell

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中国有色金属学会会刊：英文版 2009年第S3期19卷 587-593页

作者：牛海军穆景山张密林罗俊罗培辉白续铎王文 College of Materials Science and Chemical Engineering Harbin Engineering University Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry Ministry of EducationHeilong jiang University Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry Ministry of EducationHeilongjiang University Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry Ministryof EducationHeilongjiang University School of Materials Science and Engineering Harbin Institute of Technology

Novel linear and star branched triphenylamine-containing aromatic imides were designed and synthesized by the condensation between amine-substituted triphenylamine and naphthalene-1, 4, 5, 8-tetra-carboxylic dianhydride in order to investigate the influence of topological structure on the photophysical performance. The polyimides were characterized by elementary analysis and FTIR measurements. Thermogravimetric analysis (TGA) shows that the onset temperatures of decomposition (Td) for 5% mass loss range from 371 to 445 ℃. UV-Vis spectrum, quantum chemical calculation and cyclic voltammetry (CV) were used to obtain the dependence of energy levels on the function of structures. The introduction of triphenylamine group changes the energy level of the entire dye system. The dye-sensitized solar cells (DSSCs) prepared by using the dyes have a strong photoelectric current response in visible light region of 400-600 nm.

关键词： naphthalene diimide triphenylamine sensitized solar cell electrochemical properties

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硝基取代三苯胺光物理性质的研究

硝基取代三苯胺光物理性质的研究