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高温水蒸气处理对ZnHZSM-5活性中心的影响

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物理化学学报 1996年第8期12卷 721-726页

作者：程谟杰杨亚书中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

应用X-射线衍射、能谱表面分析和吡啶吸附红外光谱研究了高温水蒸气处理对HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的影响，并以丙烷芳构化作为探针反应考查了催化活性中心的变化．高温水蒸气处理对分子筛的结晶度影响不大，但水蒸气处理使得分子筛骨架... 详细信息

应用X-射线衍射、能谱表面分析和吡啶吸附红外光谱研究了高温水蒸气处理对HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的影响，并以丙烷芳构化作为探针反应考查了催化活性中心的变化．高温水蒸气处理对分子筛的结晶度影响不大，但水蒸气处理使得分子筛骨架铝脱出，脱出的铝在表面富集，分子筛锌交换位的骨架铝脱出较难，脱铝导致分子筛的酸性减弱．高温水蒸气处理后的HZSM-5和ZnHZSM-5催化剂的丙烷反应活性都降低，在ZnHZSM－5上丙烯的选择性增加，反映了具有脱氢活性的锌的强L酸中心数目相对B酸中心减少较少。

关键词： ZnHZSM-5 水蒸气处理丙烷活性中心催化剂

银负载量及反应气预处理对银催化剂上氢气中CO选择氧化反应的影响

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催化学报 2002年第5期23卷 460-464页

作者：曲振平程谟杰石川包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响 .结果表明 ,O2 转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高 ,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高 ,低温下的选择性可达 70 %～ 80 % .CO TPR谱显示 ,产物C... 详细信息

考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响 .结果表明 ,O2 转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高 ,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高 ,低温下的选择性可达 70 %～ 80 % .CO TPR谱显示 ,产物CO2 脱附量及脱附温度的次序与CO选择氧化活性有一致的对应关系 .当反应气处理温度为 30 0℃时 ,催化剂上CO氧化活性最高 ;随着反应气处理温度的继续升高 ,CO氧化活性及选择性反而降低 .金属银的粒子尺寸随着银负载量的增加而增大 ;高温下反应气处理后 ,金属银粒子的尺寸明显减小 .

关键词：负载量反应气预处理银氧化硅负载型催化剂氢气一氧化碳选择氧化

Ag-ZSM-5催化剂上CH_4选择催化还原NO_x的研究

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高等学校化学学报 2002年第4期23卷 628-631页

作者：程谟杰曲振平包信和石川杨学锋中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连理工大学等离子体物理化学研究室大连116024 大连理工大学等离子体物理化学研究室

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上Ｃ... 详细信息

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性还原ＮＯｘ活性和选择性较高．ＮＯ和Ｏ２共吸附在Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上形成的ＮＯ３(ｓ)吸附物种能被ＣＨ４还原生成Ｎ２．在ＮＯ３(ｓ)和Ｏ２共存的体系中,ＣＨ４能优先并选择性还原ＮＯ３(ｓ)生成Ｎ２．

关键词： Ag-ZSM-5 甲烷选择性还原吸附物种分子筛银催化剂氮氧化物

ZnHZSM-5上丙烷芳构化的研究─丙烷的活化

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物理化学学报 1995年第8期11卷 724-729页

作者：程谟杰王江迈杨亚书李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

研究了HZSM－5、ZnHZSM－5和ZnNaZSM－5上的羟基振动光谱和一氧化碳吸附的红外光谱，以及丙烷的芳构化反应．红外光谱中发现表征强B酸的3610cm－1羟基振动峰相对强度由于锌离子的引入和浸渍氢氧化钠而减小，说明了锌离子和钠离子均进入... 详细信息

研究了HZSM－5、ZnHZSM－5和ZnNaZSM－5上的羟基振动光谱和一氧化碳吸附的红外光谱，以及丙烷的芳构化反应．红外光谱中发现表征强B酸的3610cm－1羟基振动峰相对强度由于锌离子的引入和浸渍氢氧化钠而减小，说明了锌离子和钠离子均进入了分子筛的阳离子位；一氧化碳在锌离子上的吸附峰位在2232cm－1，说明进入阳离子位的锌离子是一种强L酸．反应结果表明，锌离子的引入大大地促进了丙烷的转化和芳烃选择性的提高；在一定范围内，随浸渍氢氧化钠量的增加，丙烷转化率下降，而丙烯的选择性和产率增加，说明了锌组份直接参与了丙烷的脱氢过程．Zn－L酸是丙烷活化脱氢的中心，丙烷在该中心上异裂活化直接脱氢．

关键词：丙烷芳构化脱氢活化分子筛

HZSM一5与ZnO／SiO_2的固相反应

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燃料化学学报 1995年第4期23卷 362-368页

作者：曹荣赵洪程谟杰杨亚书中国科学院新疆化学所中国科学院大连化学物理研究所

以乙烯、乙烷为探针反应分子，以混合不同锌含量的ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２，与ＨＺＳＭ－５为催化剂，在不同处理条件与不同混合方式（直接混合或机械研磨）下研究高温焙烧的俗化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Ｚｎ／Ｈ... 详细信息

以乙烯、乙烷为探针反应分子，以混合不同锌含量的ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２，与ＨＺＳＭ－５为催化剂，在不同处理条件与不同混合方式（直接混合或机械研磨）下研究高温焙烧的俗化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５上Ｃ＿２Ｈ＿４、Ｃ＿２Ｈ＿６的芳构化反应及ＮａＨＺＳＭ－５与ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２和ＮａＺｎＨＺＳＭ－５与ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２混合催化剂高温焙烧后的Ｃ＿２Ｈ＿４芳构化反应。发现Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５是一种双功能催化剂，乙烯、乙烷芳构化反应的活性和选择性均与Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５的双中心Ｚｎ￣（２＋）和Ｂ酸的相互匹配有密切关系，Ｂ酸和Ｚｎ￣（２＋）存在最合适匹配。而ＮＺＳＭ－５与ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２合催化剂高温焙烧后具有Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５的双功能性，ＨＺＳＭ－５与ＺｎＯ／ＳｉＯ＿２在高温下发生了固相反应。

关键词：固相反应分子筛芳构化催化剂乙烯乙烷

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千瓦级熔融碳酸盐燃料电池组

电池 2002年第3期32卷 138-141页

作者：周利衣宝廉程谟杰张华民中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

论述了千瓦级熔融碳酸盐燃料电池组制备及组装工艺中双极板组合件、高温粘结剂、隔膜原位制备、制紧力、热量管理等技术。采用高温粘结技术制备双极板组合件 ,并在电池组启动时原位制备隔膜。由 5 2个单电池串联组成的电池组在65 0℃操... 详细信息

论述了千瓦级熔融碳酸盐燃料电池组制备及组装工艺中双极板组合件、高温粘结剂、隔膜原位制备、制紧力、热量管理等技术。采用高温粘结技术制备双极板组合件 ,并在电池组启动时原位制备隔膜。由 5 2个单电池串联组成的电池组在65 0℃操作温度 ,0 .5MPa压力下 ,最大输出功率达到 10 2 5 .48W。用此高温粘结技术与湿密封相结合 ,使电池组的操作压力可达到 0 .5MPa。

关键词：千瓦级熔融碳酸盐燃料电池组电极隔膜双极板组合件组装工艺

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钐锶钴阴极/镧锶镓镁电解质界面的元素扩散

催化学报 2009年第9期30卷 919-925页

作者：洪博张云涂宝峰程谟杰中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

采用X射线衍射、扫描电镜及电化学方法考察了固体氧化物燃料电池钐锶钴(Sm0.5Sr0.5CoO3-δ,SSC)阴极烧结温度和时间对镧锶镓镁(La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ,LSGM)电解质的导电行为和电解质/阴极界面电化学性质的影响.结果表明,当SSC阴极... 详细信息

采用X射线衍射、扫描电镜及电化学方法考察了固体氧化物燃料电池钐锶钴(Sm0.5Sr0.5CoO3-δ,SSC)阴极烧结温度和时间对镧锶镓镁(La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ,LSGM)电解质的导电行为和电解质/阴极界面电化学性质的影响.结果表明,当SSC阴极的烧结温度由1173K升高到1323K时,LSGM/SSC界面形成了LaSrGaO4和LaSrGa3O7杂相;当烧结温度升高到1373K时,还形成了高电子电导率的La-Sr-Co-O复合化合物.Co元素的扩散导致LSGM电解质电子电导率升高,氧离子迁移数和电池开路电压降低.延长SSC阴极烧结时间,LSGM电解质的欧姆电阻增大,电解质氧离子迁移数和电池的开路电压降低,这是由于延长SSC烧结时间加剧了LSGM/SSC界面上高阻抗相LaSrGaO4和LaSrGa3O7的生成.阴极中大量Co元素的扩散改变了LSGM电解质内部组成与结构.

关键词：固体氧化物燃料电池镧锶镓镁钐锶钴电化学阻抗谱

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纳米银催化的甲烷选择还原NO反应研究

复旦学报（自然科学版） 2002年第3期41卷 269-273,279页

作者：石川程谟杰曲振平包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室

采用浸渍方法制备银担载量为 3%～ 15 %的Ag/H ZSM 5催化剂 ,考察其在CH4选择还原NO反应中的活性和选择性 .结果表明分子筛中 3%～ 5 %银的引入对催化剂活性提高较小 ;在银担载量高于 7%的催化剂样品上 ,NO转化率显著提高 .通过XRD、UV ... 详细信息

采用浸渍方法制备银担载量为 3%～ 15 %的Ag/H ZSM 5催化剂 ,考察其在CH4选择还原NO反应中的活性和选择性 .结果表明分子筛中 3%～ 5 %银的引入对催化剂活性提高较小 ;在银担载量高于 7%的催化剂样品上 ,NO转化率显著提高 .通过XRD、UV vis和TEM技术对催化剂样品的表征 ,发现在担载量高于 7%的催化剂样品上有聚集的纳米银颗粒的形成 ,并且银颗粒的大小随银担载量增加而增大 .将表征结果与反应数据相结合 ,说明了分子筛外表面纳米银颗粒的形成 ,提高了银催化剂在CH4选择还原NO反应中的活性 .银催化剂上NO/O2 共吸附后的TPD和TPR研究揭示了纳米银颗粒参与选择还原反应的机制 .

关键词：甲烷 NO 纳米银选择还原反应氮氧化物 Ag/H-ISM-5催化剂一氧化氮催化活性浸渍法

以氧化石墨烯为硬模板合成多级孔MCM-22分子筛（英文）

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人工晶体学报 2016年第2期45卷 546-550页

作者：范素华程谟杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室大连116023 中国科学院大学北京100049

为了促进传质,以氧化石墨烯为硬模板对MCM-22分子筛的孔结构进行调整,水热合成具有微孔/介孔/大孔结构的MCM-22分子筛,并利用X射线衍射（XRD）、IR、氮气吸脱附、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、透射电镜（TEM）等手段对样品进行表征... 详细信息

为了促进传质,以氧化石墨烯为硬模板对MCM-22分子筛的孔结构进行调整,水热合成具有微孔/介孔/大孔结构的MCM-22分子筛,并利用X射线衍射（XRD）、IR、氮气吸脱附、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、透射电镜（TEM）等手段对样品进行表征。结果表明：多级孔MCM-22分子筛中含有大量的非分子筛本身的40~260 nm孔径的介孔/大孔。然后,我们提出了一个简易的多级孔结构的形成机理模型。

关键词： MCM-22 多级孔结构介孔/大孔氧化石墨烯