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FCC过程的硫管理——催化剂技术的新应用

石油学报（石油加工） 2010年第S1期26卷 82-87页

作者：田辉平中国石化石油化工科学研究院北京100083

基于对反应机理的探索,催化材料的研发,建立了FCC过程硫化物的初步管理体系,先后开发出一系列催化剂以满足环保需求。最新的汽油降硫催化剂CGP-S以及烟气硫转移剂RFS-09均成功地应用于工业装置上。

关键词：催化裂化(FCC) 硫管理汽油烟气催化剂

^(31)P MAS NMR固体核磁共振研究稀土改性Y分子筛的酸性

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催化学报 2014年第8期35卷 1318-1328页

作者：于善青田辉平中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京100083

以三甲基磷氧(TMPO)和三丁基磷氧(TBPO)为探针分子,用31P魔角旋转核磁共振(31P MAS NMR)法对稀土改性Y型分子筛的酸性进行了定性和定量分析.结果表明,以TMPO为探针分子的31P MAS NMR谱分别在δ=78,70,65,62,58,55和53处存在与酸中心相... 详细信息

以三甲基磷氧(TMPO)和三丁基磷氧(TBPO)为探针分子,用31P魔角旋转核磁共振(31P MAS NMR)法对稀土改性Y型分子筛的酸性进行了定性和定量分析.结果表明,以TMPO为探针分子的31P MAS NMR谱分别在δ=78,70,65,62,58,55和53处存在与酸中心相关的吸收峰,其中δ=78和70处吸收峰与分子筛内部和外部酸性有关,δ=65,62,58和53处吸收峰归属于TMPO在分子筛内部Brnsted酸中心上的贡献,δ=55处吸收峰归属于TMPO在分子筛内部Lewis酸中心上的贡献.随着稀土含量的增加,中等强度Brnsted酸中心(δ=62和58)数量显著增加,而强Brnsted酸中心(δ=65)和较弱Lewis酸中心(δ=55)数量显著降低.结合分子筛骨架铝和非骨架铝对分子筛酸性的影响进一步探讨了稀土改型Y分子筛的酸性.

关键词： Y型分子筛稀土酸性 31P核磁共振

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镧和铈改性对氧化铝性质的影响

催化学报 2003年第8期24卷 574-578页

作者：卢伟光龙军田辉平中国石油化工集团公司广州石油化工总厂广东广州510726 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京100083

以拟薄水铝石为前驱物 ,采用溶胶法制备了γ Al2 O3 ,在制备初期添加硝酸镧或硝酸铈对氧化铝进行改性 ,并使用红外光谱、氮物理吸附和X射线衍射等方法对样品进行了表征 .实验表明 ,稀土添加物覆盖了部分氧化铝的表面羟基 .在 10 0 0℃... 详细信息

以拟薄水铝石为前驱物 ,采用溶胶法制备了γ Al2 O3 ,在制备初期添加硝酸镧或硝酸铈对氧化铝进行改性 ,并使用红外光谱、氮物理吸附和X射线衍射等方法对样品进行了表征 .实验表明 ,稀土添加物覆盖了部分氧化铝的表面羟基 .在 10 0 0℃下对样品烧结行为的考察发现 ,添加镧或铈化合物都能提高γ Al2 O3 的抗烧结性能和高温稳定性 ,镧改性样品的效果略优于铈改性样品 .烧结动力学研究发现 ,制备的氧化铝的烧结机理为体相扩散 ,加入稀土有效地阻止了氧化铝颗粒内的体相扩散 .用微反装置测定了改性样品的反应性能 ,发现铈改性样品有一定的裂化性能和脱氢性能 ,而镧改性样品几乎无催化活性 .

关键词：氧化铝改性稀土镧铈热稳定性十六烷催化裂化环己烷脱氢

不同改性ZSM-5分子筛负载Ni催化剂的正辛烷芳构化和异构化催化性能

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石油学报（石油加工） 2016年第4期32卷 659-665页

作者：宋烨林伟龙军田辉平中国石化石油化工科学研究院北京100083

以不同改性的ZSM-5分子筛和无定型SiO_2为载体,采用浸渍法制备了一系列Ni/NaZSM-5和Ni/SiO_2催化剂。在催化加氢脱硫反应条件下,考察了正辛烷在Ni/NaZSM-5、Ni/ZSM-5-P、Ni/ZSM-5-P-Fe和Ni/SiO_2催化下的异构化和芳构化反应性能和产物... 详细信息

以不同改性的ZSM-5分子筛和无定型SiO_2为载体,采用浸渍法制备了一系列Ni/NaZSM-5和Ni/SiO_2催化剂。在催化加氢脱硫反应条件下,考察了正辛烷在Ni/NaZSM-5、Ni/ZSM-5-P、Ni/ZSM-5-P-Fe和Ni/SiO_2催化下的异构化和芳构化反应性能和产物分布。采用BET、XRD、程序升温氨脱附(NH_3-TPD)、程序升温还原(H_2-TPR)以及吡啶吸附-脱附红外光谱法对催化剂进行表征。结果表明,具有较多的中强酸活性中心和BrΦnsted酸中心的Ni/ZSM-5-P-Fe催化剂具有较高的正辛烷异构化和芳构化催化活性,说明BrΦnsted酸中心能促进正辛烷异构化和芳构化反应的进行;在一定强度的酸中心和金属中心协同作用下正辛烷芳构化及异构化反应效率最高。

关键词：改性ZSM-5 正辛烷异构化芳构化辛烷值脱硫技术

钙钛矿型化合物催化氧化性能与d电子构型关系的研究

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化学学报 1993年第4期51卷 319-324页

作者：秦永宁田辉平张鎏天津大学化工系天津300072

我们用活性评价、磁性测定、原子吸收光谱、TPR(程序升温还原)、TPSR(程序升温表面反应)、XRD等手段研究了以共沉淀和混合法制备的LaMO_3(M为从钛到铜的八个过渡金属离子)钙钛矿型化合物对GH_4和CO的催化氧化性能.结果表明,随M离子的d... 详细信息

我们用活性评价、磁性测定、原子吸收光谱、TPR(程序升温还原)、TPSR(程序升温表面反应)、XRD等手段研究了以共沉淀和混合法制备的LaMO_3(M为从钛到铜的八个过渡金属离子)钙钛矿型化合物对GH_4和CO的催化氧化性能.结果表明,随M离子的d电子数增多,催化剂的催化氧化活性呈现三峰变化模式并与表面氧结合能及TPSR活性氧物种分布规律一致.根据磁性分析了M离子d电子组态,对活性的三峰现象作了说明.比较了不同方法对催化剂上氧物种的表征效果.考察了在氧化还原气氛下M离子价态变化规律.根据实验结果讨论了催化剂上活性氧物种分布.

关键词：钙钛矿型化合物催化化活性

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催化裂化催化剂及助剂的现状和发展

炼油技术与工程 2006年第11期36卷 6-11页

作者：田辉平中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京市100083

介绍了国内外催化裂化催化剂及助剂领域的最新动态。在全球范围内,许多催化剂企业进行了重组。在技术上,多种新的催化材料引入催化剂中。重油转化催化剂得到了越来越广泛的应用,降低汽油烯烃含量和硫含量催化剂的开发取得了实质进展。... 详细信息

介绍了国内外催化裂化催化剂及助剂领域的最新动态。在全球范围内,许多催化剂企业进行了重组。在技术上,多种新的催化材料引入催化剂中。重油转化催化剂得到了越来越广泛的应用,降低汽油烯烃含量和硫含量催化剂的开发取得了实质进展。中国在特种催化裂化工艺专用催化剂技术方面明显处于国际领先水平,如CGP-1和CGP-2催化剂(MIP-CGP工艺专用催化剂)、MMC系列催化剂(DCC工艺专用催化剂),等等。受日益增长的丙烯市场需求影响,催化裂化催化剂对丙烯和液化石油气的选择性有了显著提高。今后,提高清洁汽油辛烷值的催化裂化催化剂以及减少催化裂化装置烟气污染排放的催化剂和助剂将成为研发的热点,催化剂低成本和清洁生产技术也将得到重视和发展。

关键词：催化裂化催化剂助剂技术发展水平清洁燃料丙烯重油转化

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噻吩脱硫过程中钒氧化物晶格氧的作用

石油学报（石油加工） 2013年第3期29卷 369-375页

作者：王鹏任奎田辉平龙军中国石化石油化工科学研究院北京100083

以γ-Al2O3、VO2和V2O5为催化剂,在连续固定床微反装置上、500℃下,考察了噻吩在常压下的脱硫反应过程,并进行了噻吩原位吸附红外光谱、XPS光电子能谱、XRD等表征。结果表明,在催化裂化反应条件下,采用具有单纯L酸中心的催化剂时,噻吩... 详细信息

以γ-Al2O3、VO2和V2O5为催化剂,在连续固定床微反装置上、500℃下,考察了噻吩在常压下的脱硫反应过程,并进行了噻吩原位吸附红外光谱、XPS光电子能谱、XRD等表征。结果表明,在催化裂化反应条件下,采用具有单纯L酸中心的催化剂时,噻吩脱硫反应的转化率很低;采用具有单纯氧化-还原中心的催化剂时,噻吩可被氧化成CO、CO2及SO2,但转化率也较低;采用既具有酸中心又具有氧化-还原中心的V2O5时,由于酸中心和氧化-还原中心的协同作用,噻吩脱硫反应的转化率最高,H2S和SO2的产率也最高。催化裂化反应条件下,噻吩可以被钒氧化物的晶格氧氧化,同时V2O5与VO2失去部分晶格氧被还原为V2O3等低价态产物;由于V2O5比VO2活泼晶格氧数目多,较易被还原,因此噻吩脱硫反应的SO2产率更高。V2O5表面存在的L酸中心Vn+-O-V为噻吩的初始吸附中心,L酸中心与临近的V=O双键的作用促进了噻吩的氧化。

关键词：晶格氧脱硫噻吩氧化钒

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改性金属离子对Y型分子筛水热稳定性的影响

燃料化学学报 2011年第12期39卷 936-943页

作者：于善青田辉平龙军中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京100083

采用X射线粉末衍射(XRD)、固体核磁共振(MAS NMR)、扫描电镜(SEM)等分析手段研究了金属离子(Y、Ga、Cr、Zn、Cu)对Y型分子筛水热稳定性的影响。结果表明,金属离子Y的引入能抑制Y型分子筛晶胞收缩,避免骨架铝的脱除,显著提高了分子筛的... 详细信息

采用X射线粉末衍射(XRD)、固体核磁共振(MAS NMR)、扫描电镜(SEM)等分析手段研究了金属离子(Y、Ga、Cr、Zn、Cu)对Y型分子筛水热稳定性的影响。结果表明,金属离子Y的引入能抑制Y型分子筛晶胞收缩,避免骨架铝的脱除,显著提高了分子筛的水热稳定性;金属离子Zn、Cu的引入在一定程度上能较好地稳定分子筛骨架结构,但是其耐高温水热性能较差,经过800℃水热处理后,分子筛的骨架结构基本倒塌;金属离子Ga、Cr不同于Y、Zn、Cu,不能很好地稳定分子筛骨架结构,其耐高温水热性能介于两者之间。

关键词： Y型分子筛水热稳定性金属离子改性结构

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催化裂化待生剂积炭结构组成的多重表征

石油学报（石油加工） 2011年第2期27卷 198-206页

作者：杨雪田辉平王世环中国石化石油化工科学研究院北京100083 中国石化催化剂齐鲁分公司山东淄博255330

了解催化裂化待生剂上焦炭的结构成分和结焦位置对深入认识催化裂化反应机理和指导催化剂研发具有重要意义。以加工减压渣油和减压瓦斯油混合原料的催化裂化工业待生剂为例,通过萃取、溶解催化剂骨架等手段将焦炭分离,同时结合元素分析... 详细信息

了解催化裂化待生剂上焦炭的结构成分和结焦位置对深入认识催化裂化反应机理和指导催化剂研发具有重要意义。以加工减压渣油和减压瓦斯油混合原料的催化裂化工业待生剂为例,通过萃取、溶解催化剂骨架等手段将焦炭分离,同时结合元素分析、热重分析、红外光谱、色-质联用、核磁共振、N2吸附等多种表征手段,对催化裂化待生剂上的焦炭含量、结构成分和结焦位置进行综合分析。结果表明,该催化裂化待生剂上焦炭质量分数约为1.9%,包含可溶于二氯甲烷等有机溶剂的轻质组分和不溶于有机溶剂的重质组分。轻质组分主要由饱和烷烃和轻度聚合的芳香烃组成,质量分数约为27%;重质组分主要为稠环芳烃,质量分数约为73%。焦炭主要存在于待生剂的中孔和大孔中。此结果说明,在工业催化裂化装置中存在通过调整汽提工艺参数进一步降低焦炭产量,从而提高汽油/柴油产率的可能性。

关键词：催化裂化待生剂焦炭软炭硬炭表征