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碱性介质中甘氨酸在纳米金膜电极上的吸附和氧化

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物理化学学报 2003年第1期19卷 60-64页

作者：甄春花范纯洁谷艳娟陈声培孙世刚厦门大学化学系

运用原位红外反射光谱(insituFTIRS)和电化学石英晶体微天平(EQCM)在分子水平上研究了碱性介质中甘氨酸在纳米金膜电极上的解离吸附和氧化过程.结果表明,甘氨酸在很低的电位下(-0.8V,vsSCE)就可发生解离吸附.其解离产物氰基(CN-)与电极... 详细信息

运用原位红外反射光谱(insituFTIRS)和电化学石英晶体微天平(EQCM)在分子水平上研究了碱性介质中甘氨酸在纳米金膜电极上的解离吸附和氧化过程.结果表明,甘氨酸在很低的电位下(-0.8V,vsSCE)就可发生解离吸附.其解离产物氰基(CN-)与电极表面存在较强的化学吸附作用,形成AuCN-物种(红外吸收谱峰位于2100cm-1附近).吸附在纳米金膜表面的CN-给出红外吸收显著增强、红外谱峰方向倒反和半峰宽增加的异常红外效应特征.吸附态CN-在低电位抑制H2O和OH-的吸附,当电位高于0.2V可氧化产生OCN-;进一步升高电位到0.3V则形成Au(CN)-2.溶液相物种OCN-和Au(CN)-2对应的红外吸收峰分别为2169cm-1和2145cm-1.实验结果指出,金以Au(CN)-2的形式溶解是导致电极表面质量显著减少的主要原因.

关键词：碱性介质甘氨酸吸附氧化 insituRTIRS EQCM 纳米金膜电极电化学

表面合金电催化剂上甲酸氧化的原位FTIR反射光谱研究

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光谱学与光谱分析 2003年第2期23卷 273-275页

作者：陈声培黄桃甄春花张麒贡辉孙世刚厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室

运用原位红外反射光谱(FTIRS)和电化学循环伏安法(CV)研究了甲酸在三种不同电极上的电催化特性。结果表明甲酸在碳载铂电极(Pt/GC)上的电催化氧化机理与本体铂电极(Pt)相类似,即可以通过活性中间体或毒性中间体氧化至CO_2。Pt/GC对甲酸... 详细信息

运用原位红外反射光谱(FTIRS)和电化学循环伏安法(CV)研究了甲酸在三种不同电极上的电催化特性。结果表明甲酸在碳载铂电极(Pt/GC)上的电催化氧化机理与本体铂电极(Pt)相类似,即可以通过活性中间体或毒性中间体氧化至CO_2。Pt/GC对甲酸的氧化比Pt具有更高的电催化活性。Pt/GC表面以Sb吸附原子修饰的电极(Sb-Pt/GC)上,甲酸氧化的起始电位(E;)提前至-0.10V,氧化电流峰电位(Ep)提前至0.34V,氧化峰电流(jp)值增加了7.28倍,半峰宽(FWHM)为0.30V。同样,Surface al-loy/GC电极上,E_I为-0.12V,E_p为0.32V和j_p为7.25mA·cm^(-2),相对Pt/GC分别负移了0.22,0.02V和增大了8.15倍,半峰宽(FWHM)为0.5V。表明Sb-Pt/GC和Surface alloy/GC电极不仅能够有效地抑制毒性中间体CO的生成,而且还可以显著地提高其对活性中间体的氧化的电催化活性。

关键词：原位红外反射光谱表面合金电催化剂甲酸氧化铂合金

Pt(111)单晶电极上乙二醇解离吸附反应动力学

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物理化学学报 2004年第4期20卷 382-385页

作者：樊友军范纯洁甄春花陈声培孙世刚厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学系厦门361005

运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了乙二醇在Pt(111)单晶电板上的解离吸附过程,动力学研究的定量结果指出,乙二醇解离吸附反应的平均速率v随电极电位变化呈火山型分布,其最大值在0.10V(vsSCE)附近.测得在含2×10-3mol·L-1乙... 详细信息

运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了乙二醇在Pt(111)单晶电板上的解离吸附过程,动力学研究的定量结果指出,乙二醇解离吸附反应的平均速率v随电极电位变化呈火山型分布,其最大值在0.10V(vsSCE)附近.测得在含2×10-3mol·L-1乙二醇的溶液中,最大初始解离速率V1为4.35×10-12mol·cm-2·S-1.

关键词：铂(111)单晶电极乙二醇解离吸附反应动力学电化学循环伏安法程序电位阶跃法

碱性介质中氨基酸在不同结构金电极上的吸附和氧化

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碱性介质中氨基酸在不同结构金电极上的吸附和氧化

作者：甄春花厦门大学

学位级别：硕士

有机小分子在电极?电解质溶液界面吸附是电化学、电催化以及生物电化学等领域的重要基础研究课题。氨基酸作为多官能团分子,同时含有-COOH、-NH2、-CHx、-OH等多种基团,可作为理想的模型分子用于研究有机小分子在过渡金属电催化剂表面... 详细信息

有机小分子在电极?电解质溶液界面吸附是电化学、电催化以及生物电化学等领域的重要基础研究课题。氨基酸作为多官能团分子,同时含有-COOH、-NH2、-CHx、-OH等多种基团,可作为理想的模型分子用于研究有机小分子在过渡金属电催化剂表面上的吸附和反应性能。同时,氨基酸作为构成蛋白质和多肽的基本单元,也为深入研究蛋白质与金属表面复杂的相互作用提供重要信息。本论文运用电化学循环伏安、原位红外光谱和电化学石英晶体微天平等技术研究了碱性介质中氰根离子、甘氨酸和丝氨酸分子在金电极表面的吸附和氧化,获得以下主要结果: 1、发现电化学沉积制备的纳米薄膜金电极(nm-Au/GC)具有异常红外效应(AIREs),即吸附态CN给出谱峰方面倒反、红外吸收增强以及半峰宽增加的光谱特征。该研究不仅将AIREs由铂族和铁系金属拓展到币族金属,有助于深入认识AIREs本质,而且利用其增强效应,为后续检测氨基酸的解离吸附物种提供了便利。 2、发展了氨基酸分子在金电极表面的吸附和氧化机理的认识。检测到碱性介质中甘氨酸和丝氨酸在低电位(-0.8 V)时即可发生C-C键断裂,-CHNH解离生成表面吸附态的CN。在-0.8至0.0 V区间,CN可稳定存在于电极表面。当电位进一步升高,CN-ad发生氧化生成OCN-,同时Au表面也发生氧化生成AuCN和Au(CN),而Au(CN)阴离子的形成是导致电极表面质量显著减少的主要原因。氨基酸中的-COO以及-CHOH的最终氧化产物为CO (根据反应程度的不同或以HCO和CO阴离子形式存在)。 3、测得Au(111)单晶电极对甘氨酸和丝氨酸的氧化比多晶Au电极具有更高的电催化活性,归因于OH有序的特性吸附。本文深入研究了氨基酸在Au表面上的解离吸附和氧化过程。研究结果对于深入认识电催化剂的表面结构与反应性能之间的内在联系,以及从分子水平揭示氨基酸等生化分子与金电极表面的相互作用规律具有重要意义,同时在电催化、药物化学及生物传感器等方面亦具有应用价值。

关键词： Au电极氨基酸吸附和氧化 EQCM in situ FTIRS

酸性和碱性介质中甘氨酸解离吸附和氧化的EQCM研究

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高等学校化学学报 2003年第3期24卷 501-505页

作者：谷艳娟周志有陈声培甄春花孙世刚厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室

用电化学石英晶体微天平 (EQCM)研究酸性和碱性介质中甘氨酸在 Pt电极上的吸附和氧化过程 .结果表明 ,甘氨酸的解离吸附和氧化行为与溶液的酸碱性密切相关 .酸性溶液中甘氨酸吸附较弱 ,碱性溶液中则产生强吸附物 ,且当电位低于 0 V(***... 详细信息

用电化学石英晶体微天平 (EQCM)研究酸性和碱性介质中甘氨酸在 Pt电极上的吸附和氧化过程 .结果表明 ,甘氨酸的解离吸附和氧化行为与溶液的酸碱性密切相关 .酸性溶液中甘氨酸吸附较弱 ,碱性溶液中则产生强吸附物 ,且当电位低于 0 V(***)时可吸附于 Pt电极表面 .此外 ,碱性溶液中甘氨酸还表现出较高的电氧化活性 .通过 EQCM定量检测上述过程中 Pt电极表面的质量变化 ,测定了不同电位区间 (氢区、双电层区和氧区 )

关键词：碱性介质甘氨解 EQCM 电化学石英晶体微天平 Pt电极吸附氧化

阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附动力学的影响

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物理化学学报 2009年第5期25卷 999-1003页

作者：樊友军甄春花陈声培孙世刚广西师范大学化学化工学院广西桂林541004 固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附反应动力学的影响.结果表明,阴离子特性吸附显著影响乙二醇的解离吸附,在高氯酸介质中(无特性吸附)测得乙二醇解离吸附反应的初始速率v... 详细信息

运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附反应动力学的影响.结果表明,阴离子特性吸附显著影响乙二醇的解离吸附,在高氯酸介质中(无特性吸附)测得乙二醇解离吸附反应的初始速率vi以及解离吸附物种(DA)的饱和覆盖度均明显大于硫酸溶液(发生SO24-/HSO4-特性吸附)中的相应值;其平均速率v随电极电位的变化呈类似火山型分布,最大值位于0.22V(vsSCE)附近.还发现通过不同处理获得的Pt(111)电极的不同表面结构对这一表面过程也具有显著的影响.

关键词：乙二醇解离吸附 Pt(111)电极特性吸附表面结构表面反应动力学

Sb在Au电极上不可逆吸附的电化学过程(英文)

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物理化学学报 2008年第2期24卷 201-204页

作者：吴启辉甄春花周志有孙世刚厦门大学物理系福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学固体表面国家重点实验室福建厦门361005

用电化学循环伏安法和电化学石英晶体微天平(EQCM)技术研究了Sb在Au电极上不可逆吸附的电化学过程.研究结果表明,在-0.25V到0.18V(vs SCE)范围内,Sb可在Au电极上稳定吸附,并且在0.15V附近出现特征氧化还原峰.根据EQCM实验数据,在电位0.... 详细信息

用电化学循环伏安法和电化学石英晶体微天平(EQCM)技术研究了Sb在Au电极上不可逆吸附的电化学过程.研究结果表明,在-0.25V到0.18V(vs SCE)范围内,Sb可在Au电极上稳定吸附,并且在0.15V附近出现特征氧化还原峰.根据EQCM实验数据,在电位0.18V时,Sb在Au电极上的氧化产物是Sb2O3;同时Sb的吸附阻止了电解液中阴离子和水在Au电极上的吸附.当电极电位超过0.20V时,Sb2O3会被进一步氧化成Sb5+化合物,同时逐渐从Au电极表面脱附.

关键词：电化学石英晶体微天平 Sb吸附 Au电极

吸附态和溶液相CO在Pt(110)电极上氧化过程的CV和in situ FTIRS 研究

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电化学 2010年第3期16卷 285-289页

作者：田莉李君涛叶进裕甄春花孙世刚厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系能源研究院福建厦门361005

应用电化学原位傅里叶变换红外反射光谱(in situ FTIRS)研究了酸性介质中Pt(110)单晶电极上吸附态CO(COad)和溶液相CO(COsol)的氧化过程.循环伏安测试表明,COsol氧化的峰电位比COad氧化的正移了168mV,其峰电流密度为后者的6.7倍.电化学... 详细信息

应用电化学原位傅里叶变换红外反射光谱(in situ FTIRS)研究了酸性介质中Pt(110)单晶电极上吸附态CO(COad)和溶液相CO(COsol)的氧化过程.循环伏安测试表明,COsol氧化的峰电位比COad氧化的正移了168mV,其峰电流密度为后者的6.7倍.电化学原位红外光谱检测到CO主要生成线型的吸附态物种(COL),均匀分布在Pt(110)表面上.当溶液中不存在CO时,COL仅在电位高于0.15V才发生氧化.而且,该谱峰在其稳定吸附的电位区间内随电位增加蓝移,Stark系数为30cm-1·V-1;在COL发生氧化的电位区间,其谱峰强度随电位增加减小、峰位红移,线性变化率为-56cm-1·V-1.溶液中饱和CO时,原位红外光谱在-0.05V即可检测到CO2的存在,显示COL起始氧化的电位提前了200mV;电位高于-0.05V,该谱峰即发生红移,对应的线性变化率为-26.5cm-1·V-1.

关键词： Pt(110)单晶电极 CO 原位FTIR反射光谱

碱性介质中L-赖氨酸在纳米金膜电极上的吸附和氧化过程

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高等学校化学学报 2008年第9期29卷 1841-1845页

作者：邱瑾陈声培田利曾冬梅甄春花孙世刚厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

采用原位红外反射光谱(in situFTIRS)和循环伏安法(CV)研究了碱性介质中L-赖氨酸在纳米金膜电极(nm-Au/GC)上的解离吸附和氧化过程.研究结果表明,在碱性溶液中以阴离子形式存在的赖氨酸[-OOC—CH—NH2—(CH2)4—NH2]在低电位区间(-0.95^... 详细信息

采用原位红外反射光谱(in situFTIRS)和循环伏安法(CV)研究了碱性介质中L-赖氨酸在纳米金膜电极(nm-Au/GC)上的解离吸附和氧化过程.研究结果表明,在碱性溶液中以阴离子形式存在的赖氨酸[-OOC—CH—NH2—(CH2)4—NH2]在低电位区间(-0.95^-0.80 V,***)发生部分解离,生成AuCN-物种(约2110 cm-1),同时赖氨酸阴离子的羧基侧还可通过两个氧原子与金电极表面相互作用.随着电位的升高,吸附态CN-氧化产生NCO-,OCN-和AuCN,其对应的红外吸收峰分别位于2254,2168和2226 cm-1附近.

关键词： L-赖氨酸纳米金膜电极吸附氧化原位红外反射光谱