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过渡金属-生物炭/ZIF-8低温催化氧化甲烷制甲醇

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过渡金属-生物炭/ZIF-8低温催化氧化甲烷制甲醇

作者：王海然安徽理工大学

学位级别：硕士

甲醇被称为“液态阳光”,是重要化工原料,可以通过化工手段清洁转化为烷烯烃和芳烃。相比于甲醇工业化制备工艺煤气化-费托合成法,选择性氧化甲烷制甲醇（SOMM）具有过程短、能耗低、原子经济性特点。但严苛的反应条件、高成本催化剂等... 详细信息

甲醇被称为“液态阳光”,是重要化工原料,可以通过化工手段清洁转化为烷烯烃和芳烃。相比于甲醇工业化制备工艺煤气化-费托合成法,选择性氧化甲烷制甲醇（SOMM）具有过程短、能耗低、原子经济性特点。但严苛的反应条件、高成本催化剂等限制了SOMM工业化的应用。本文针对SOMM过程中催化剂成本高、反应条件严苛等难题,以生物炭/ZIF-8为载体、过渡金属（Cu、Ni、Zn、Fe和Co等）为活性金属,制备了系列催化剂,并应用于SOMM,深入研究反应参数对甲醇产率的影响。主要的研究内容及结论如下:（1）采用浸渍法制备不同过渡金属负载的生物炭催化剂（Cu/BC、Ni/BC、Zn/BC、Fe/BC、Co/BC）,在气相体系不同反应参数（反应温度、进水量、氧气/甲烷通入摩尔比）下进行活性测试,发现在反应温度为280℃、进水量为0.02m L/min、O2/CH4摩尔比为0.5(即28%CH4（N2平衡）流量为20 m L/min、合成空气（21%O2/N2）流量为13.3 m L/min)的条件下,Cu/BC的甲醇产率最高,为686.92μmol/gCu/h,且只有Cu/BC在SOMM过程中保持了18 h的催化活性。实验结果还表明,需要连续同时引入O2和水才能实现SOMM反应。（2）过渡金属的引入降低了BC的含氧官能团,提高了BC的进一步碳化,扩大了所有催化剂的孔隙体积,促进了甲烷的吸附和活性物质的分散。此外,活化过程是产生活性物种的关键。在活化后Cu/BC表面存在金属Cu和Cu（II）-氢氧化物。原位红外分析发现,金属Cu和Cu（II）-氢氧化物之间的协同效应促进了吸附的甲烷活化为*CH3物种,并进一步转化为甲醇。（3）成功制备ZIF-8与掺杂氮源（尿素、三聚氰胺）改性的u-ZIF-8、m-ZIF-8载体,以ZIF-8为载体利用浸渍法制备了不同乙酰丙酮铜负载量（0.001g、0.005g、0.01g）的Cu/ZIF-8催化剂（x Cu-ZIF-8,x=1、5、10）,SOMM测试结果表明Cu/ZIF-8催化剂活性随乙酰丙酮铜掺杂量的增加呈火山状变化趋势,当掺杂量为0.005g时,5Cu/ZIF-8的甲醇产率最高,为77.02μmol/gcat/h。之后以u-ZIF-8、m-ZIF-8为载体,以0.005g乙酰丙酮铜掺杂量为基准,制得掺氮改性的5Cu/u-ZIF-8、5Cu/m-ZIF-8催化剂。发现5Cu/u-ZIF-8的甲醇产率进一步提升,为99.88μmol/gcat/h。掺氮改性后的催化剂表面具有较之载体和其他催化剂更为丰富的孔结构,这也许促进了表面活性物种的分散,使催化活性提高。在升温活化阶段5Cu/ZIF-8催化剂断裂了大量的表面C-H键生成羟基,而在恒温反应阶段5Cu/ZIF-8催化剂活化吸附在表面的CH4气体分子生成*CH3物种,*CH3物种与羟基结合转化为甲醇,整个过程遵循自由基机理。图[31]表[10]参[130]

关键词：甲烷制甲醇催化氧化过渡金属生物炭

鄂尔多斯盆地西北部早-中侏罗世延安期沉积边界恢复

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地质科技情报 2013年第4期32卷 38-42页

作者：王海然赵红格乔建新高少华西北大学地质学系西安700169 西北大学大陆动力学国家重点实验室西安700169

从鄂尔多斯盆地西北部及其邻区残存的沉积建造、现今构造格局出发,在大量野外露头观测、钻井资料分析和实验测试的基础上,通过对该盆地西北部(贺兰山、桌子山和狼山地区)残留延安期及对应地层进行地层对比、边缘相分析、区域构造演化和... 详细信息

从鄂尔多斯盆地西北部及其邻区残存的沉积建造、现今构造格局出发,在大量野外露头观测、钻井资料分析和实验测试的基础上,通过对该盆地西北部(贺兰山、桌子山和狼山地区)残留延安期及对应地层进行地层对比、边缘相分析、区域构造演化和构造环境分析,指出贺兰山及其东侧的银川盆地,在早-中侏罗世延安期属相对稳定的沉积环境,为鄂尔多斯盆地的一部分;狼山地区的对应地层与鄂尔多斯盆地西北部属于不同的沉积环境;认为早-中侏罗世延安期盆地西北缘边界大致在贺兰山西缘断裂至桌子山一线。

关键词：鄂尔多斯盆地侏罗纪延安期西北缘沉积边界

鄂尔多斯盆地北部晚古生代沉积-构造格局及物源分析

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西安石油大学学报（自然科学版） 2013年第1期28卷 12-17,6页

作者：乔建新邓辉刘池洋赵红格王海然西北大学大陆动力学国家重点实验室陕西西安710069

综合研究鄂尔多斯盆地北部晚古生代发育背景、地层展布及岩性特征和沉积-构造格局,认为晚古生代沉积-构造格局主要受控于北缘兴蒙海槽演化,逐渐由东—西向转变为北东—南西向.结合前人对盆地北部晚古生代物源的研究成果,根据现今盆地北... 详细信息

综合研究鄂尔多斯盆地北部晚古生代发育背景、地层展布及岩性特征和沉积-构造格局,认为晚古生代沉积-构造格局主要受控于北缘兴蒙海槽演化,逐渐由东—西向转变为北东—南西向.结合前人对盆地北部晚古生代物源的研究成果,根据现今盆地北部构造特征,利用钻井和野外露头资料,对研究区晚古生代物源分布情况作了进一步探讨,初步建立起物源演化关系模式.研究表明:晚石炭世本溪期—早二叠世太原期,伊盟古隆起作为盆地北部物源而遭受剥蚀且具有一定的阻隔作用,使得阴山古陆可能并未向盆地北部提供物源;早二叠世山西期—晚二叠世石千峰期,伴随着伊盟古隆起地区开始接受沉积,阴山古陆成为盆地北部和北缘大青山地区的共同物源.

关键词：鄂尔多斯盆地北部晚古生代地层展布沉积-构造格局物源

通心络胶囊联合参松养心胶囊治疗冠心病合并室性早搏89例

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中西医结合心脑血管病杂志 2007年第2期5卷 107-109页

作者：王海然山东省莱西市委老干部局

目的观察通心络胶囊与参松养心胶囊联合治疗冠心病合并室性早搏的临床疗效。方法将132例冠心病合并室性早搏病人随机分为两组,治疗组89例服用通心络胶囊及参松养心胶囊,每次各3粒,每日3次。对照组43例服用复方丹参片3片及普罗帕酮(心律... 详细信息

目的观察通心络胶囊与参松养心胶囊联合治疗冠心病合并室性早搏的临床疗效。方法将132例冠心病合并室性早搏病人随机分为两组,治疗组89例服用通心络胶囊及参松养心胶囊,每次各3粒,每日3次。对照组43例服用复方丹参片3片及普罗帕酮(心律平),1个月为1个疗程,连续3个月。结果治疗3个月后治疗组临床总有效率为94.4%,优于对照组的67.4%(P<0.01),在改善临床症状、心电图指标方面治疗组明显优于对照组,且不良反应少。结论通心络胶囊与参松养心胶囊治疗冠心病合并室性早搏优于复方丹参片及心律平,且不良反应少。

关键词：通心络参松养心胶囊冠心病室性早搏

鄂尔多斯盆地西北缘早—中侏罗世延安期碎屑锆石LA-ICP-MS定年及其物源意义

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地学前缘 2015年第3期22卷 184-193页

作者：赵红格刘池洋王海然高少华李蒙卓鱼周乔建新张孙玄琦蒋盛西北大学地质学系陕西西安710069 西北大学大陆动力学国家重点实验室陕西西安710069

鄂尔多斯盆地西北部延安期地层分布广泛,其周缘同期地层分布零星,不同地区岩性具有一定的相似性,对该时期的盆地沉积边界和物源属性还存在争议。文中利用锆石LA-ICP-MS U-Pb测年和地球化学分析方法,探讨了西北部不同地区延安期的物源时... 详细信息

鄂尔多斯盆地西北部延安期地层分布广泛,其周缘同期地层分布零星,不同地区岩性具有一定的相似性,对该时期的盆地沉积边界和物源属性还存在争议。文中利用锆石LA-ICP-MS U-Pb测年和地球化学分析方法,探讨了西北部不同地区延安期的物源时代和性质。本次在贺兰山和桌子山地区共测试锆石年龄210个,获得193个有效的单颗粒碎屑锆石年龄。贺兰山地区大部分碎屑锆石阴极发光图像具有环带结构,且具左倾式稀土元素分布模式,大部分Th/U值大于0.4,表明锆石来源以岩浆为主,变质为次。锆石年龄绝大部分为古生代(集中于二叠纪),其次为元古宙。桌子山地区碎屑锆石具有与贺兰山相似的阴极发光和稀土元素分布特征,但碎屑锆石年龄分布差别较大。其中大部分锆石年龄(66.7%)分布于新太古代—元古宙(集中于元古宙),其次为二叠纪(22.7%)和早—中三叠世(10.6%)。通过与周缘古老地层的年龄对比认为,鄂尔多斯盆地西北部早中侏罗世延安期的沉积物源,贺兰山地区可能主要来自其西侧的阿拉善地块海西期岩浆岩,其次为西北部元古宙岩浆岩和变质岩(贺兰山群);桌子山地区可能主要为其西北部元古宙岩浆岩和变质岩,其次为海西期岩浆岩和早—中三叠世岩浆岩。早—中侏罗世延安期西缘贺兰山地区和桌子山、磁窑堡等地区的物源年龄具有一定的相似性,但仍然存在差异,需要借助于岩石学和沉积学方面的证据进一步精细刻画其物源属性。

关键词：早—中侏罗世延安期碎屑锆石年龄分布沉积物源元古宙岩浆岩变质岩海西期岩浆岩

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冠心病心力衰竭时心律失常的治疗

中国现代药物应用 2008年第17期2卷 71-73页

作者：王海然吕奎荣山东省莱西市老干部卫生所 266600 青岛市市立医院

目的观察稳心颗粒与卡托普利(CapttprialCPT)对冠心病心力衰竭时心律失常的治疗效果。方法选取128例住院冠心病心力衰竭时心律失常的患者,随机分为治疗组68例,在常规抗缺血及抗心衰治疗的同时,加用稳心颗粒及CPT治疗;对照组60例给予常... 详细信息

目的观察稳心颗粒与卡托普利(CapttprialCPT)对冠心病心力衰竭时心律失常的治疗效果。方法选取128例住院冠心病心力衰竭时心律失常的患者,随机分为治疗组68例,在常规抗缺血及抗心衰治疗的同时,加用稳心颗粒及CPT治疗;对照组60例给予常规抗缺血及抗心衰治疗。1个月后两组对比观察疗效。结果治疗组稳心颗粒与CPT用于冠心病心力衰竭时心律失常的患者,可减轻临床症状,心率变异性提高(HRV),恶性心律失常发病率下降。

关键词：冠心病心力衰竭心律失常稳心颗粒卡托普利

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老年人消化性溃疡83例临床分析

中国中医药现代远程教育 2008年第4期6卷 365-366页

作者：王海然王青山东省莱西市老干部卫生所 266600 山东省青岛市市立医院消化内科 266071

目的观察老年人消化性溃疡发病情况。方法181例患者经内镜确诊为消化性溃疡,老年组83例,青年组98例,综合分析2组患者的临床资料：诱发因素﹑症状特点﹑伴随疾病﹑溃疡部位﹑并发症﹑治疗与转归等。结果老年人消化性溃疡在诱发因素﹑伴... 详细信息

目的观察老年人消化性溃疡发病情况。方法181例患者经内镜确诊为消化性溃疡,老年组83例,青年组98例,综合分析2组患者的临床资料：诱发因素﹑症状特点﹑伴随疾病﹑溃疡部位﹑并发症﹑治疗与转归等。结果老年人消化性溃疡在诱发因素﹑伴随疾病﹑溃疡部位﹑并发症﹑治疗与转归等方面与青年人有很大的差别。症状不典型,容易发生漏诊和误诊。

关键词：消化性溃疡内镜中医老年病学

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贺兰山北段晚三叠世沉积物源分析

沉积学报 2012年第4期30卷 654-660页

作者：赵红格刘池洋王海然乔建新王建强冯晓博西北大学地质系西北大学大陆动力学国家重点实验室西安710069

贺兰山北段晚三叠世地层分布较广泛,其物源问题是进行鄂尔多斯盆地西北部原盆边界恢复和其两侧盆地该时期面貌恢复的关键,而对此存在一定的争议。该研究以贺兰山北段的沉积—构造背景为约束,通过晚三叠世地层的砾石成分、古流向、稀土... 详细信息

贺兰山北段晚三叠世地层分布较广泛,其物源问题是进行鄂尔多斯盆地西北部原盆边界恢复和其两侧盆地该时期面貌恢复的关键,而对此存在一定的争议。该研究以贺兰山北段的沉积—构造背景为约束,通过晚三叠世地层的砾石成分、古流向、稀土元素、锆石测年及沉积趋势等物源分析方法综合运用,指出贺兰山北段晚三叠世不存在东部物源,银川古隆起不存在;物源来自西北部的阿拉善地块和兴蒙造山带太古代—古元古代的变质岩(片麻岩和变粒岩等)和岩浆岩,部分为阿拉善地块古生代和早中三叠世的沉积岩及岩浆岩。贺兰山西北部具有近物源和快速堆积的特点。同时,贺兰山北段晚三叠世物源具有多源性,其经历了多期的构造改造,恢复物源区演化模式对周邻造山带和块体的演化具有深远意义。

关键词：晚三叠世砾石成分稀土元素西北部物源变质岩

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通心络胶囊治疗冠心病合并高脂血症136例

中西医结合心脑血管病杂志 2006年第12期4卷 1035-1037页

作者：王海然刘艳山东省莱西市委老干部卫生所

目的探讨通心络胶囊治疗冠心病合并高脂血症的临床疗效。方法将267例冠心病合并高脂血症病人随机分为两组。治疗组136例口服通心络胶囊,每次3粒,每日3次。对照组131例口服复方丹参片及脂必妥片。4周为1个疗程,观察两组治疗前后临床症状... 详细信息

目的探讨通心络胶囊治疗冠心病合并高脂血症的临床疗效。方法将267例冠心病合并高脂血症病人随机分为两组。治疗组136例口服通心络胶囊,每次3粒,每日3次。对照组131例口服复方丹参片及脂必妥片。4周为1个疗程,观察两组治疗前后临床症状、血脂、血液流变学变化及不良反应。结果治疗组与对照组在临床症状缓解、降低血总胆固醇(TC)和三酰甘油(TG),升高密度脂蛋白(HDL-C)等指标方面均有统计学意义,在改善血液流变学指标方面治疗组明显优于对照组,且不良反应少。结论通心络胶囊治疗冠心病合并高脂血症具有较好的疗效。

关键词：冠心病高脂血症通心络胶囊血液流变学