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甲酸为氢源硝基苯转移加氢合成对氨基苯酚

化工进展 2024年

作者：王雨菲贾宇张议升薛伟李芳王延吉天津市本质安全化工技术重点实验室河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室河北省绿色化学工业产业研究院

以UiO-66为前体，在N2气氛下焙烧制备了ZrO2@C，以其为载体，利用浸渍法制备了Pd/ZrO2@C催化剂。以Pd/ZrO2@C+SO42-/ZrO2为催化剂，对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现，Pd/ZrO... 详细信息

以UiO-66为前体，在N2气氛下焙烧制备了ZrO2@C，以其为载体，利用浸渍法制备了Pd/ZrO2@C催化剂。以Pd/ZrO2@C+SO42-/ZrO2为催化剂，对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现，Pd/ZrO2@C载体中的ZrO2为四方相ZrO2，包埋在无定形C中。随着ZrO2@C在空气中焙烧温度的升高和焙烧时间的增加，其含C量和比表面积随之下降，同时Pd颗粒尺寸变大。Pd/ZrO2@C催化剂中Pd以Pd0和Pd2+两种形式存在，且随着含C量的减少，Pd0含量增加，Pd2+含量减少；当Pd0含量明显高于Pd2+，其对PAP的选择性明显下降。在140℃、反应6h的条件下，Pd/ZrO2@C-200-4+SO42-/ZrO2具有较好的催化性能，NB转化率为63.7%，PAP选择性为42.3%。

关键词：催化加氢载体对氨基苯酚甲酸硝基苯

Co-Ru/HAP的制备及其催化乙二醇氨化反应

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高校化学工程学报 2024年第4期38卷 566-577页

作者：郭浩林李健朋赵新强安华良赵茜王延吉河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300130

为提高乙二醇氨化反应中乙二胺的选择性,以羟基磷灰石(HAP)为载体、Co为主活性组分,引入第二金属组分制备了一系列负载型双金属催化剂。结果表明,Co-Ru/HAP催化效果较优,适宜制备条件为:制备HAP的pH值为10、金属总质量分数为9%、Co与Ru... 详细信息

为提高乙二醇氨化反应中乙二胺的选择性,以羟基磷灰石(HAP)为载体、Co为主活性组分,引入第二金属组分制备了一系列负载型双金属催化剂。结果表明,Co-Ru/HAP催化效果较优,适宜制备条件为:制备HAP的pH值为10、金属总质量分数为9%、Co与Ru质量比m(Co):m(Ru)为10:1、还原温度为500℃。此时,乙二醇转化率为30.2%,乙二胺选择性为35.4%,乙二胺和乙醇胺选择性之和为58.0%。结合催化剂表征和活性评价结果可知,金属Co主要促进氨化过程中脱氢和加氢步骤,而金属Ru主要是抑制NH3在金属Co表面的吸附,以保证有较多的Co金属位活化乙二醇;催化剂的酸碱活性位点存在明显的协同作用。采用气相色谱-质谱联用技术对乙二醇氨化反应液进行了定性分析,在此基础上,建立了Co-Ru/HAP催化乙二醇氨化的反应网络。

关键词：乙二醇乙二胺催化氨化协同作用反应网络

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离子液体辅助合成纳米金属氧化物的研究进展

石油化工 2024年第1期53卷 105-114页

作者：江玮王瑞薛伟安华良赵新强王延吉河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300130

离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进... 详细信息

离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进展,重点结合离子液体阴阳离子的影响及诱导机制进行讨论。最后总结了离子液体辅助合成纳米金属氧化物可能面临的挑战和未来的研究方向。

关键词：离子液体金属氧化物纳米颗粒诱导机理

离子液体在非光气法合成异氰酸酯过程中的应用

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石油化工 2024年第3期53卷 402-409页

作者：马旭彤王桂荣赵茜赵新强安华良王延吉河北工业大学化工学院绿色化工与高效节能河北省重点实验室天津300130

综述了以离子液体为催化剂、助催化剂、溶剂和热载体,在采用氨基甲酸酯催化热分解路线制备异氰酸酯反应过程中的应用研究进展,阐述了离子液体阴阳离子种类及取代基等对其应用效果的影响规律,总结了离子液体在该路线各步骤中作为不同角... 详细信息

综述了以离子液体为催化剂、助催化剂、溶剂和热载体,在采用氨基甲酸酯催化热分解路线制备异氰酸酯反应过程中的应用研究进展,阐述了离子液体阴阳离子种类及取代基等对其应用效果的影响规律,总结了离子液体在该路线各步骤中作为不同角色发挥作用的效果与机理,以期为异氰酸酯合成过程的绿色化研究提供参考。

关键词：离子液体非光气法氨基甲酸酯异氰酸酯羰基化热裂解

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CeO_(2)催化CO_(2)与甲醇合成碳酸二甲酯

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化学工程 2024年第1期52卷 54-58页

作者：李建国贾爱忠薛伟赵新强王延吉河北工业大学化工学院天津300130

针对CO_(2)和甲醇绿色合成碳酸二甲酯路线进行热力学计算分析。在反应压力0.1—8.0 MPa和反应温度293.15—473.15 K分别研究反应温度和反应压力对吉布斯自由能Δ_(r)G、平衡常数K和平衡转化率C的影响。在此基础上,以CeO_(2)为催化剂分... 详细信息

针对CO_(2)和甲醇绿色合成碳酸二甲酯路线进行热力学计算分析。在反应压力0.1—8.0 MPa和反应温度293.15—473.15 K分别研究反应温度和反应压力对吉布斯自由能Δ_(r)G、平衡常数K和平衡转化率C的影响。在此基础上,以CeO_(2)为催化剂分别固定反应压力8.0 MPa或反应温度413.15 K,在不同反应温度或压力下进行反应,并将实验结果与热力学计算结果进行对比。结果表明:CeO_(2)在反应温度为373.15—473.15 K内表现出良好的催化性能,增大反应压力可以有效降低Δ_(r)G,并提高K和C,促进反应正向进行。此外,热力学计算结果显示,较低温度不同反应压力条件下,增加反应压力对反应平衡常数的增大更显著,且为开发高活性催化材料在较低温下催化CO_(2)和甲醇高效合成碳酸二甲酯提供理论参考。

关键词：热力学计算碳酸二甲酯 CO_(2) 甲醇 CeO_(2)

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苯胺和甲苯二胺本质安全合成技术研究进展

化学工业与工程 2024年第2期41卷 35-46页

作者：丁晓墅任小亮刘伟郭力铭王淑芳赵新强王延吉河北工业大学化工学院

针对目前硝基苯、二硝基甲苯催化加氢生产苯胺、甲苯二胺工艺存在的安全隐患和催化剂金属原子利用率低等问题，基于原子尺度金属催化剂和液相有机氢载体构建具有本质安全、环境友好及贵金属减量化等特征的硝基苯、二硝基甲苯催化加氢反... 详细信息

针对目前硝基苯、二硝基甲苯催化加氢生产苯胺、甲苯二胺工艺存在的安全隐患和催化剂金属原子利用率低等问题，基于原子尺度金属催化剂和液相有机氢载体构建具有本质安全、环境友好及贵金属减量化等特征的硝基苯、二硝基甲苯催化加氢反应体系。介绍了不锈钢基单原子铂金属催化剂制备方法及在硝基苯加氢反应中的应用，异丙醇为氢源的二硝基甲苯加氢-异丙醇脱氢耦合液相反应催化剂及合成甲苯二胺反应性能，活性金属烧结膜反应器及液相微连续流催化加氢合成苯胺、甲苯二胺反应性能，以及锆基材质上纳米管(坑)阵列铂催化剂制备及合成甲苯二胺反应性能等方面的研究结果；为苯胺、甲苯二胺的绿色安全生产提供了基础。

关键词：原子尺度金属催化剂甲苯二胺异丙醇微连续流本质安全

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污水重金属离子选择性吸附的研究进展

材料导报 2023年第9期37卷 46-55页

作者：周爱玲贾爱忠赵新强王延吉河北工业大学化工学院绿色化工与高效节能河北省重点实验室天津300130

重金属离子因具有生物不可降解性,对水环境系统和生态体系的污染严重威胁人类及其他动物的生命安全,已受到广泛关注。吸附法是一种操作简单、方便有效的方法,在污水重金属离子去除领域得到广泛研究,但多数工作主要关注吸附性能和去除效... 详细信息

重金属离子因具有生物不可降解性,对水环境系统和生态体系的污染严重威胁人类及其他动物的生命安全,已受到广泛关注。吸附法是一种操作简单、方便有效的方法,在污水重金属离子去除领域得到广泛研究,但多数工作主要关注吸附性能和去除效果。近年来,人们开始重视对污水中金属离子的回收再利用,因为这不仅能够缓解或解决环境污染,还可以实现废物的资源化利用,而吸附剂的选择性对目标金属离子的回收利用效果具有决定性作用。本文从软硬酸碱理论(HSAB)、离子印迹技术以及其他影响因素三个方面论述了污水中重金属离子选择性吸附的研究进展,详细总结了改善吸附剂选择性的方法并分析了当前存在的问题,最后对金属离子选择性吸附研究的发展方向进行了展望。

关键词：重金属离子软硬酸碱理论离子印迹选择性吸附

离子液体催化合成2-氰基呋喃反应动力学研究

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化工学报 2023年第9期74卷 3708-3715页

作者：郑佳丽李志会赵新强王延吉河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300130 河北工业大学能源与环境工程学院天津300130

2-氰基呋喃(CF)是一种具有广泛潜在应用的重要生物基衍生物,是合成糠胺、糠酸等产品的关键原料,但目前对于合成2-氰基呋喃的研究甚少。本研究采用离子液体为催化剂,探究了糠醛与离子液体型羟胺盐反应制备2-氰基呋喃的动力学过程。考察... 详细信息

2-氰基呋喃(CF)是一种具有广泛潜在应用的重要生物基衍生物,是合成糠胺、糠酸等产品的关键原料,但目前对于合成2-氰基呋喃的研究甚少。本研究采用离子液体为催化剂,探究了糠醛与离子液体型羟胺盐反应制备2-氰基呋喃的动力学过程。考察了反应温度和反应时间对产物收率的影响,建立了反应动力学模型,对动力学参数进行了有效性验证。实验结果显示:当反应温度为120℃,反应时间为2 h时,糠醛转化率和2-氰基呋喃收率均为100%。通过计算得到了活化能、指前因子及动力学方程,对比了计算值和实验值,发现平均误差为0.34%,从而验证了该反应动力学方程的准确性,为2-氰基呋喃的后续应用提供了理论指导。

关键词：生物质 2-氰基呋喃糠醛离子液体动力学

保留取代基团的苯环选择加氢反应催化剂研究进展

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精细化工 2023年第10期40卷 2098-2111页

作者：宋宇淙丁晓墅赵新强王延吉河北工业大学化工学院天津300400

具有复杂取代基团苯基衍生物的苯环选择加氢属于原子经济反应,不仅可以消除苯环对人体健康的潜在危害,而且能够赋予所合成材料以特殊功能。该文综述了保留取代基团苯环选择加氢反应的催化剂、操作条件及反应性能的研究进展,主要包括芳... 详细信息

具有复杂取代基团苯基衍生物的苯环选择加氢属于原子经济反应,不仅可以消除苯环对人体健康的潜在危害,而且能够赋予所合成材料以特殊功能。该文综述了保留取代基团苯环选择加氢反应的催化剂、操作条件及反应性能的研究进展,主要包括芳香二胺、芳香酯类、芳香族氨基甲酸甲酯、聚苯乙烯、联苯及双酚A等的苯环催化加氢反应。为了使苯环上取代基团不发生反应,多采用Rh、Ru、Pd和Pt等贵金属催化剂。Ni等非贵金属催化剂的活性和选择性有待进一步提高。因此,今后研究重点应是开发减量或替代贵金属的高性能催化剂。

关键词：苯环催化加氢脂肪环取代基团原子经济