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正癸烷与二甲苯在超临界压力下的热裂解

物理化学学报 2013年第4期29卷 689-694页

作者：周灏毛佳汪必耀朱权王健礼李象远四川大学化学工程学院成都610065 四川大学化学学院成都610064

采用连续流动装置对正癸烷和二甲苯在超临界压力下的热裂解对比研究.用气相色谱和色质联用仪对其气相产物和液相产物进行分析,计算气相产物产率和裂解转化率,并运用计算化学方法获得正癸烷和二甲苯不同化学键的键能,从实验和理论上分析... 详细信息

采用连续流动装置对正癸烷和二甲苯在超临界压力下的热裂解对比研究.用气相色谱和色质联用仪对其气相产物和液相产物进行分析,计算气相产物产率和裂解转化率,并运用计算化学方法获得正癸烷和二甲苯不同化学键的键能,从实验和理论上分析其裂解反应的难易程度和裂解规律.实验结果表明,在4MPa和650、700、750℃条件下,正癸烷比二甲苯更容易裂解,正癸烷裂解产物以C1-C3小分子的烃类和氢气为主,而二甲苯裂解产物主要为乙苯、甲苯和其它芳香类化合物;键能计算结果表明,正癸烷碳链骨架的C-C键能和C-H键能均较小,裂解反应的诱发步骤应该是C-C键断裂,而二甲苯苯环上C-C和C-H键能均较大,裂解诱发步骤应该是侧链甲基脱氢反应.因此正癸烷裂解反应以C-C键断裂和脱氢反应为主,二甲苯裂解主要发生侧链甲基C-C键断裂和脱氢反应,而芳环则比较稳定,理论计算键能分析与裂解实验结果一致.

关键词：正癸烷二甲苯超临界热裂解键能

整体式担载型Pt基催化剂上航空煤油的裂解:助剂SrO和BaO的影响

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催化学报 2013年第6期34卷 1139-1147页

作者：焦毅王佳秦莉晓王健礼朱权李象远龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化工学院四川成都610064

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催... 详细信息

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7%;BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6%和37.0%;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5%.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成.

关键词：催化裂解积炭碱土金属氧化物吸热燃料整体式催化剂

不同制备方法对CeO2-ZrO2-Al2O3材料性能的影响

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无机材料学报 2011年第8期26卷 813-818页

作者：焦毅唐石云王健礼祝淸超陈耀强龚茂初四川大学化学学院成都610064

分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶?共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt%)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附?脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD... 详细信息

分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶?共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt%)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附?脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD结果表明,三种方法制备的样品均存在CeO2-ZrO2立方萤石和γ-Al2O3两种晶型.N2吸附?脱附结果表明,胶溶?共沉淀法制备的样品,具有最大的比表面积和孔容,分别为146.2m2/g和0.5mL/g,且有最佳的孔径分布;氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR结果表明胶溶?共沉淀法制备的材料,具有最佳的储氧性能和还原能力;同时实验还比较了经1100℃焙烧对几种方法制备样品性能的影响.

关键词：铈锆铝复合氧化物织构性能储氧性能还原性能

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地表臭氧分解用氧化锰研究进展

材料导报 2021年第21期35卷 21050-21057页

作者：邱晶赵明王健礼陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064

近年来,过渡金属锰的氧化物因其结构变化呈现性能多样性,在臭氧分解等大气污染物净化领域展现出得天独厚的优势。地表臭氧是一种常见的大气污染物,臭氧不仅会造成光化学污染,其强氧化性还会对人体健康造成严重损害,因此降低地表臭氧浓... 详细信息

近年来,过渡金属锰的氧化物因其结构变化呈现性能多样性,在臭氧分解等大气污染物净化领域展现出得天独厚的优势。地表臭氧是一种常见的大气污染物,臭氧不仅会造成光化学污染,其强氧化性还会对人体健康造成严重损害,因此降低地表臭氧浓度至关重要。地表臭氧处理方法包括催化分解、药液吸收、电磁波辐射、热分解等,其中催化分解法因具有耗能低、环境友好的特点而被广泛使用。从性能、价格和应用背景等因素考虑,锰氧化物是催化臭氧分解的主流,结构的差异能影响催化臭氧分解的能力,锰氧化物结构多样,具有深刻的研究意义。锰基催化剂具有良好的活性,但在实际使用过程中催化剂的性能还受到水汽的影响,相对湿度越高,催化剂失活越严重。制备出低温性能好、耐湿能力强、使用寿命长且适应高空速的锰基臭氧分解催化剂是目前学者们追求的目标。本文总结了近年来锰氧化物在臭氧催化分解中的进展,重点介绍了单组分锰基催化剂、复合氧化物锰基催化剂的研究,简述了碱性阳离子对锰基催化剂活性的影响,得出了水汽、载体选择、空速等因素都会影响催化剂活性的结论。最后,提出了锰氧化物在臭氧催化分解研究中存在的问题并对其发展前景做出了展望。

关键词：环境催化剂多相反应地表臭氧催化分解锰氧化物

国产航空煤油裂解催化剂Pt/Zr_xTi_xAl_(1–2x)O_2的性能

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催化学报 2014年第2期35卷 175-184页

作者：焦毅王健礼朱权李象远陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化工学院四川成都610064

采用共沉淀法制备了一系列Zrx Tix Al1–2x O2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZrO... 详细信息

采用共沉淀法制备了一系列Zrx Tix Al1–2x O2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂具有最大的比表面积和孔容;具有最强的表面酸性和最集中的强酸中心密度,且具有良好的再生功能.实验结果表明,载体ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂上650oC裂解产气量较热裂解提高了2.1倍,700oC时提高1.4倍.另外,该系列载体材料经1000oC焙烧5 h后,所制得的催化剂几乎失去了催化活性.

关键词： ZrxTixAl1-2xO2复合氧化物管式涂层催化裂解吸热燃料酸性

微通道内TiN、TiO_2涂层的制备及抑焦效果研究

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稀有金属材料与工程 2015年第7期44卷 1740-1745页

作者：王佳唐石云朱权王健礼李象远四川大学四川成都610065

为了缓解换热通道壁面金属催化结焦,在温度为800℃,时间为2 h条件下,实现了内径为2 mm,长度700 mm的304不锈钢管道内表面Ti N涂层的化学气相沉积(CVD);进一步,在700℃的氧化气氛中,将Ti N涂层氧化得到Ti O2涂层。采用扫描电子显微镜(SEM... 详细信息

为了缓解换热通道壁面金属催化结焦,在温度为800℃,时间为2 h条件下,实现了内径为2 mm,长度700 mm的304不锈钢管道内表面Ti N涂层的化学气相沉积(CVD);进一步,在700℃的氧化气氛中,将Ti N涂层氧化得到Ti O2涂层。采用扫描电子显微镜(SEM)、能量散射X射线谱(EDS)和X射线衍射(XRD)仪等分别检测了涂层的形貌、元素组成和晶型结构。检测结果表明,CVD法制备的Ti N、Ti O2涂层表面均匀完整,粒子结合紧密,其组成基本符合化学计量比;其中Ti N为立方晶相结构,Ti O2为金红石相结构。以某种碳氢燃料A为原料采用自制的超临界裂解装置对Ti N、Ti O2涂层的抑制结焦效果进行了初步评价。结果表明,与304空白管相比,Ti N涂层管和Ti O2涂层管高温稳定运行时间明显延长,其中Ti N涂层管抑焦效果更加显著。

关键词：化学气相沉积 TiN、TiO2涂层超临界裂解结焦抑制

Zr_(0.5)Ti_(0.5)O_2的添加对超临界裂解RP-3催化剂性能的影响

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物理化学学报 2013年第10期29卷 2255-2262页

作者：焦毅秦莉晓李雄健王佳王健礼朱权李象远陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学化工学院成都610064

采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3(CA)基催化剂中,并对其催化活性进行了超临界裂解测试,采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征.实验结果表明,催... 详细信息

采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3(CA)基催化剂中,并对其催化活性进行了超临界裂解测试,采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征.实验结果表明,催化剂能够明显降低裂解反应的温度,600°C CA基催化剂产气率是热裂解的2.8倍,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂是热裂解的4.0倍,650°C时,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂热沉提高了0.55 MJ kg ***结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体后催化剂出现双孔结构,部分小孔的出现使得乙烯的选择性提高;NH3-TPD结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料后,催化剂强酸位的酸量增加了4.0倍,催化剂表现出更强的表面酸性和更集中的强酸酸中心密度,有利于裂解多产烯烃.

关键词：吸热燃料钛锆复合氧化物超临界催化裂解热沉

不同碱辅助的沉积沉淀法对三效催化剂稳定性的影响

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无机材料学报 2021年第6期36卷 659-664页

作者：范君江雪焦毅陈宇圣王健礼陈耀强四川大学化学学院成都610064 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610064

老化处理会导致三效催化剂(TWCs)严重失活,因此提高催化剂的耐久性能是TWCs设计的目标。本工作采用不同碱辅助的沉积沉淀法,即尿素辅助沉积沉淀法和氨水辅助沉积沉淀法制备了Pt/C_(e0.4)Zr_(0.5)La_(0.05)Pr_(0.05)O_(2)(Pt/CZ)三效催化... 详细信息

老化处理会导致三效催化剂(TWCs)严重失活,因此提高催化剂的耐久性能是TWCs设计的目标。本工作采用不同碱辅助的沉积沉淀法,即尿素辅助沉积沉淀法和氨水辅助沉积沉淀法制备了Pt/C_(e0.4)Zr_(0.5)La_(0.05)Pr_(0.05)O_(2)(Pt/CZ)三效催化剂,分析了不同碱对催化剂物理化学性质、催化活性和耐久性的影响。结果表明,尿素辅助沉积沉淀法(UDP)制备的Pt/CZ催化剂的抗老化性能较差,而氨水辅助沉积沉淀法(ADP)制备的催化剂的抗老化能力较强。XRD,CO吸附,XPS和H_(2)-TPR表征结果表明,ADP中较大的Pt颗粒以及更强的金属载体相互作用使ADP在老化过程中烧结程度较低,有利于维持催化活性。因此,ADP催化剂具有一定的工业应用前景。

关键词：三效催化剂沉积沉淀碱辅助稳定性

Y对柴油车碳烟氧化催化剂MnO_x-CeO_2热稳定性的影响（英文）

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催化学报 2015年第8期36卷 1333-1341页

作者：张海龙王健礼曹毅王益静龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 宁波远翔节能环保技术有限公司浙江宁波315800 四川省环境催化材料工程技术中心四川成都610064

采用共沉淀法制备了不同Y含量的MnOx-CeO2-Y2O3催化剂,并用于NOx存在条件下的碳烟氧化反应.通过在干空气气流中800°C焙烧12h评价了这些催化剂的热稳定性.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、拉曼光谱、H2程序升温还原、储氧量测试、NO程序升... 详细信息

采用共沉淀法制备了不同Y含量的MnOx-CeO2-Y2O3催化剂,并用于NOx存在条件下的碳烟氧化反应.通过在干空气气流中800°C焙烧12h评价了这些催化剂的热稳定性.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、拉曼光谱、H2程序升温还原、储氧量测试、NO程序升温氧化、X射线光电子能谱和碳烟程序升温氧化等手段对催化剂进行了表征.实验发现,Y的添加导致催化剂比表面积、还原性能和储氧能力下降,从而影响了NO和碳烟的氧化活性.然而,热老化之后,Y可增大催化剂的热稳定性,其中以6%–10%Y的添加效果最好,它们的最大碳烟氧化速率温度仅增加了34–35°***-CeO2催化剂的催化活性和热失活与其表面的Mn4+和氧物种密切相关.

关键词： MnOx-CeO2-Y2O3 碳烟氧化活性热稳定性氧化还原性质氧储存能力