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Ni基催化剂催化CO2加氢反应的理论研究

Ni基催化剂催化CO2加氢反应的理论研究

作者：潘雄飞山西大学

学位级别：硕士

人类的工业化发展中大量使用化石燃料,导致大气中CO的含量急剧增加,现代社会出现了严重的能源危机和全球变暖、海洋酸化等环境问题。将CO转化为高附加值的化学品,既可以缓解能源危机又能解决环境问题,是当今社会实现可持续发展的路线之... 详细信息

人类的工业化发展中大量使用化石燃料,导致大气中CO的含量急剧增加,现代社会出现了严重的能源危机和全球变暖、海洋酸化等环境问题。将CO转化为高附加值的化学品,既可以缓解能源危机又能解决环境问题,是当今社会实现可持续发展的路线之一。CO催化加氢制取甲烷、甲醇和甲酸等是一种有前景的CO转化利用技术,其关键是制备活性好且廉价的催化剂。以镍为活性金属的催化剂因其活性较高,价格便宜得到广泛研究,但存在着低温催化活性较差、高温易烧结团聚和反应机理尚不明确等问题。通过密度泛函理论(DFT)计算研究引入金属Ru作为助剂,与Ni组成双金属Ni-Ru合金催化剂,以及以氮掺杂石墨烯作为载体,负载双原子催化剂稳定性和催化CO加氢反应,在理论方面为后续的相关实验提供指导,降低实验成本,以期设计出能有效催化CO加氢的催化剂,降低大气中CO的含量,并将其转化为甲烷、甲醇和甲酸等资源,减缓由CO过量排放带来的一系列环境问题和能源危机,主要工作如下:构建Ni与Ru的比例为3∶1的合金模型,即NiRu合金,研究NiRu合金催化CO加氢反应机理。计算结果表明,相比Ni(111)表面,NiRu(111)对反应物和中间产物的吸附能力有所提高,催化CO加氢更容易生成甲醇,最优反应最佳路径为CO→CO→HCO→HCO→HCO→HCOH,决速步(RDS)CO*+H*→HCO*,RDS活化能为1.22 e V,低于大多数Ni基催化剂催化CO加氢反应RDS的活化能,同时NiRu合金具有良好的抗积碳能力。分别用1～3个Ru原子取代Ni(111)表面表层的Ni原子,构建n Ru/Ni(n=1～3)合金催化剂模型,考察其稳定性,获得n Ru/Ni(n=1～3)最稳定结构,研究其催化CO加氢反应的微观机理。计算结果表明,n Ru/Ni(n=1～3)催化CO加氢更容易生成甲醇,最优反应最佳路径和RDS与NiRu(111)体相合金相同,1Ru/Ni(111)、2Ru/Ni(111)、3Ru/Ni(111)的RDS活化能分别为1.22 e V、1.27 e V和1.25 e V。在氮掺杂石墨烯上锚定两个过渡金属M和M(M、M=Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Zn),构建MM-NC双原子催化剂模型。通过比较这些模型的结合能与内聚能,分析其稳定性,得到13种结构稳定的催化剂,进一步研究其吸附活化CO的性能。选择Ni Fe-NC与NiRu-NC两种双原子催化剂模型,研究其催化CO加氢反应机理,计算结果表明Ni Fe-NC与NiRu-NC催化CO加氢更容易生成甲酸,最佳反应路径为CO→COOH→HCOOH。Ni Fe-NC的RDS为CO*→COOH*,活化能为0.44 e V,NiRu-NC的RDS为COOH*→HCOOH*,活化能为0.29 e V。因此,NiRu-NC的催化活性更好。

关键词：二氧化碳活化与转化密度泛函理论 Ni基催化剂 NiRu合金甲醇

孕中期血浆n-3多不饱和脂肪酸与妊娠期糖尿病的关联分析

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中华预防医学杂志 2022年第3期56卷 312-321页

作者：刘艳叶怡翔王意王凡黄以超陈达潘雄飞潘安成都市双流区妇幼保健院成都610000 华中科技大学同济医学院公共卫生学院流行病与卫生统计学系武汉430030 安徽医科大学公共卫生学院卫生毒理系合肥230032 暨南大学环境学院广州510632 四川大学华西第二医院出生缺陷与相关妇儿疾病教育部重点实验室成都610041

目的探讨我国孕妇的孕中期血浆n-3多不饱和脂肪酸(polyunsaturated fatty acids,PUFAs)相对浓度与妊娠期糖尿病(gestational diabetes mellitus,GDM)的关联。方法基于同济-双流出生队列,选择2017年至2019年在成都市双流区妇幼保健院进... 详细信息

目的探讨我国孕妇的孕中期血浆n-3多不饱和脂肪酸(polyunsaturated fatty acids,PUFAs)相对浓度与妊娠期糖尿病(gestational diabetes mellitus,GDM)的关联。方法基于同济-双流出生队列,选择2017年至2019年在成都市双流区妇幼保健院进行产前检查,并通过75 g口服葡萄糖耐量试验确诊GDM的269例患者为病例组,根据基线孕周和年龄进行1∶2匹配,选取538名无GDM的孕妇作为对照组。纳入研究的807名孕妇年龄范围为18~40岁。通过气相色谱-质谱联用方法定量检测病例组和对照组孕中期(24~28周)空腹血浆n-3 PUFAs的相对浓度。根据对照组血浆n-3 PUFAs相对浓度的四分位数将研究对象分为4组(Q1~Q4),采用条件logistic回归模型分析孕中期血浆n-3 PUFAs与GDM之间的关联。结果GDM与非GDM孕妇血浆n-3 PUFAs中C22∶5n-3的相对浓度中位数(四分位数间距)分别为0.87(0.72,1.07)和0.94(0.75,1.19),P=0.001。条件logistic回归模型结果显示,孕中期血浆C22∶5n-3与GDM的患病风险呈负相关关联,相对浓度每增加1个标准差对应的OR值(95%CI)为0.75(0.62~0.90);与Q1组相比,Q2、Q3、Q4组的OR(95%CI)值分别为0.97(0.62~1.51)、0.72(0.45~1.15)和0.54(0.32~0.90),P_(趋势)<0.05。未发现其他n-3 PUFAs(C18∶3n-3、C20∶5n-3、C22∶6n-3和总n-3 PUFAs)与GDM之间存在显著性关联。结论孕中期血浆n-3 PUFA C22∶5n-3与妊娠期糖尿病的患病风险可能存在负关联。

关键词： n-3多不饱和脂肪酸糖尿病,妊娠病例对照研究

孕中期血浆n-6多不饱和脂肪酸水平与妊娠期糖尿病的关联

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中华疾病控制杂志 2022年第4期26卷 417-422页

作者：王凡刘艳王意叶怡翔黄以超陈达潘雄飞潘安华中科技大学同济医学院公共卫生学院流行病与卫生统计学系武汉430030 成都市双流区妇幼保健院妇产科成都610200 安徽医科大学公共卫生学院卫生毒理学系合肥230032 暨南大学环境学院广州510632

目的探讨中国西南地区孕妇孕中期血浆n-6多不饱和脂肪酸(polyunsaturated fatty acids,PUFAs)水平与妊娠期糖尿病(gestational diabetes mellitus,GDM)的关联。方法本研究基于同济-双流出生队列,于2017―2019年在成都市双流区妇幼保健... 详细信息

目的探讨中国西南地区孕妇孕中期血浆n-6多不饱和脂肪酸(polyunsaturated fatty acids,PUFAs)水平与妊娠期糖尿病(gestational diabetes mellitus,GDM)的关联。方法本研究基于同济-双流出生队列,于2017―2019年在成都市双流区妇幼保健院围产保健门诊纳入18~40岁的6143名单胎妊娠孕妇。通过问卷调查收集孕妇基本信息和孕期健康状况,并对其进行体格测量和血液样本收集。根据孕24~28周孕妇75 g口服葡萄糖耐量试验(oral glucose tolerance test,OGTT)结果,选取269名符合GDM诊断标准的孕妇作为病例组。在非GDM的孕妇中按照孕妇年龄(±3岁)、基线孕周(±4周)进行1∶2匹配,选取538名非GDM孕妇作为对照组。采用气相色谱-质谱联用的方法检测孕妇孕中期血浆多种n-6 PUFAs水平。采用多变量校正的条件Logistic回归分析模型评估孕中期血浆各n-6 PUFAs类别和总n-6 PUFAs与GDM患病风险的关联,并利用错误发现率(false discovery rate,FDR)法校正多重检验。采用敏感性分析探讨其稳健性。结果807名研究对象的年龄为(27.8±3.9)岁,孕周为(24.8±1.1)周,孕前BMI为(21.5±3.1)kg/m^(2)。孕中期血浆亚油酸(linoleic acid,LA)、γ-亚油酸(gamma-linolenic acid,GLA)、二十碳二烯酸(eicosadienoic acid,EDA)和花生四烯酸(arachidonic acid,AA)水平每增加一个标准差,GDM的患病风险的OR值分别为0.83(95%CI:0.69~0.99,P=0.039)、0.82(95%CI:0.69~0.99,P=0.037)、0.63(95%CI:0.50~0.79,P0.05)。敏感性分析结果显示EDA与GDM患病风险的关联稳定。结论孕中期血浆n-6 PUFAs中EDA与GDM患病风险有关,此结论需进一步在大样本人群中进行验证。

关键词： n-6多不饱和脂肪酸妊娠期糖尿病病例对照研究

中国中老年人自评健康与心血管疾病发病风险的关联分析

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中华预防医学杂志 2020年第2期54卷 149-154页

作者：赵志梅潘安温莹潘雄飞中国医学科学院北京协和医学院医学生物学研究所昆明650118 华中科技大学同济医学院公共卫生学院流行病与卫生统计学系武汉430030 深圳市疾病预防控制中心分子流行病学研究室 518055

目的分析中国中老年人自评健康(SRH)与心血管疾病(CVD)发病风险的关联。方法资料来自2011至2012年启动的中国健康与养老追踪调查项目,采用与人口规模成比例的概率抽样,从28个省级行政单位的150个区(县)获取21133名研究对象,本研究最终将... 详细信息

目的分析中国中老年人自评健康(SRH)与心血管疾病(CVD)发病风险的关联。方法资料来自2011至2012年启动的中国健康与养老追踪调查项目,采用与人口规模成比例的概率抽样,从28个省级行政单位的150个区(县)获取21133名研究对象,本研究最终将11701名对象纳入分析。基线调查中采用问卷调查收集研究对象的基本情况和自评健康等资料,随访中收集研究对象自报CVD发病情况。采用Cox比例风险回归模型分析SRH与CVD发病风险的关联,按年龄、性别、体重指数(BMI)等因素分层进行亚组分析,采用似然比检验分析交互作用。结果研究对象年龄为(57.9±9.7)岁,男性占48.1%(5626名)。SRH极好、很好、好、一般和不好者分别占4.2%(487名)、13.5%(1583名)、33.6%(3932名)、35.4%(4147名)和13.3%(1552名)。随访累计42104人年,期间发生CVD 590例。与SRH极好(很好)者相比,SRH好、一般和不好者CVD发病风险的HR(95%CI)分别为1.36(1.02~1.80)、1.66(1.26~2.19)和1.89(1.38~2.59)。亚组分析显示,在45~59、≥75岁组、男性组、女性组和正常BMI组中,与SRH极好(很好)者相比,SRH不好者CVD发病风险的HR(95%CI)分别为2.00(1.32~3.04)、3.87(1.04~14.46)、1.76(1.07~2.91)、1.92(1.27~2.91)和2.30(1.42~3.72)。SRH与年龄、性别、BMI不存在交互作用(P>0.05)。结论中国中老年人群SRH与CVD发病风险有关,与SRH极好(很好)者相比,SRH好、一般和不好者CVD发病风险增加。

关键词：老年人身心健康评价自我评价心血管疾病队列研究

人诱导性多能干细胞（iPSc）作用于人肺癌A549细胞在裸鼠体内增殖、成瘤和迁移过程的研究

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人诱导性多能干细胞（iPSc）作用于人肺癌A549细胞在裸鼠体内增殖...

作者：潘雄飞厦门大学

学位级别：硕士

人诱导性多能干细胞(iPSc)是通过转入和过表达四个多能转录因子而使体细胞重编程得到的,它能自我更新并且多向分化,可以诱导自患者体细胞而减轻免疫排斥反应,并且不存在来源上的伦理问题。因而,iPSc被广泛用于临床研究。利用干细胞建立... 详细信息

人诱导性多能干细胞(iPSc)是通过转入和过表达四个多能转录因子而使体细胞重编程得到的,它能自我更新并且多向分化,可以诱导自患者体细胞而减轻免疫排斥反应,并且不存在来源上的伦理问题。因而,iPSc被广泛用于临床研究。利用干细胞建立疾病模型,探究疾病发生的病理是当前的热点,但其与肿瘤细胞的相互关系仍没有形成定论。本论文通过裸鼠成瘤模型来探究人iPS细胞对人肺癌A549细胞增殖、成瘤、转移等方面的作用。目的:研究人iPS细胞对人A549细胞增殖、成瘤、转移等过程的作用。方法:通过注射人肺癌A549细胞和人iPS细胞分别构建裸鼠皮下成瘤模型和尾静脉成瘤模型;借助GFP和RFP荧光报告基因,利用活体荧光成像技术,观测细胞转移、分布和成瘤情况;利用冷冻切片和石蜡切片等实验技术来观察A549细胞和iPS细胞在裸鼠肿瘤及脏器中的分布、形态和结构等。结果:皮下注射成瘤实验显示,iPS细胞使A549细胞表现出更强的成瘤能力,成瘤更快更早;而同浓度iPS细胞无成瘤能力。同时,iPS细胞可以促进A549细胞在脏器上的增殖,使脏器病变。尾静脉注射成瘤实验一显示,在A549细胞存在下,iPS细胞更易在裸鼠体内存活、增殖并转移。同时,在iPS细胞存在下,A549细胞更易使裸鼠的肝脏、肺脏、肾脏发生病变而成瘤。尾静脉注射成瘤实验二显示,iPS细胞比A549细胞提前转移到肾脏和心脏,并促进A549细胞的转移。在心肝脾肺肾五个器官上,iPS细胞都会促进A549细胞的增殖,并使其有更大可能形成与周围组织界限明显的肿瘤。实验中观察到脏器的冷冻切片出现两种荧光同时显示的区域,说明两种细胞之间有较强的相互作用。肿瘤的冷冻切片显示,肿瘤内部主要由A549细胞构成,而iPS细胞在肿瘤外部起促进和支撑作用。

关键词： iPS细胞皮下成瘤尾静脉成瘤

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食管癌患者住院费用影响因素分析

中国公共卫生 2013年第3期29卷 315-317页

作者：胡志平冯向先潘雄飞山西医科大学公共卫生学院流行病学教研室山西太原030001 山西省长治医学院预防医学教研室四川大学华西公共卫生学院流行病学教研室

目的探讨食管癌患者住院医疗费用影响因素,为控制医疗费用不合理增长、完善医疗保障制度和制定食管癌防治规划提供参考依据。方法对山西省某三甲综合医院2002年8月—2011年12月食管癌患者住院费用进行分析,采用多重线性逐步回归分析法... 详细信息

目的探讨食管癌患者住院医疗费用影响因素,为控制医疗费用不合理增长、完善医疗保障制度和制定食管癌防治规划提供参考依据。方法对山西省某三甲综合医院2002年8月—2011年12月食管癌患者住院费用进行分析,采用多重线性逐步回归分析法分析影响食管癌患者住院费用因素。结果 2002年8月—2011年12月该院1 819例食管癌患者平均住院天数为19 d,平均年龄为(58.47±8.20)岁,77.74%的患者为农民,病理类型以鳞癌为主,占82.90%;人均住院费用为(19 249.78±15 472.23)元,且逐年增加,平均增长速度为15.28%;住院费用的主要影响因素依次为:药品费所占总费用比例、住院天数、有无医疗保险、有无合并症、病理类型、疗效、年龄;医保患者的医疗费用高于无医保患者(F=135.609,P<0.001)。结论采取综合措施控制住院费用,尤其是加强对药品费用的控制管理和缩短住院时间是目前降低食管癌患者住院费用、减轻疾病负担最有效可行的手段。

关键词：食管癌住院费用影响因素

山西省某三甲医院子宫颈癌患者10年住院费用分析

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现代预防医学 2013年第21期40卷 3980-3983页

作者：何微冯向先潘雄飞山西医科大学长治医学院预防医学教研室四川大学华西公共卫生学院(华西第四医院)

目的探讨子宫颈癌患者的住院费用及其影响因素,为控制医疗费用的不合理增长,完善医疗保健制度和子宫颈癌防治策略提供依据。方法收集山西省某三级甲等综合医院2002;011年间子宫颈癌患者的总费用及构成,并分析影响子宫颈癌患者住院费用... 详细信息

目的探讨子宫颈癌患者的住院费用及其影响因素,为控制医疗费用的不合理增长,完善医疗保健制度和子宫颈癌防治策略提供依据。方法收集山西省某三级甲等综合医院2002;011年间子宫颈癌患者的总费用及构成,并分析影响子宫颈癌患者住院费用的因素。结果共收集病例949名,年龄在22;5岁之间,平均年龄为48.9±8.7岁,70%以上的患者为农民。66%的患者为自费医疗,子宫颈癌患者平均住院天数（中位数）12 d,人均住院费用为7992.2±2718.8元,10年间住院费用呈不断增长趋势,平均年增率为6.7%。子宫颈癌住院费用的影响因素为:年龄（P=0.015）、职业（P﹤0.001）、入院情况（P=0.002）、病理诊断（P﹤0.001）、有无合并症（P﹤0.001）、住院天数（P﹤0.001）、药品比例（P﹤0.001）、治疗效果（P﹤0.001）、支付方式（P﹤0.001）。结论我国子宫颈癌治疗费用仍处于较高水平,在保证医疗质量的前提下,加强药品管理和缩短住院日是降低子宫颈癌住院费用有效可行的手段。

关键词：子宫颈癌住院费用分析影响因素

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智能教学分析系统的设计与研究

计算机工程 2007年第1期33卷 262-264页

作者：潘雄飞龚沛曾同济大学计算机科学与工程系上海200092

把数据仓库和数据挖掘相关技术应用于教学领域,架构了一个基于Web的含教学、考试、分析于一体的智能教学分析系统。该系统通过对学生学习历史数据的分析处理,对学生的学习模式、老师与学生的教与学关联规则等进行挖掘,从而达到改善教师... 详细信息

把数据仓库和数据挖掘相关技术应用于教学领域,架构了一个基于Web的含教学、考试、分析于一体的智能教学分析系统。该系统通过对学生学习历史数据的分析处理,对学生的学习模式、老师与学生的教与学关联规则等进行挖掘,从而达到改善教师教学质量,提高学生学习效率的目的。

关键词：数据挖掘数据仓库联机分析处理智能教学分析系统

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流行病学研究中的样本代表性问题(一)

中华疾病控制杂志 2019年第1期23卷 1-4页

作者：潘雄飞王意叶依潘安华中科技大学同济医学院公共卫生学院流行病与卫生统计学系武汉430030

研究的样本代表性一直是流行病学领域内具有争议性的话题之一。本文首先对流行病学样本代表性进行定义,同时对研究人群、源人群、目标人群、内部真实性、外部真实性等相关流行病学基本概念进行阐述。在此基础上,本文深入分析了横断面研... 详细信息

研究的样本代表性一直是流行病学领域内具有争议性的话题之一。本文首先对流行病学样本代表性进行定义,同时对研究人群、源人群、目标人群、内部真实性、外部真实性等相关流行病学基本概念进行阐述。在此基础上,本文深入分析了横断面研究、队列研究、病例对照研究、干预性研究四种主要流行病学研究设计中样本代表性的价值和实际可行性。总而言之,除针对人群疾病或健康现状的横断面研究外,多数涉及病因或干预效果推断的流行病学研究不应过度强调样本代表性。

关键词：流行病学样本代表性