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Effects of CeO_2 on structure and properties of Ni-Mn-K/bauxite catalysts for water-gas shift reaction

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Journal of Rare Earths 2008年第3期26卷 352-356页

作者：江莉龙叶炳火魏可镁 National Engineering Research Center For Chemical Fertilizer Catalysts Fuzhou University

Multiple-metal catalysts （Ni-Mn-Ce-K/bauxite） for Water-Gas Shift （WGS） reaction were prepared by impregnation, and the catalytic structure and properties were investigated by N2 physical, XRD, H2-TPR, and CO-TPD. The results indicated that the addition of 7.5% CeO2 improved the activity of the WGS reaction obviously, and also increased the specific surface area and pore volume of the catalysts. The addition of CeO2 decreases the reduction temperature, enhanced the adsorption and activation of H2O2, and improved the adsorption content of CO. Besides, active sites were not changed and the number of active sites on catalysts did not increase obviously.

关键词： impregnated water-gas shift bauxite CeO2 rare earths

共沉淀水热回流法中pH值对合成铈锆储氧材料的影响

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功能材料 2017年第7期48卷 7088-7092页

作者：郑勇蔡国辉郑瑛肖益鸿江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州350002 福建师范大学材料科学与工程学院福州350007

研究采用共沉淀水热回流法,在聚四氟乙烯反应器中合成系列铈锆固溶体储氧材料;研究水热回流时的pH值对合成铈锆固溶体储氧材料的影响。用XRD、低温N_2吸附-脱附和H_2-TPR等手段对合成样品的物化性能进行表征,结果表明,在研究的pH值范围... 详细信息

研究采用共沉淀水热回流法,在聚四氟乙烯反应器中合成系列铈锆固溶体储氧材料;研究水热回流时的pH值对合成铈锆固溶体储氧材料的影响。用XRD、低温N_2吸附-脱附和H_2-TPR等手段对合成样品的物化性能进行表征,结果表明,在研究的pH值范围内,控制水热回流时溶液的pH值为11时,合成铈锆固溶体的性能最佳,经600℃焙烧5h后,其比表面积最高可达91.1 m^2/g,孔半径集中分布在3.9nm左右,总孔体积为0.22cm^3/g;且其具有最低的还原温度,储氧量为309μmol/g。此外,经1 100℃焙烧5h后仍无晶相分离现象,说明其具有良好的热稳定性能。

关键词：铈锆储氧材料制备回流法

Fe_2O_3含量对Cu-Fe/铝土矿水煤气变换催化剂结构和性能的影响

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无机化学学报 2013年第11期29卷 2297-2304页

作者：江莉龙刘弦曹彦宁曾杰凯林施团魏可镁福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州350002

利用具有高比表面积和介孔结构的改性铝土矿为载体,采用并流共沉淀法制备不同Fe2O3含量的Cu-Fe/铝土矿催化剂。以水煤气变换反应为探针反应,考察了催化剂性能。利用X射线荧光元素分析(XRF)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)... 详细信息

利用具有高比表面积和介孔结构的改性铝土矿为载体,采用并流共沉淀法制备不同Fe2O3含量的Cu-Fe/铝土矿催化剂。以水煤气变换反应为探针反应,考察了催化剂性能。利用X射线荧光元素分析(XRF)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO程序升温脱附(CO-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征。结果表明:负载的Fe2O3能显著提高CuO/改性铝土矿催化剂的水煤气变换活性特别是热稳定性能,且随负载的Fe2O3含量增加而提高,当负载量为20%时达到最佳。其原因是负载的Fe2O3和CuO之间发生了相互作用,形成了类似于CuFe2O4复合氧化物,且随负载的Fe2O3含量的增加而增强,这种相互作用同时促进了CuO和Fe2O3的还原,抑制了CuO的烧结,进而提高了催化剂的性能。

关键词：氧化铁含量铝土矿铜-铁铝土矿催化剂水煤气变换

Cu-MOFs的生长调控及其催化水解羰基硫的性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第8期38卷 1373-1381页

作者：沈丽娟王高杰郑笑笑曹彦宁郭玉峰林科江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002

羰基硫(COS)广泛存在于以煤、焦炭、渣油和天然气等为原料生产的化工原料气中,不仅腐蚀管道设备,使下游催化剂发生硫中毒,而且还会造成环境污染.因此,COS脱除具有重要意义.在各种方法中,催化水解COS(COS+H_2O→CO_2+H_2S)由于具有反应... 详细信息

羰基硫(COS)广泛存在于以煤、焦炭、渣油和天然气等为原料生产的化工原料气中,不仅腐蚀管道设备,使下游催化剂发生硫中毒,而且还会造成环境污染.因此,COS脱除具有重要意义.在各种方法中,催化水解COS(COS+H_2O→CO_2+H_2S)由于具有反应条件温和、转化率高和副反应少等优点越来越受重视.其关键在于发展高效的催化剂.近年来,金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)由于其独特的物理化学性质引起人们广泛关注.与传统材料相比,MOFs不仅拥有超高的比表面积和规则的孔道结构,而且其结构具有可设计性强和易调变等特点,是一类非常有潜力的多相催化剂.然而,目前MOFs在催化水解COS方面的研究应用未见报道.此外,MOFs的合成方法主要有水/溶剂热法、扩散法和微波辅助加热法等.近年来新发展的电化学法具有合成效率高、操作方便和环境友好等优点,在材料合成中显示出巨大的优越性,但利用电化学法合成MOFs相关研究还较少.本文采用快速温和的电化学方法制备了典型的Cu-MOFs(HKUST-1).该方法可以有效缩短反应时间,通过调节反应电压(15–30 V),在室温下电解3 h,可得到一系列HKUST-1样品.根据合成中设置的电压值,样品分别命名为HKUST-1-E15,HKUST-1-E20,HKUST-1-E25和***表征结果显示,不同电压下合成样品的XRD谱图与通过晶体数据拟合的HKUST-1图出峰位置基本一致.SEM结果表明,合成电压对样品形貌的影响很大.HKUST-1-E15主要呈长棒状结构,长约为15μm.随着电压的增大,HKUST-1-E20的形貌逐渐转变为较短的四棱柱体.当电压为25 V时,所得HKUST-1-E25呈八面体状.进一步提高合成电压,HKUST-1-E30颗粒变小,没有特殊形貌,并出现明显的团聚.COS水解测试结果显示,不同电压下合成样品的活性差异大,这主要是由于样品的形貌及比表面积差异引起的.其中,HKUST-1-E25样品的活性较好.在150°C下,该样品对COS的转化率接近100%,比水热法合成的HKUST-1-Hy的活性更高.在此基础上,进一步对活性测试过程的条件进行优化,发现当原料气流速为30 mL/min,水温为40°C时,催化剂的COS水解性能最优.此外,样品的活性稳定性测试结果显示,相比传统的氧化铜材料,HKUST-1是一类较稳定的COS水解催化剂.

关键词：金属-有机骨架材料羰基硫电化学合成催化水解 HKUST-1

LNG接收终端改造为绿氨接收终端的展望与可行性研究

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油气与新能源 2023年第2期35卷 27-36页

作者：滕霖吴隆平尹鹏博林崴罗宇江莉龙福州大学石油化工学院·化肥催化剂国家工程研究中心·清源创新实验室福建省福州市350108

氢能对“双碳”目标的支撑作用愈发明显和重要。加快液氨接收终端的规划建设,以氨储氢正成为解决氢气储运难题的重要途径。LNG(液化天然气)接收终端的布局使得其改造为绿氨接收终端具有巨大的社会和经济效益。概述了国内外氨氢产业发展... 详细信息

氢能对“双碳”目标的支撑作用愈发明显和重要。加快液氨接收终端的规划建设,以氨储氢正成为解决氢气储运难题的重要途径。LNG(液化天然气)接收终端的布局使得其改造为绿氨接收终端具有巨大的社会和经济效益。概述了国内外氨氢产业发展现状,总结了氨的储存方式与特点,分析了LNG与液氨接收终端运营情况,介绍了LNG和液氨接收终端的共性工艺及主要设备;重点梳理了LNG接收终端改造为绿氨接收终端的基本问题并分析其可行性,最后提出了展望和建议。研究结果表明,LNG接收终端通过对相应工艺系统进行部分改造可转换为大规模绿氨接收终端,该研究对加快实现绿氨的大规模接收储存具有重要意义。

关键词：氨氢绿色能源 LNG接收终端绿氨接收终端设备转换可行性研究

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离子液体中催化解聚木质素研究现状

中国科学：化学 2020年第2期50卷 259-270页

作者：刘光勇王倩张雅琴何宏艳江莉龙中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室北京100190 福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州350002

木质素是木质纤维素的重要组成部分,在木质纤维素中的含量达15%~35%,仅次于纤维素.木质素是一种具有无定形复杂结构的高分子芳香聚合物,由三种苯丙烷类单体芥子醇、松柏醇和p-香豆醇的酶促脱氢聚合产生.离子液体(ILs)作为一种功能化介... 详细信息

木质素是木质纤维素的重要组成部分,在木质纤维素中的含量达15%~35%,仅次于纤维素.木质素是一种具有无定形复杂结构的高分子芳香聚合物,由三种苯丙烷类单体芥子醇、松柏醇和p-香豆醇的酶促脱氢聚合产生.离子液体(ILs)作为一种功能化介质具有高沸点、难挥发、可设计性等特质,对木质素具有较好的溶解能力,这对木质素转化过程中的均相化意义重大.因此,离子液体中催化转化木质素为高附加值化学品的研究越来越受关注.本文综述了离子液体作为溶剂和催化剂将木质素或木质素模型化合物有效转化为增值芳香化合物的相关研究,分析并展望了该领域面临的挑战和机遇.

关键词：木质素离子液体光催化电催化化学品

沸石晶种引导制备高性能抗烧结的Ru基催化剂用于氨合成

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Science Bulletin 2020年第13期65卷 1085-1093,M0003,M0004页

作者：李玲玲蔡继辉刘毅倪军林炳裕王秀云区泽棠江莉龙 National Engineering Research Center of Chemical Fertilizer Catalyst Fuzhou UniversityFuzhou 350002China

金属Ru具有较低的N2活化解离能,被广泛应用于合成氨反应,但Ru表面较高的自由能导致颗粒易团聚成较大的纳米簇,如何提高Ru纳米粒子在合成氨反应中的热稳定性是亟待解决的问题.为此,本文提出以含Ru的ZSM-5为晶种,通过封装的方法获得具有... 详细信息

金属Ru具有较低的N2活化解离能,被广泛应用于合成氨反应,但Ru表面较高的自由能导致颗粒易团聚成较大的纳米簇,如何提高Ru纳米粒子在合成氨反应中的热稳定性是亟待解决的问题.为此,本文提出以含Ru的ZSM-5为晶种,通过封装的方法获得具有高稳定性的Ru@ZSM-5催化剂.相比于通过传统浸渍法制备的Ru/ZSM-5-IWI催化剂,采用封装法获得的Ru@ZSM-5催化剂,不仅具有较高的合成氨反应速率(在400℃和1MPa,Ru@ZSM-5和Ru/ZSM-5-IWI的NH3合成反应速率分别为5.84和2.13 mmol NH3 gcat^-1h^-1),而且具有较优异高温稳定性.透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)等分析结果表明,Ru@ZSM-5催化剂具有优异的合成氨性能与其暴露较多的Ru0活性位点及较强的抗烧结能力密切关联.该研究为设计和制备高稳定性Ru基催化剂开辟了新的途径.

关键词： Ammonia synthesis Sinter-resistant Ru nanoparticles Ru-containing ZSM-5 seed Seed-directed synthesis Ru particle size

钾改性氧化铝基羰基硫水解催化剂及其失活机理

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物理化学学报 2023年第9期39卷 109-118页

作者：雷淦昌郑勇曹彦宁沈丽娟王世萍梁诗景詹瑛瑛江莉龙福州大学石油化工学院化肥催化剂国家工程研究中心福州350002 中国福建化学工程科学与技术创新实验室清源创新实验室福建泉州302801 福建师范大学环境与资源学院、碳中和现代产业学院福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福州350007

天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特... 详细信息

天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al_(2)O_(3)的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al_(2)O_(3)催化剂(K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3))在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al_(2)O_(3)上的K物种的组成复杂,目前研究者对K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al_(2)O_(3)催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K_(2)CO_(3)、K_(2)C_(2)O_(4)、NaHCO_(3)、Na_(2)CO_(3)和NaC2O4改性Al_(2)O_(3)催化剂均有助于COS的水解。其中K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al_(2)O_(3)(~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H_(2)O分子在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解作用机制。原位红外表明COS在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H_(2)O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H_(2)O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝贵理论指导。本工作为理解助剂钾在Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解活性的增强提供了新的见解,这为未来设计稳定高效的COS水解催化剂打开了新的发展方向。

关键词：羰基硫催化水解 HO-Al-O-K界面活性位点失活机理工业工况条件

稀土元素对浸渍型无铬CO高温变换催化剂性能的影响

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福州大学学报（自然科学版） 2002年第6期30卷 883-886页

作者：江莉龙叶炳火林帆福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002

在浸渍型无铬CO高温变换催化剂中加入不同浓度、不同类型的稀土元素 ,对其活性、比表面和孔结构进行了表征 .结果表明 ,催化剂加入Ce(NO3) 3.6H2 O后可以大大提高其高温活性和热稳定性 .这将有利于工业生产 .其中尤以加入 1%左右的Ce(NO... 详细信息

在浸渍型无铬CO高温变换催化剂中加入不同浓度、不同类型的稀土元素 ,对其活性、比表面和孔结构进行了表征 .结果表明 ,催化剂加入Ce(NO3) 3.6H2 O后可以大大提高其高温活性和热稳定性 .这将有利于工业生产 .其中尤以加入 1%左右的Ce(NO3) 3·6H2 O的催化剂的活性提高最为明显 .在同等测试条件下 ,所制得催化剂样品的活性已达到现行工业产品 .对变换后尾气分析 ,并未发现F

关键词：稀土元素浸渍型无铬CO高温变换催化剂高温活性热稳定性催化活性比表面