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一步水热法制备MoO3纳米带/还原氧化石墨烯及其电化学性能

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粉末冶金技术 2024年第4期42卷 388-395,402页

作者：吕星罗成梁桂杰湖北文理学院理工学院襄阳4410532 湖北汽车工业学院材料科学与工程学院十堰4420023 湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室襄阳441053

为了提高超级电容器电极材料三氧化钼(MoO_(3))的储能性能,通过一步水热法合成了MoO3纳米带/还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide,RGO)复合材料,研究了水热法对复合材料的组织结构及电化学性能的影响。利用X射线衍射分析、扫描电子... 详细信息

为了提高超级电容器电极材料三氧化钼(MoO_(3))的储能性能,通过一步水热法合成了MoO3纳米带/还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide,RGO)复合材料,研究了水热法对复合材料的组织结构及电化学性能的影响。利用X射线衍射分析、扫描电子显微形貌观察、傅里叶变换红外光谱分析、循环伏安曲线、恒流充放电曲线等方法对材料的物相、形貌及电化学性能进行了表征。结果显示,通过一步水热法成功制得MoO_(3)纳米带/RGO复合材料,复合前MoO_(3)比电容为228 F∙g^(‒1),复合后比电容提高了17.5%。复合材料中MoO_(3)纳米带被还原氧化石墨烯包裹或者附着在还原氧化石墨烯表面,增强了材料的导电性并使其结构更稳定,从而提升了电化学性能。

关键词：三氧化钼水热合成氧化石墨烯超级电容器比电容

调控三芴酮基共价有机框架中的局域极化促进光催化析氢活性

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Science China Materials 2024年第2期67卷 504-513页

作者：郝磊沈荣晨秦朝超李能胡浩斌梁桂杰李鑫 Institute of Biomass Engineering Key Laboratory of Energy Plants Resource and UtilizationMinistry of Agriculture and Rural AffairsSouth China Agricultural UniversityGuangzhou 510642China Henan Key Laboratory of Infrared Materials and Spectrum Measures and Applications School of PhysicsHenan Normal UniversityXinxiang 453007China State Key Laboratory of Silicate Materials for Architectures Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Key Laboratory of Efficient Utilization of Oil and Gas Resources in Longdong College of Petroleum and Chemical EngineeringLongdong UniversityQingyang 745000China Hubei Key Lab Low Dimens Optoelect Mat&Devices Hubei University of Arts and ScienceXiangyang 441053China

局部电荷的强离域和强偶极矩是影响共价有机框架(COFs)基光催化剂催化析氢性能的两个关键因素.然而,基于精确的调控结构模型来系统研究这种构效关系的报告相对较少.本研究提出了一种新的策略,通过合理的设计,制备了三种三芴酮基COFs,通... 详细信息

局部电荷的强离域和强偶极矩是影响共价有机框架(COFs)基光催化剂催化析氢性能的两个关键因素.然而,基于精确的调控结构模型来系统研究这种构效关系的报告相对较少.本研究提出了一种新的策略,通过合理的设计,制备了三种三芴酮基COFs,通过在分子水平上调控单体的结构和偶极来提高局部电荷离域指数.我们重点研究这三种三芴酮基COF的局部电荷离域与光催化性能之间的构效关系.在不同三芴酮基COF中,1,3,5-三(对甲酰基苯基)苯基COF(TeTpb-COF)展现出21.6 mmol g^(-1)h^(-1)的最高析氢速率,与2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪基COF(TeTt-COF,0.2mmol g^(-1)h^(-1))相比,光催化析氢性能提高了108倍.这种性能的增强可归因于其强大的分子内置电场提高了供体-受体嵌段单元中光生电荷的有效分离效率.这项工作证实了调整构建块可以极大增强三芴酮基COFs中的局部偶极矩,从而显著改善光催化析氢性能.构建模块的调控策略为创建高效的新型COF基光催化析氢平台提供了新机会.

关键词： covalent organic frameworks photocatalytic hydrogen evolution truxenone dipole moment local charge delocalization

噻吩基二维共价有机框架中的拓扑结构诱导局部电荷极化促进光催化制氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 225-236页

作者：白浚贤沈荣晨梁桂杰秦朝朝许第发胡浩斌李鑫华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件重点实验室湖北襄阳441053 河南师范大学物理学院红外材料与光谱测量及应用重点实验室河南新乡453007 长沙大学应用环境光催化重点实验室湖南长沙410022 陇东学院石油化工学院陇东油气资源高效利用重点实验室甘肃庆阳745000

共价有机框架(COFs)是近年来新兴的一类多孔聚合物,在气体吸附、传感器、能源转换和光/电催化等领域表现出较大的应用潜力.然而,欲实现多样化的应用需求常需要对其结构进行合成后改性,这在单一步骤中难以实现.二维亚化学计量共价有机框... 详细信息

共价有机框架(COFs)是近年来新兴的一类多孔聚合物,在气体吸附、传感器、能源转换和光/电催化等领域表现出较大的应用潜力.然而,欲实现多样化的应用需求常需要对其结构进行合成后改性,这在单一步骤中难以实现.二维亚化学计量共价有机框架(2D-SSCOFs)因其独特的周期性官能团和保持结晶性及孔隙率的能力,成为COFs功能化的新途径.然而,已报道的2D-SSCOFs多具有相同的拓扑结构以及弱电荷极化等问题,限制了其应用潜力.因此,开发具有新颖拓扑结构的2D-SSCOFs对于实现更前沿的功能至关重要.窄带隙噻吩是有机半导体材料的常见单元,它们可以显著地调控共价聚合物骨架的电子和化学环境.本文通过5,5',5''-(苯-1,3,5-三基)三(噻吩-2-甲醛)(TT-3CHO)与4,4',4'',4''-(芘-1,3,6,8-四基)四苯胺(PY-4HN2)的席夫碱缩合反应合成具有大表面积和高结晶度的亚胺连接的新型2D-SSCOF(PTT-COF).噻吩环中2,5位之间的键的弯曲角度使得PTT-COF具有新型的2D亚化学计量拓扑结构,并呈现出非中心对称的优势极化结构.在使用有机空穴传输配体(二茂铁甲醛,FC)精确修饰和Pt作为助催化剂时,PTT-COF-FC体系在可见光照明下表现出较高的析氢产率(79.610 mmol g^(-1) h^(-1)).同时,在420 nm波长的光照下,2 mg的光催化剂表观量子效率达到1.72%.此外,经过24 h循环稳定性测试,PTT-COF-FC体系的活性没有明显下降.为了深入研究PTT-COF-FC体系的高效的产氢机制,通过X射线衍射、红外和固体碳谱等对PTT-COF-FC体系的组成和结构进行分析,确定了PTT-COF-FC的成功合成.通过瞬态吸收、变温荧光和理论计算等研究了材料的激子解离和载流子转移行为.结果表明,得益于独特的富含噻吩的结构设计以及有机空穴传输配体的修饰作用,PTT-COF-FC展现出高效的激子解离和丰富的自由电荷载流子特性.综上所述,本文设计和合成了一种新型PTT-COF光催化材料,其独特的二维亚化学计量拓扑结构和显著的局部电荷极化特性赋予了材料良好的光催化性能.实验和理论研究表明,PTT-COF中的非中心对称拓扑结构和噻吩单元的引入,有效扩展了π离域,进而诱导了局部极化并抑制了激子效应,从而大幅提高了光催化效率.此外,通过二茂铁甲醛的后修饰,结合这些独特的结构特性,PTT-COF在光催化析氢反应中表现出高活性和出色的长期耐久性.本文的研究不仅为设计和构建具有独特结构的新型2D-SSCOF提供新思路,也为构建具有丰富光催化功能的材料开辟了新途径.

关键词：光催化产氢电荷分离亚化学计量共价有机框架拓扑结构激子效应

原位碳、氮共掺杂二氧化钛空心球的制备与可见光光催化性能

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物理化学学报 2013年第3期29卷 585-589页

作者：刘素芹戴高鹏梁英刘华俊梁桂杰湖北文理学院化学工程与食品科学学院湖北襄阳441053 低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053

在H2O2-HF的乙醇-水混合溶液中,通过水热处理碳氮化钛(TiCN)制备了碳、氮共掺杂TiO2空心球(CNTH).用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱表征了所制备的样品.在可见光(λ≥... 详细信息

在H2O2-HF的乙醇-水混合溶液中,通过水热处理碳氮化钛(TiCN)制备了碳、氮共掺杂TiO2空心球(CNTH).用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱表征了所制备的样品.在可见光(λ≥400nm)照射下,通过降解甲基蓝检测了碳、氮共掺杂TiO2空心球的光催化活性.结果表明,源于TiCN中的部分碳和氮原子原位掺入了TiO2的晶格中,部分碳掺入TiO2点阵的间隙中.该材料在整个可见光区展示了增强的可见光吸收,其带边明显红移.光催化研究表明在强可见光吸收和独特的空心球结构的协同作用下,碳、氮共掺杂TiO2空心球展示了比P25更高的可见光光催化活性.

关键词：碳氮共掺杂二氧化钛空心球可见光光催化

高分子量PEO基凝胶电解质在DSSC中导电性能的研究

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太阳能学报 2008年第8期29卷 933-938页

作者：梁桂杰徐卫林沈小林杨红军武汉科技学院纺织研究所湖北省纺织新材料及其应用重点实验室武汉430073 西安交通大学材料科学与工程学院西安710049

选用4种高分子量的PEO(M^-η=5×10~5、1×10~6、1.5×10~6、2×10~6)作为基质材料配制成凝胶电解质,并用于染料敏化太阳电池中。采用原子力显微镜(AFM)表征了PEO基凝胶电解质的表面形态结构。用DDS-11A型电导率仪测试了电解质的电导率... 详细信息

选用4种高分子量的PEO(M^-η=5×10~5、1×10~6、1.5×10~6、2×10~6)作为基质材料配制成凝胶电解质,并用于染料敏化太阳电池中。采用原子力显微镜(AFM)表征了PEO基凝胶电解质的表面形态结构。用DDS-11A型电导率仪测试了电解质的电导率,并且探讨了PEO的含量以及PEO的分子量与电解质电导率的关系。实验结果表明,随着PEO的含量与分子量的增加,凝胶电解质的电导率值呈非线性关系下降,PEO的分子量与电解质的电导率的关系满足类似Mark-Houwink方程。在光强1000W/m^2条件下,采用线性扫描伏安法测试了组装电池的伏安特性曲线,电池的1-V曲线结果表明,分子量为5×10~5、1×10~6、1.5×10~6、2×10~6的PEO基凝胶电解质对应的电池的光电转化效率分别为4.12%、4.07%、4.17%和3.16%。

关键词：染料敏化太阳电池凝胶电解质 PEO基质分子量电导率

Thermal, Mechanical and Electrical Properties of the PEO-based Solid Polymer Electrolytes Filled by Yttrium Oxide Nanoparticles

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Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science) 2012年第3期27卷 495-500页

作者：梁桂杰 Research Center for Materials Science & Engineering Xiangfan University College of Materials Science & Engineering Xi'an Jiaotong University

The novel composite lithium solid polymer electrolytes （SPEs） composed of polyethylene oxide （PEO） matrix and yttrium oxide （Y2O3） nanofillers were prepared by a solution casting method. The crystal morphology of the SPEs was characterized by polarized optical microscope （POM） and wide-angle X-ray diffraction （WAXD）. The induced nucleation and steric hindrance effects of Y2O3 nanofillers result in the increased amount as well as decreased size of PEO spherulites which are closely related to the crystallinity of the SPEs. As the Y2O3 contents increase from 0 wt% to 15 wt%, the crystallinity of the SPEs decreases proportionally. The thermal, mechanical and electrical properties of the SPEs were investigated by thermal gravimetric analysis （TGA）, dynamic mechanical analysis （DMA） and AC impedance method, respectively. The physical properties including thermal, mechanical and electrical performances, depending remarkably on the polymer-filler interactions between PEO and Y2O3 nanoparticles, are improved by different degrees with the increase of Y2O3 contents. The （PEO）21LiI/10 wt%Y2O3 composite SPE exhibits the optimal room-temperature ionic conductivity of 5.95×10-5 Scm-1, which satisfies the requirements of the conventional electrochromic devices.

关键词： solid polymer electrolytes yttrium oxide thermostability mechanical property ionic conductivity

基于Pechini溶胶–凝胶法的染料敏化太阳能电池的优化

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无机材料学报 2016年第7期31卷 739-744页

作者：尹月锋梁桂杰张强潘峥李望南李在房湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室襄阳441053 华中科技大学武汉光电国家实验室武汉430074

采用Pechini溶胶–凝胶法一步反应工艺制备功能型的TiO_2薄膜,基于界面电荷复合效应探讨Pechini型TiO_2膜厚对电池光电性能的影响机制,并通过膜厚调控对电池性能进行优化。采用UV-Vis、电化学阻抗谱以及暗态I-V测试,系统研究了TiO_2膜... 详细信息

采用Pechini溶胶–凝胶法一步反应工艺制备功能型的TiO_2薄膜,基于界面电荷复合效应探讨Pechini型TiO_2膜厚对电池光电性能的影响机制,并通过膜厚调控对电池性能进行优化。采用UV-Vis、电化学阻抗谱以及暗态I-V测试,系统研究了TiO_2膜厚对染料吸附量、界面电子复合过程以及电池光电性能的影响规律。结果表明,随着TiO_2膜厚增加,染料吸附量增加引起电池光捕获效率和光电流增加;同时,TiO_2膜中的电子寿命缩短,TiO_2/电解质界面的电子复合几率增大导致电池光电压下降。上述综合作用使得电池效率先增加后减小,并在膜厚为10.7μm时,光电转化效率达到最佳值7.75%(相同工艺条件下常规方法为6.56%)。

关键词：染料敏化太阳能电池 Pechini溶胶–凝胶法 TiO_2膜厚界面电荷复合

LiI-Urea二元离子液体基电解质导电性能研究

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太阳能学报 2011年第7期32卷 974-979页

作者：梁桂杰徐卫林许杰李文斌沈小林姚穆西安交通大学材料科学与工程学院西安710049 武汉科技学院纺织研究所武汉430073 西安工程大学西安710049

简单配位合成LiI-Urea二元离子液体并向其中添加第三组分I_2得到二元离子液体基电解质。采用FITR和紫外分光光度计表征了离子液体的结构及电解质的组成。采用线性扫描伏安法测试了电解质中I_3^-的极限电流密度,以此计算得到I_3^-的扩散... 详细信息

简单配位合成LiI-Urea二元离子液体并向其中添加第三组分I_2得到二元离子液体基电解质。采用FITR和紫外分光光度计表征了离子液体的结构及电解质的组成。采用线性扫描伏安法测试了电解质中I_3^-的极限电流密度,以此计算得到I_3^-的扩散系数。测试了电解质的电导率,探讨了电解质的组成与电导率之间的关系。结果表明,LiI/Urea的配比影响两组分之间的络合作用,从而影响I_3^-的扩散系数及电解质的电导率。室温下,两组分的摩尔比为n(LiI/Urea)=0.225时,I_3^-的扩散系数为2.29×10^(-6)cm^2·s^(-1),电导率达到2.63×10^(-3)S·cm^(-1),满足染料敏化太阳电池实用要求。

关键词：染料敏化太阳电池离子液体 LiI-Urea 电导率扩散系数

基于新型交联聚合物电解质的准固态染料敏化太阳能电池

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物理化学学报 2012年第12期28卷 2852-2860页

作者：梁桂杰钟志成许杰张增常陈美华李在房和平候秋飞湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053 西安交通大学金属材料强度国家重点实验室西安710049 武汉纺织大学新型纺织材料绿色加工及其功能化教育部重点实验室武汉430073

采用柠檬酸(CA)交联聚乙二醇(oligo-PEG,平均分子量Mw=200,400,1000,2000),合成具有可生物降解性能的聚柠檬酸-乙二醇(PCE)交联聚酯,并以此为基体材料制备得到准固态的三维交联型PCE/LiI/I2聚合物电解质.采用红外吸收光谱(IR)、核磁共... 详细信息

采用柠檬酸(CA)交联聚乙二醇(oligo-PEG,平均分子量Mw=200,400,1000,2000),合成具有可生物降解性能的聚柠檬酸-乙二醇(PCE)交联聚酯,并以此为基体材料制备得到准固态的三维交联型PCE/LiI/I2聚合物电解质.采用红外吸收光谱(IR)、核磁共振氢谱(1H-NMR)、扫描电镜(SEM)和Raman光谱分别对PCE基体的分子结构、聚合物电解质的微观形貌以及导电离子对的存在形式进行表征;通过线性扫描伏安法(LSV)研究了聚合物电解质的离子扩散系数、电导率以及电池的输出电流-电压(I-V)性能.结果表明,PEG的分子量影响PCE基体膜的微观形貌及其吸液性能,从而影响聚合物电解质的离子导电性能及电池的光电性能:随着PEG分子量Mˉw从200,400,1000增大到2000,PCE基体膜的结构变得疏松,吸液率增加,吸液溶胀后的基体中I-3的跃迁活化能降低,导致电解质的电导率和电池的短路光电流密度随之增加;在60mW·cm-2的入射光强下,四种电解质对应电池的光电转化效率依次为3.26%、3.34%、4.26%和4.89%.

关键词：聚合物电解质聚乙二醇分子量交联吸液性能离子电导率