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不同改性条件下粉煤灰对铅镉污染土壤的钝化研究

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不同改性条件下粉煤灰对铅镉污染土壤的钝化研究

作者：李竞天西北农林科技大学

学位级别：硕士

土壤Cd、Pb污染问题已经十分严重,原位钝化修复技术是修复农田重金属污染的最为经济有效的技术之一。碱性钝化剂材料在土壤钝化修复方面有显著效果,但存在经济成本高等明显问题。粉煤灰作为沸石的合成原料之一,其本身也是一种成本低廉... 详细信息

土壤Cd、Pb污染问题已经十分严重,原位钝化修复技术是修复农田重金属污染的最为经济有效的技术之一。碱性钝化剂材料在土壤钝化修复方面有显著效果,但存在经济成本高等明显问题。粉煤灰作为沸石的合成原料之一,其本身也是一种成本低廉的重金属修复剂,且已经初步显示出其对Cd、Pb良好的钝化效果,但仍存在用量大,效果差等问题。在深入研究粉煤灰通过碱熔融法制备沸石的过程后发现,在制备过程中的中间体材料,同样具有良好的土壤重金属钝化效果。本实验以低温碱熔融法,通过改变制备中间体过程中的改性条件,制备出不同的改性粉煤灰材料。同时,分别取汉中、湖南、东北等地的铅镉复合污染土壤,通过盆栽试验研究了不同改性粉煤灰材料对土壤pH、土壤有效态Cd、Pb、龙葵对Pb、Cd积累及生长状况、对土壤环境尤其是土壤酶等指标的影响,评价了不同改性条件下制备的改性粉煤灰对重金属污染土壤的修复效果,并通过参数间的对比分析讨论其可能的修复机理,主要实验结果如下:(1)T3(灰碱比1:2、焙烧温度250℃、焙烧时间2 h)、T1(1:1、250℃、2 h)条件下制备的改性粉煤灰,对于不同的铅镉污染土壤钝化效果均优于普通人工沸石,总体以T3效果更好,有效态Cd含量在汉中、湖南、东北土中较空白降幅增大28.10%、26.33%、46.84%;有效态Pb含量在汉中、湖南、东北土中较空白降幅增大17.31%、15.65%、14.73%。结果表明改性粉煤灰加入进不同的铅镉污染土壤后,均能有效降低土壤中有效态Pb、Cd的含量。(2)通过对粉煤灰材料的表征及相关性质变化的分析,探究了不同灰碱比、不同焙烧温度以及不同焙烧时间对中间体材料钝化Cd、Pb效果的影响,结果表明:相较于不同灰碱比(1:1、1:2)更高的焙烧温度(250℃)和更长的焙烧时间(2 h)对改性粉煤灰的钝化性能提升更明显,为下一步粉煤灰改性方向提供依据。经过改性的粉煤灰,其Si与Al得到释放,所占比例升高,且在T3材料中已经发现晶格结构,这些均表明改性粉煤灰作为土壤钝化剂的巨大潜力。(3)相较于普通沸石,改性粉煤灰的添加,能够对不同铅镉污染土壤的土壤环境有明显改善。其中以T3、T1条件下的改性粉煤灰改善效果最为显著,具体表现为:能够提高土壤pH值,汉中、湖南、东北土中各改性粉煤灰对照组平均pH值较空白分别提高了12.27%、7.18%、16.64%,但相较于普通人工沸石提高量差异不大;能够有效改善土壤环境,提高土壤脲酶、磷酸酶、蛋白酶的活性。(4)添加改性粉煤灰后能够有效降低重金属在植株中的累积浓度,增加生物量,从而降低了龙葵对Cd、Pb的富集迁移系数,减轻重金属对植物的胁迫危害。结果表明,经过碱改性后的粉煤灰作为钝化剂使用,能够有效降低污染土壤中有效态Cd、Pb的含量,提高土壤pH以及土壤中脲酶、碱性磷酸酶、蛋白酶活性,降低植株体内重金属浓度,具有良好的土壤钝化修复能力,且制作成本低,作为一种新型钝化材料具有巨大的应用价值与市场潜力。

关键词：改性粉煤灰 Pb、Cd污染土壤酶改性条件

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镉胁迫下不同小麦品种对镉的积累特性

环境科学 2022年第3期43卷 1606-1619页

作者：任超任彧仲王浩朱利文李竞天杜倩倩李萍河南省地质矿产勘查开发局第一地质矿产调查院洛阳471000 河南省金银多金属成矿系列与深部预测重点实验室洛阳471000

通过盆栽试验筛选籽粒Cd低积累型小麦品种,为重金属污染耕地安全利用提供技术支撑.试验研究了119个小麦品种植株各部位分别在1.5 mg·kg^(-1)(低含量)和4.0 mg·kg^(-1)(高含量)Cd污染土壤条件下对Cd的富集和转运特性,并探讨了小麦不同... 详细信息

通过盆栽试验筛选籽粒Cd低积累型小麦品种,为重金属污染耕地安全利用提供技术支撑.试验研究了119个小麦品种植株各部位分别在1.5 mg·kg^(-1)(低含量)和4.0 mg·kg^(-1)(高含量)Cd污染土壤条件下对Cd的富集和转运特性,并探讨了小麦不同器官Cd含量的相关性和土壤Cd含量与小麦吸收Cd的关系.结果表明:(1)供试小麦品种根、茎、叶和籽粒积累和转运Cd的能力存在显著差异(P茎≈根>籽粒,在高含量胁迫条件下小麦植株各部位富集Cd能力为:叶>根>茎>籽粒,不同含量条件下小麦植株各部位转运Cd能力均为:叶>茎>籽粒.小麦地上部Cd含量与土壤Cd全量和离子交换态Cd含量均呈极显著正相关关系(P<0.01),且与盆栽试验条件下较强的蒸腾作用密切相关.(2)小麦根、茎、叶和籽粒BCF_(Cd)与对应土壤Cd含量相关系数r为-0.267~-0.645,呈极显著负相关关系(P<0.01),表明随着土壤Cd含量的增高,小麦植株各器官对Cd的迁移积累程度呈下降趋势,且茎部BCF_(Cd)与土壤Cd含量的负相关性明显高于根、叶和籽粒,说明小麦植株对Cd的富集很大程度上取决于茎部的积累和运输.(3)低含量组和高含量组小麦根与茎、根与叶、根与籽粒、茎与叶、茎与籽粒和叶与籽粒Cd含量相关系数r为0.450~0.763,呈极显著正相关关系(P<0.01),表明小麦各器官之间存在密切的转运关系,且根向茎和茎向叶转运的程度高于茎向籽粒和叶向籽粒的转运程度.(4)采用聚类分析与富集和转运系数排序对照优选法,在土壤ω(Cd)1.5 mg·kg^(-1)和4.0 mg·kg^(-1)条件下,分别筛选出16个和11个Cd低积累小麦品种,其中洛旱7号可作为低中高含量下Cd低积累优选小麦品种.

关键词：土壤镉污染小麦镉胁迫低积累富集转运

巯基改性蒙脱石对中国北方中碱性农田土壤镉钝化效果研究

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岩矿测试 2024年第1期43卷 124-136页

作者：朱利文任超李竞天田沛宜肖建辉李萍河南省第一地质矿产调查院有限公司河南洛阳 471000 河南省生态环境与勘查地球化学应用工程技术研究中心河南洛阳 471000

农田土壤重金属污染是影响中国农产品环境质量安全的主要因素。钝化材料是修复农田重金属污染土壤的关键材料,研究开发出高效土壤重金属钝化材料,对于修复重金属污染农田和保障农产品食用安全非常重要。本文以蒙脱石为原材料,将巯基基... 详细信息

农田土壤重金属污染是影响中国农产品环境质量安全的主要因素。钝化材料是修复农田重金属污染土壤的关键材料,研究开发出高效土壤重金属钝化材料,对于修复重金属污染农田和保障农产品食用安全非常重要。本文以蒙脱石为原材料,将巯基基团负载在其表面或层间制备巯基改性蒙脱石,借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和傅里叶红外光谱(FTIR)等技术表征巯基改性蒙脱石的特性,并开展室内土培试验,采用二乙三胺五乙酸浸提-火焰原子吸收分光光度法分析土壤镉的有效态,通过Tessier修正顺序七步提取法分析土壤镉的赋存形态。结果表明:蒙脱石经巯基改性后不仅新增了C-H、S-H共价键,而且增强了-OH和C=O化学键的活性,能与Cd2+发生巯基及羟基配位吸附。供试土壤添加巯基改性蒙脱石后,由于巯基配位吸附作用使土壤离子交换态镉转化为铁锰氧化物结合态,而增强的羟基配位吸附作用使其转化为碳酸盐结合态,结果使土壤中镉的赋存形态发生显著改变,离子交换态大幅减少,作物根系可吸收的土壤有效镉显著降低。添加1%、3%、5%巯基改性蒙脱石后,土壤有效镉分别降低21.92%、69.11%、82.90%;而作为对照组添加1%、3%、5%蒙脱石仅分别降低3.37%、1.80%、6.71%。蒙脱石经巯基改性后对土壤镉的钝化效果得到显著提升,土壤有效镉的降低幅度有随巯基改性蒙脱石添加量增加而提高的趋势。巯基改性蒙脱石对中国北方中碱性农田土壤镉的钝化效果显著,具有一定的参考应用价值。

关键词：蒙脱石巯基改性蒙脱石钝化镉污染土壤傅里叶红外光谱(FTIR) Tessier修正顺序七步提取法

低温碱熔-晶化SiO2/Al2O3复合物合成沸石及其对Cd2+的吸附

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精细化工 2018年第12期35卷 2118-2126页

作者：赵航航杨阳黄训荣张贵宾李竞天吉普辉西北农林科技大学资源环境学院陕西杨凌712100 农业部产地环境污染防控重点实验室/天津市农业环境与农产品安全重点实验室天津300191 国电新能源技术研究院发电系统功能材料北京市重点实验室北京102209 中国科学院沈阳生态研究所污染生态与环境工程重点实验室辽宁沈阳110012

以SiO2/Al2O3含量较高的粉煤灰(FA)为原料,Na OH为改性剂,采用低温碱熔-水热晶化法合成沸石(ZE)。通过SEM-EDS、XRD、XRF、XPS、FTIR和BET对ZE进行了物相表征,通过静态吸附实验考察了ZE对Cd2+的吸附性能及机理。结果表明:经NaOH改性,FA... 详细信息

以SiO2/Al2O3含量较高的粉煤灰(FA)为原料,Na OH为改性剂,采用低温碱熔-水热晶化法合成沸石(ZE)。通过SEM-EDS、XRD、XRF、XPS、FTIR和BET对ZE进行了物相表征,通过静态吸附实验考察了ZE对Cd2+的吸附性能及机理。结果表明:经NaOH改性,FA中Si-O-Si和Si-O-Al断裂形成[SiO4]4-和[AlO6]5-单体,ZE比表面积增至21.54 m2/g。当ZE投加量为0.1 g、Cd2+初始质量浓度为100 mg/L、吸附时间为30 min时,平衡吸附量为49.38 mg/g。在p H=4~9时,ZE对Cd2+的去除率在90%以上。在35℃下,ZE对Cd2+吸附符合准二级动力学方程,速率常数为0.0586 g/(g·min);ZE对Cd2+的吸附过程符合Fredunlich等温模型,拟合指数(1/n)为0.4324;热力学实验表明,(35)G在-20~0k J/mol,吸附过程为自发的吸热反应;D-R模型中吸附能均大于16k J/mol,ZE对Cd2+吸附过程是物理吸附和化学吸附共同作用的结果。

关键词：粉煤灰沸石 Cd^2+ 吸附特性水处理技术与环境保护

不同玉米品种Cd、Pb积累特性及先玉335与大丰30对比研究

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江苏农业科学 2022年第24期50卷 179-188页

作者：任彧仲任超肖建辉李竞天杜倩倩河南省地质矿产勘查开发局第一地质矿产调查院河南洛阳471000 河南省金银多金属成矿系列与深部预测重点实验室河南洛阳471000

通过田间试验,研究22个玉米品种在镉(Cd)、铅(Pb)复合污染土壤条件下,植株各部位对Cd、Pb的富集和转运特性,并探讨土壤镉铅全量和离子交换态含量与玉米植株不同部位镉铅含量的相关性。结果表明:玉米植株Cd含量分布规律为根>茎叶>籽粒、... 详细信息

通过田间试验,研究22个玉米品种在镉(Cd)、铅(Pb)复合污染土壤条件下,植株各部位对Cd、Pb的富集和转运特性,并探讨土壤镉铅全量和离子交换态含量与玉米植株不同部位镉铅含量的相关性。结果表明:玉米植株Cd含量分布规律为根>茎叶>籽粒、茎叶>根>籽粒2种情况,而Pb含量分布规律为根>茎叶>籽粒,Zn含量分布规律为茎叶>根>籽粒,玉米植株各部位镉铅富集和转运系数的大小与各部位积累量高低基本保持一致,籽粒Cd和Pb积累量的差异主要取决于土壤中Cd和Pb的生物活性,以及茎叶部富集和向上转运的程度,地上部Zn含量较高主要取决于植物生长的元素需求。土壤中镉铅全量和离子交换态含量与玉米植株、地上部以及各部位镉铅含量总体呈显著正相关(P<0.05)或极显著正相关(P<0.01),且土壤中镉铅全量和离子交换态含量与茎叶部的相关性明显高于根部,同时茎叶与籽粒的相关性明显高于根与籽粒,表明玉米籽粒镉铅的积累与茎叶部的富集和转运密切相关,且地上部镉铅含量的差异是由镉铅在植株内的转运和分配不同引起的,而非吸收差异所致。通过22个玉米品种植株Cd和Pb含量排序、籽粒聚类分析、富集和转运系数对比,优选出先玉335和大丰30可作为Cd和Pb复合低积累且Zn含量正常水平的玉米品种,2个玉米品种镉铅低积累特性以及对重金属元素(Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn)吸收积累的高度一致性主要取决于其相似的亲本来源,可在PH6WC、PH4CV、Mo17、A311等国内外玉米种质资源中挖掘作物重金属吸收、转运和积累等有利等位基因,为Cd和Pb低积累玉米育种亲本的选配提供依据。

关键词：玉米镉铅复合污染低积累富集转运遗传背景

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改性粉煤灰对废水中镉的吸附作用

应用生态学报 2019年第9期30卷 3215-3223页

作者：黄训荣赵航航张贵宾李竞天吉普辉西北农林科技大学资源环境学院陕西杨凌712100 农业部产地环境污染防控重点实验室天津300191 中国科学院沈阳应用生态研究所污染生态与环境工程重点实验室沈阳110012

以工业固废粉煤灰(FA)为原料,将其与NaOH和Ca(OH)2混合后,在250℃下焙烧1.5 h,制得改性粉煤灰(MFA).利用扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDS)、X-射线衍射仪(XRD)、全自动比表面积分析仪(BET)和傅里叶红外光谱仪(FTIR)等技术分析MF... 详细信息

以工业固废粉煤灰(FA)为原料,将其与NaOH和Ca(OH)2混合后,在250℃下焙烧1.5 h,制得改性粉煤灰(MFA).利用扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDS)、X-射线衍射仪(XRD)、全自动比表面积分析仪(BET)和傅里叶红外光谱仪(FTIR)等技术分析MFA的理化性质.BET分析表明,MFA的比表面积比FA增大了20.6倍.SEM分析表明,FA表面玻璃相溶解,表面粗糙,具有多孔结构.FTIR分析表明,-OH官能团在Cd2+的吸附过程中具有重要作用.静态吸附试验研究表明,当MFA的投加量为0.2 g、Cd2+初始浓度为100 mg·L-1、溶液pH为7、25℃下吸附90 min时,Cd2+的去除率达到97.3%;共存阳离子(K+、Na+、Mg2+和Ca2+)均会抑制MFA对Cd2+的吸附,其中Ca2+的抑制作用最强.Langmuir等温吸附模型和准二级吸附动力学方程能较好地描述Cd2+在MFA上的吸附行为,且最大吸附量为55.77 mg·g-1.热力学研究表明,MFA对Cd2+的吸附是一个自发的吸热过程.MFA吸附能力优于FA,在废水处理方面有一定的应用前景.

关键词：混合碱改性吸附镉粉煤灰

方解石基组配钝化剂与低积累玉米协同修复效果

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环境科学 2022年第4期43卷 2133-2141页

作者：任超任彧仲李竞天王浩朱利文肖建辉赵瑞杜倩倩河南省地质矿产勘查开发局第一地质矿产调查院洛阳471000 河南省金银多金属成矿系列与深部预测重点实验室洛阳471000

针对典型北方碱性镉和铅复合污染农田土壤,开展土壤钝化与低积累农作物协同修复田间试验,以方解石作为主量钝化材料,分别复配少量熟石灰、沸石粉和生物炭形成组配钝化剂.研究在CL(方解石+熟石灰)、CZ(方解石+沸石)、CB(方解石+生物炭)和... 详细信息

针对典型北方碱性镉和铅复合污染农田土壤,开展土壤钝化与低积累农作物协同修复田间试验,以方解石作为主量钝化材料,分别复配少量熟石灰、沸石粉和生物炭形成组配钝化剂.研究在CL(方解石+熟石灰)、CZ(方解石+沸石)、CB(方解石+生物炭)和CLZB(方解石+熟石灰+沸石+生物炭)不同组配条件下,对土壤理化性质、重金属Cd和Pb生物有效性的影响,以及对低积累玉米产量和植株(茎叶和籽粒)重金属Cd和Pb含量的影响.结果表明:1施用钝化剂均能保障玉米正常生长,小幅提升玉米千粒重与玉米产量.2不同方解石基组配钝化剂处理对土壤理化性质的影响具有一定的差异性,CL、CZ、CB和CLZB处理对土壤pH分别提升0.46、0.25、0.12和0.13个单位,对土壤肥力指标无显著相关性(P>0.05).3不同方解石基组配钝化剂处理均能显著降低土壤Cd和Pb的DTPA浸提态和离子交换态含量,其中CLZB处理对DTPA浸提态Cd和Pb含量降低率分别为49.36%和72.55%,对离子交换态Cd和Pb含量降低率分别为55.39%和78.52%.4在不同组配钝化剂处理后可使低积累玉米茎叶和籽粒Cd和Pb含量进一步降低,其中CLZB处理后玉米茎叶Cd和Pb含量分别降低45.93%和67.00%,玉米籽粒Cd和Pb含量分别降低25.17%和46.62%,且DTPA浸提态和离子交换态Cd和Pb含量与玉米茎叶和籽粒中的Cd和Pb含量均呈极显著正相关关系(P<0.01).结果表明,在修复北方中碱性土壤镉铅复合污染农田时,组配钝化剂与低积累作物品种联合使用能够获得较好的修复效果.

关键词：碱性土壤镉和铅复合污染方解石基组配钝化剂低积累玉米协同修复

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低温改性粉煤灰对土壤镉的钝化修复研究

农业环境科学学报 2018年第8期37卷 1642-1650页

作者：赵航航杨阳黄训荣张贵宾李竞天吉普辉西北农林科技大学资源环境学院陕西杨凌712100 农业部产地环境污染防控重点实验室/天津市农业环境与农产品安全重点实验室天津300191 发电系统功能材料北京市重点实验室/国电新能源技术研究院北京102209 中国科学院污染生态与环境工程重点实验室沈阳110012

粉煤灰(FA)通过低温碱改性制备中间体(IP)和沸石(ZE)。利用扫描电镜-能谱仪(SEM-EDS)、X射线荧光分析(XRF)、比表面积(BET)、零点电荷(pHzpc)等对FA、IP和ZE 3种钝化剂进行表征,通过盆栽试验研究不同投加梯度下3种钝化剂对土壤pH和有效... 详细信息

粉煤灰(FA)通过低温碱改性制备中间体(IP)和沸石(ZE)。利用扫描电镜-能谱仪(SEM-EDS)、X射线荧光分析(XRF)、比表面积(BET)、零点电荷(pHzpc)等对FA、IP和ZE 3种钝化剂进行表征,通过盆栽试验研究不同投加梯度下3种钝化剂对土壤pH和有效态镉(Cd)含量、印度芥菜(Brassica juncea)生物量及各部位Cd含量的影响,探究3种钝化剂对土壤Cd的钝化机理。结果表明:3种钝化剂均能显著降低土壤中有效态Cd含量和印度芥菜地上部Cd含量,1.5%添加用量IP和ZE可使有效态Cd含量降低48.35%和46.19%、印度芥菜地上部Cd含量降低37.51%和41.06%。施入1.5%的IP和ZE使土壤pH显著提高0.59和0.62个单位、印度芥菜生物量提高20%。由此可见,IP和ZE均可有效降低污染土壤中有效态Cd含量并促进作物生长。从经济角度考虑,IP的制备对FA的长期利用更有一定的经济价值。

关键词：镉粉煤灰低温改性钝化

不同马铃薯品种Cd、Pb富集特性及多元素互作机制

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江苏农业科学 2024年第19期52卷 239-252页

作者：赵振杰任超杜倩倩朱利文李竞天王浩河南省自然资源监测和国土整治院河南郑州450016 河南省地质矿产勘查开发局第一地质矿产调查院/河南省生态环境与勘查地球化学应用工程技术研究中心河南洛阳471000

通过田间试验,研究重金属Cd、Pb和Zn复合污染农田土壤条件下,6个马铃薯品种根、地上茎、叶、薯皮和去皮块茎对Cd和Pb的富集和转运特性,并对马铃薯植株各部位大量营养元素(N、P和K)、中量营养元素(Ca、Mg和S)、微量营养元素(Fe、Mn、Zn... 详细信息

通过田间试验,研究重金属Cd、Pb和Zn复合污染农田土壤条件下,6个马铃薯品种根、地上茎、叶、薯皮和去皮块茎对Cd和Pb的富集和转运特性,并对马铃薯植株各部位大量营养元素(N、P和K)、中量营养元素(Ca、Mg和S)、微量营养元素(Fe、Mn、Zn、Cu、B、Mo、Ni、Na和Se)以及有害元素(Cd、Hg、As、Pb和Cr)共20种元素进行主成分分析、因子分析和相关性分析,探讨马铃薯植株各部位吸收多元素之间的互作机制。结果表明:(1)马铃薯植株不同部位Cd含量分布规律为叶>根>地上茎>去皮块茎>薯皮,Pb分布规律为叶>根>地上茎>薯皮>去皮块茎,Cd和Pb在马铃薯植株各部位的积累特性具有显著差异。(2)6个马铃薯品种中津引8号去皮块茎Cd含量超过了国家限值标准(0.1 mg/kg),其余品种薯皮和去皮块茎Cd含量未超标。6个马铃薯品种薯皮Pb含量均超过了国家限值标准(0.2 mg/kg),但去皮块茎Pb含量均未超标且维持在较低水平。综合对比6个马铃薯品种植株各部位Cd和Pb含量及富集系数(BCF)、转运系数(TF),郑薯10号可作为Cd和Pb低积累马铃薯品种。(3)马铃薯植株吸收Fe、Mn、Ni、Cr、B、S、Ca、Mg、Cd、Hg、As、Pb和Mo等中微量矿质元素含量和毒理性重金属元素含量之间具有较强的正相关性,代表了同一主成分方向,而马铃薯植株中Na、Zn和Cu、P、K、N、Se等元素分别代表其余6个主成分方向,表明其吸收机制与其他中微量矿质元素存在不同之处,这与马铃薯植株营养、输导和繁殖等器官不同的生理过程密切相关。(4)马铃薯植株各营养元素含量与重金属元素含量在叶部的正相关性最强,其次是根部,主要以协同作用为主,而在茎部、薯皮和去皮块茎中正相关性有所减弱,同时具有协同与拮抗作用,可利用马铃薯叶部和根部对K、Ca、Mg、S、Fe、Mn、Cu、Zn、B、Mo、Se等矿质元素与重金属元素的协同吸收作用,通过配方施肥或叶面施肥达到减轻块茎中重金属积累的目的。(5)马铃薯地上茎和叶Cd含量越高的品种,其块茎Cd含量越高,反之越低,可能是由于地上茎和叶与地下块茎的Cd含量差值形成了Cd^(2+)向地下块茎运输的有利浓度梯度,地上茎和叶中高Cd含量会增加韧皮部负载,从而增加Cd向地下块茎易位,地上茎和叶Cd含量可能是选择低Cd块茎的有用生理指标。

关键词：马铃薯富集转运多元素互作机制低积累镉铅