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零价铁活化过氧乙酸降解水中双酚A的效果与机制

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化工学报 2024年第3期75卷 987-999页

作者：李琢宇金鹏陈孝彦赵泽玉王庆宏陈春茂詹亚力中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室北京102249 中国石油化工集团有限公司健康安全环保管理部北京100728

双酚A(BPA)是含酚工业废水中代表性污染物,采用零价铁(ZVI)活化过氧乙酸(PAA)去除水中BPA,探究了ZVI和PAA投量、pH以及工业废水中典型共存阴离子对PAA活化和BPA降解的影响,并通过探究反应活性物种和活性位点解析了ZVI活化PAA的反应机制... 详细信息

双酚A(BPA)是含酚工业废水中代表性污染物,采用零价铁(ZVI)活化过氧乙酸(PAA)去除水中BPA,探究了ZVI和PAA投量、pH以及工业废水中典型共存阴离子对PAA活化和BPA降解的影响,并通过探究反应活性物种和活性位点解析了ZVI活化PAA的反应机制。在投加50 mg/L ZVI,1.00 mmol/L PAA和初始pH为3.4的最优工艺条件下,ZVI/PAA体系反应30 min可去除水中99.24%的BPA;HCO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)对BPA降解具有抑制作用,Cl^(-)(0~20.0 mmol/L)则加速BPA降解。反应中ZVI及其表面氧化层分别释放溶解性Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ),溶出的Fe(Ⅱ)活化PAA贡献26.46%的BPA降解,非均相ZVI活化PAA对BPA降解起主要作用;淬灭实验表明,ZVI/PAA体系存在CH_(3)C(O)OO·、CH_(3)C(O)O·、·OH和FeⅣO^(2+),其中CH_(3)C(O)OO·和FeⅣO^(2+)是降解BPA的主要活性物种。本研究可为工业废水中双酚A的有效去除提供理论和数据支撑。

关键词：含酚废水双酚A 过氧乙酸零价铁高级氧化

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炼油废催化剂吸附去除水中硝基苯的特性与机制

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化工进展 2024年

作者：李琢宇余美琪陈孝彦胡若晖王庆宏陈春茂詹亚力中国石油化工集团有限公司健康安全环保管理部中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室

以石油炼制过程中产生的废催化裂化催化剂(sFCCc)和废加氢裂化催化剂(sHCc)为研究对象，探究了炼油废催化剂对炼化废水特征污染物硝基苯的吸附性能。sFCCc和sHCc保留了新鲜催化剂的Y型分子筛骨架，但具有更大的平均孔径和更高的晶格氧... 详细信息

以石油炼制过程中产生的废催化裂化催化剂(sFCCc)和废加氢裂化催化剂(sHCc)为研究对象，探究了炼油废催化剂对炼化废水特征污染物硝基苯的吸附性能。sFCCc和sHCc保留了新鲜催化剂的Y型分子筛骨架，但具有更大的平均孔径和更高的晶格氧含量。在pH为2-12范围内，sFCCc经30 min对硝基苯达到吸附平衡，吸附容量为18.65 mg/g；sHCc经5 min达到吸附平衡，吸附容量为20.01 mg/g，吸附硝基苯的效果优于sFCCc。两种废催化剂经五次洗脱再生后吸附性能稳定，吸附硝基苯均遵循Freundlich等温吸附模型和拟二级反应动力学模型，表明发生多层非理想吸附，同时存在物理吸附和化学吸附作用。表征结果显示，炼油废催化剂中的晶格氧和Lewis酸位点结合羟基可分别通过电子供体-受体效应和氢键作用与硝基苯的吸电子官能团-NO2结合，是吸附去除硝基苯的活性位点。本研究为炼油废催化剂的资源化利用提供数据支持。

关键词：炼油废催化剂吸附硝基苯动力学机制

炼化污水中低温水解酸化性能及微生物特性对比

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化工进展 2024年第8期43卷 4654-4663页

作者：姜梁妍王庆宏李晋梁家豪尚鹏寅宋艳珂李琢宇陈春茂中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室北京102249 广东石油化工学院环境科学与工程学院广东省石油化工污染过程与控制重点实验室广东茂名525000

以炼化污水为研究对象,对比了中温和低温条件下的水解酸化性能、微生物群落结构和功能。中温(35℃)水解酸化更利于COD去除(40.51%)和水质可生化性提高(BOD_(5)/COD提高至0.53),而低温(15℃)COD去除率和BOD_(5)/COD仅为20.96%和0.26。中... 详细信息

以炼化污水为研究对象,对比了中温和低温条件下的水解酸化性能、微生物群落结构和功能。中温(35℃)水解酸化更利于COD去除(40.51%)和水质可生化性提高(BOD_(5)/COD提高至0.53),而低温(15℃)COD去除率和BOD_(5)/COD仅为20.96%和0.26。中温条件有助于难降解化合物(O_(3)S_(1)和O_(4)S_(1))的水解转化,与低温水解酸化相比,中温条件能够产生更多种类的小分子有机物。水解酸化微生物的宏基因组测序结果表明中温条件更利于微生物生长,有机物降解菌unclassified_p_Chloroflexi和可分泌水解酶的unclassified_o_Bacteroidales丰度较高。中温水解酸化富集了ko00643(苯乙烯降解)、ko00633(硝基甲苯降解)、ko00622(二甲苯降解)、ko00364(氟苯甲酸酯降解)、ko00642(乙苯降解)和ko00365(糠醛降解)等功能基因,促进了芳香类及含氮污染物的降解和出水可生化性能的提高。本研究揭示了炼化污水中低温水解酸化的水质变化及微生物特性。

关键词：炼化污水中低温水解酸化有机物组成宏基因组厌氧生物技术

基于钙矾石沉淀法的长链二元酸生产废水预处理工艺

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环境工程学报 2023年第7期17卷 2169-2180页

作者：陈霖曹越张仁忠王庆宏李琢宇陈春茂中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油国家重点实验室北京102249 济南瑞东实业有限公司济南250101

为避免长链二元酸生产废水中高浓度的总磷和硫酸盐对石化企业污水处理系统造成冲击,利用钙矾石沉淀法同步去除高浓度的总磷和硫酸盐,设计3因素3水平正交实验,探究了钙盐投加量、铝盐投加量和pH对污染物去除效果的影响,并优化工艺参数;利... 详细信息

为避免长链二元酸生产废水中高浓度的总磷和硫酸盐对石化企业污水处理系统造成冲击,利用钙矾石沉淀法同步去除高浓度的总磷和硫酸盐,设计3因素3水平正交实验,探究了钙盐投加量、铝盐投加量和pH对污染物去除效果的影响,并优化工艺参数;利用GC-MS探究预处理前后废水有机污染组分的变化;利用XRD和XRF分析沉淀副产物的物质组成,并通过离子溶出实验探究沉淀副产物的可再利用潜力。结果表明:CaCl_(2)-PAC体系对污染物的去除效果优于Ca(OH)_(2)-PAC体系;CaCl_(2)-PAC体系中各因素对污染物去除效果的影响顺序为pH>CaCl_(2)投加量>PAC投加量;在15 g·L^(-1)CaCl_(2)、20 g·L^(-1)PAC以及初始pH=4.0的最优工艺条件下,对总磷、硫酸盐及COD的去除率分别高达98.9%、88.2%和60.2%;Ca^(2+)与PO43-生成Ca_(3)(PO_(4))_(2)和Ca_(10)(PO_(4))_(6)(OH)_(2)沉淀,同时,PAC水解产物Ala和Ca^(2+)及SO42-形成单硫型硫酸铝钙(AFm)沉淀,实现对总磷和硫酸盐的高效同步去除,并通过吸附-混凝-共沉淀的综合作用大幅削减有机污染负荷;二元酸废水中有机污染物以小分子酸为主,预处理后生物降解性略有下降,但仍属于易生物降解的有机废水;沉淀副产物具有再利用于混凝土膨化剂以及植物缓释磷肥的潜力。钙矾石沉淀法预处理工艺简单、效果稳定、成本低,该工艺可为投产二元酸装置石化企业污水处理系统的稳定达标运行提供有效保障。

关键词：二元酸废水化学沉淀钙矾石法预处理正交实验设计

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石油石化废水中环烷酸类特征污染物去除技术研究进展

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工业水处理 2023年第3期43卷 1-14页

作者：王庆宏李湲馨张璇王雪朱帅李琢宇陈春茂中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室油气污染防治北京市重点实验室北京102249 中国石油安全环保技术研究院有限公司北京102206

我国石油与石油化工产业规模已稳居世界第二,是最大的工业废水来源。环烷酸(通式C_(n)H_(2n+z)O_(x))来自于原油中的酸性含氧化合物,是石油石化废水特有的一类高毒性难降解化合物,《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)对其... 详细信息

我国石油与石油化工产业规模已稳居世界第二,是最大的工业废水来源。环烷酸(通式C_(n)H_(2n+z)O_(x))来自于原油中的酸性含氧化合物,是石油石化废水特有的一类高毒性难降解化合物,《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)对其最高排放浓度进行了专门限定。对环烷酸类污染物的高效去除一直是水污染控制领域重要的科研方向与工程热点。综述了近十年来国内外关于石油石化废水环烷酸去除方法及机理的研究进展,对环烷酸在强化分离(混凝和吸附)以及强化化学转化(高级氧化和生物降解)过程中的作用机制进行了归纳总结,并展望了强化环烷酸去除的技术发展方向,以期对提升石油石化行业废水治理技术水平、降低其有毒有害特征污染物排放强度提供参考。

关键词：环烷酸石油石化废水分离转化机理