检索结果-南通市图书馆

铜基催化剂LP201在合成气一步法制备二甲醚三相过程中的应用(英文)

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催化学报 2004年第6期25卷 429-430页

作者：郭莹汪宇伟黎汉生李晋鲁王金福清华大学化学工程系北京100084

目前二甲醚作为一种重要的能源受到广泛关注 .实现生产二甲醚工艺的重点是采用一种廉价的生产流程及研制出性能优异的催化剂 .本文采用普遍好评的三相反应器中合成气一步生产二甲醚的新工艺 ,并开发出具有优异催化性能的铜基催化剂LP2 0... 详细信息

目前二甲醚作为一种重要的能源受到广泛关注 .实现生产二甲醚工艺的重点是采用一种廉价的生产流程及研制出性能优异的催化剂 .本文采用普遍好评的三相反应器中合成气一步生产二甲醚的新工艺 ,并开发出具有优异催化性能的铜基催化剂LP2 0 1.对该催化剂的活性及热稳定性进行了评价 ,并利用多种手段对催化剂进行了表征。

关键词：铜氧化铝二甲醚合成气三相过程

PEMFC催化剂的研究:自制Pt/C电催化剂的性质

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物理化学学报 2003年第4期19卷 342-346页

作者：李莉王恒秀徐柏庆李晋鲁邢魏毛宗强清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室北京100084 中国科学院长春应用化学研究所长春130022 清华大学核能技术设计研究院北京100084

研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK... 详细信息

研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK电催化剂.CV测试结果表明CO在这两种电催化剂上的电氧化性能相近;TEM分析表明两种催化剂上Pt晶粒在炭载体上呈均匀分布,平均粒径均为2～3nm;XPS和XRD测试结果表明两种催化剂中Pt主要以金属态存在.这些数据表明THYT-1催化剂的物理化学性质与E-TEK公司的相类似.

关键词： PEMFC催化剂 Pt/C电催化剂质子交换膜燃料电池碳负载铂催化剂

沉淀周期操作对由合成气合成二甲醚产率的增进作用

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催化学报 1996年第2期17卷 95-96页

作者：李晋鲁 Inui,T 清华大学一碳化工国家重点实验室北京 100084 Kyoto University 日本

用于CO_2或CO加氢合成甲醇过程的高活性Cu/ZnO/Al_2O_3纳米纤维催化剂(英文)

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催化学报 2005年第9期26卷 729-730页

作者：安欣任飞李晋鲁王金福清华大学北京绿色反应工程与工艺重点实验室北京100084

采用特殊的共沉淀法制备了一种在CO2加氢和CO加氢过程中都具有很高活性的Cu/ZnO/Al2O3纳米纤维催化剂.与商业催化剂相比,该催化剂的CO2和CO转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率高很多.该合成方法不需要有机试剂和复杂的过程,因此生产成本... 详细信息

采用特殊的共沉淀法制备了一种在CO2加氢和CO加氢过程中都具有很高活性的Cu/ZnO/Al2O3纳米纤维催化剂.与商业催化剂相比,该催化剂的CO2和CO转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率高很多.该合成方法不需要有机试剂和复杂的过程,因此生产成本低,容易实现.

关键词：甲醇二氧化碳一氧化碳加氢铜氧化锌氧化铝纳米纤维

Cu/Zn/Mg/K合成低碳醇催化剂活性中心的研究

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燃料化学学报 1991年第3期19卷 232-237页

作者：胡剑利朱起明李晋鲁袁乃驹清华大学化学系

本文采用TPD和原位发射红外光潜法研究了合成低碳醇Cu/Zn/Mg/K催化剂的活性中心以及H_2和CO在催化剂上的吸附行为。结果表明,该催化剂上存在两种性质接近的活性中心。CO和H_2在活性中心上发生竞争吸附。还发现在ZnO上有强吸附的氢,它在... 详细信息

本文采用TPD和原位发射红外光潜法研究了合成低碳醇Cu/Zn/Mg/K催化剂的活性中心以及H_2和CO在催化剂上的吸附行为。结果表明,该催化剂上存在两种性质接近的活性中心。CO和H_2在活性中心上发生竞争吸附。还发现在ZnO上有强吸附的氢,它在本实验条件下不能直接参加反应,但可通过溢流转移吸附至Cu活性中心上。通过对比CO/H_2在高活性和已失活催化剂上反应过程中不同的原位发射红外光谱,初步判断在实际反应条件下活性中心是在锌协同作用下带微量正电荷的Cu^(δ+)和Cu^(δ+′),它们是表面吸附物与催化剂活性中心组分间相互作用的结果。

关键词：活性催化剂铜基低碳醇

甲醇通过MTBE和TAME路线用作汽车燃料

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煤炭综合利用译丛 1989年第3期12卷 65-70页

作者： B.托克李晋鲁法国石油研究所清华大学化学系

0 引言1985年,欧洲共同体(EEC)做出的有关降低汽油含铅量和正式认可汽油中掺混合氧化合物的两项决定,以及目前正在审议的有关蒸气压和芳烃含量的规定,将会引起汽车燃料的重大变化,虽然到目前为止,这种变化还不明显。炼油厂将以油品炼制... 详细信息

0 引言1985年,欧洲共同体(EEC)做出的有关降低汽油含铅量和正式认可汽油中掺混合氧化合物的两项决定,以及目前正在审议的有关蒸气压和芳烃含量的规定,将会引起汽车燃料的重大变化,虽然到目前为止,这种变化还不明显。炼油厂将以油品炼制和含氧化合物使用为辅助手段来解决不断使汽油达到欧洲高级汽油新规格的要求而遇到的困难。1 现况与展望EEC的无铅汽油在燃料中所占比例1986年为4%,而1987年只增加到7%.

关键词：甲醇 MTBE TAME 汽车燃料

柳林3#煤中类洋葱结构的分子模型构建及吸附性能研究

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柳林3#煤中类洋葱结构的分子模型构建及吸附性能研究

作者：李晋鲁太原理工大学

学位级别：硕士

煤层气作为煤演化过程中与之相伴而生的气体资源,其合理利用不仅能为我国商业化产业带来巨大的经济效益,同时也为我国的能源结构提供保障。煤是由大量具有不同分子量的分子组成的混合物,各组分间通过分子间相互作用形成聚集态结构。充... 详细信息

煤层气作为煤演化过程中与之相伴而生的气体资源,其合理利用不仅能为我国商业化产业带来巨大的经济效益,同时也为我国的能源结构提供保障。煤是由大量具有不同分子量的分子组成的混合物,各组分间通过分子间相互作用形成聚集态结构。充分了解煤的分子与聚集态结构特征,并探究其对甲烷(CH)、二氧化碳(CO)分子的吸附影响。本文从分子层次与聚集态层次两个角度构建煤结构模型,结合分子模拟,探究煤结构与CH、CO气体分子之间的相互作用机制。采用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对柳林3号煤观察意外发现了煤中存在类洋葱结构,芳香层片呈圈层状分布,圈层中心的芳香层片则呈放射状,对比煤中天然富勒烯和人工制备的富勒烯图像确认煤样中存在类洋葱结构。类洋葱结构在煤中形成的独特聚集态结构,直接影响着煤中孔隙分布、分子间作用力构成以及煤与小分子气体之间的相互作用,要想对其进行深入认识,必须从分子角度出发,以现代分析测试结果为依据,建立其分子结构模型。为了更准确研究煤层CH的吸附与煤的孔隙结构特征,了解煤储层甲烷吸附的影响因素和机理,本文利用工业分析、元素分析、HRTEM、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱(XPS)测试技术对柳林沙曲煤矿3号煤层烟煤(Liulin No.3 bituminous coal,LL3)进行表征,结合分子模拟软件构建了柳林3烟煤类洋葱结构大分子模型。运用BIOVIA-Materials-Studio软件,对所建的结构模型进行分子力学、分子动力学模拟,得到能量最低构型;对结构模型进行CO、CH单组分及二元气体组分等温吸附模拟,分析CH、CO的饱和吸附构型和能量组成。通过对所得的分子结构模型进行优化,探讨煤中表面官能团、分子缺陷、孔隙结构对CH、CO分子的耦合作用。以下为所获结论:(1)柳林3烟煤镜质组反射率为1.38%,含碳量为88.72%,干燥无灰基的挥发分为24.35%,属于中挥发分烟煤。由FTIR知,含氧官能团以醚氧、羟基和羰基为主,脂肪结构中CH的含量多于CH;XPS分峰得到氮元素以吡咯和吡啶形式存在,硫元素中噻吩含量最高。在HRTEM图像提取的晶格条纹中发现到部分芳香层片呈圈层状分布,组成类似洋葱的结构,可以清晰地观察到有二十多层的类洋葱结构,直径为20～30 nm,中心为随机分布的无定型内核,外层为有序分布、围绕圆心的壳层,外壳中晶格条纹明显较长,片层之间呈现层状等距分布。对煤样晶格条纹进行归属,晶格条纹最长长度为4.08 nm,平均长度为0.73 nm,萘含量与2×2、3×3芳香层片含量较为丰富;在0～45°、135～180°表现出明显优势取向。煤中类洋葱结构的形成可能与煤化作用过程中煤结构的演化密切相关,可作为芳香族层缩聚的直接证据。以工业分析、元素分析数据为基本约束,参照纳米洋葱状富勒烯结构模型,利用HRTEM图像提供的煤中晶格条纹的长度、取向分布等信息,结合FTIR、XPS数据得到脂肪碳、含O/N/S官能团信息,构建了柳林3烟煤的类洋葱结构大分子模型,该模型分子式是CHONS,相对分子质量是23187 Da,模型各元素含量与元素分析所测的含量基本一致。(2)对构建完成的类洋葱结构模型进行分子力学与分子动力学模拟,得到了模型的最优几何构型。在最优几何构型的能量组成中,范德华能在非成键能中所占比例最高,在维持模型结构稳定性上发挥重要作用。在价电子能中键伸缩能所占比例最高,优化过程中芳香层片及与之相连的脂肪侧链扭转伸缩变形使得煤大分子三维立体结构更加立体紧凑。(3)模拟类洋葱结构模型对CH、CO的单组分及二元组分等温吸附,结果显示:压力在0.01～10 MPa、273.0 K/298.0 K/323.0 K下CH、CO单组分的三条模拟等温吸附曲线符合I型Langmuir吸附模型,CH、CO等温吸附线在三种不同温度下两种气体的吸附量大小顺序一致,即273.0 K>298.0 K>323.0 K,温度升高不利于气体吸附。在相同压力下,模型的二元等温吸附CO分子的吸附量远大于CH分子的吸附量,CO吸附竞争优势非常明显。对类洋葱结构模型的孔隙结构进行模拟,采用GCMC模拟方法模拟7MPa、298.0 K条件下CH、CO的饱和吸附构型,观察CH、CO分子在不同官能团周期性排列中的吸附位点,得出CH和CO分子吸附位点有较高的一致性。CH、CO饱和吸附构型中最小吸附孔是由类洋葱层片与脂肪碳所围成的孔径约0.4 nm的孔;CH分子最大吸附孔是由类洋葱芳香层片所围成、孔径约为3.0 nm的孔,CO最大吸附孔则是由周围芳香层片所围成、孔径约为6.8 nm的孔,吸附质分子吸附位点较为集中。对比CH饱和吸附构型与CH/CO二元气体组分吸附构型,CO在竞争吸附过程中占据了大量CH气体分子原有吸附点位,驱替置换了CH气体

关键词：煤层气类洋葱结构结构模型分子模拟吸附位点

工业条件下铁钼氧化物催化剂上甲醇氧化反应的复杂振荡

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清华大学学报（自然科学版） 1989年第3期29卷 49-57页

作者：刘崇微李晋鲁张美珍化学系

在工业条件下，观察到甲醇在Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３－ＭｏＯ３催化剂上的氧化反应发生强烈的自振荡，反应温度及尾气成分呈现周期性变化。振荡参数与反应温度、进料流速以及原料气中甲醇浓度有关，但不受原料气中氧浓度的影响，用原位红... 详细信息

在工业条件下，观察到甲醇在Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３－ＭｏＯ３催化剂上的氧化反应发生强烈的自振荡，反应温度及尾气成分呈现周期性变化。振荡参数与反应温度、进料流速以及原料气中甲醇浓度有关，但不受原料气中氧浓度的影响，用原位红外技术检测到ＭｏＯ３及Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３中Ｍｏ＝Ｏ双键的振荡有着不同的相位，说明振荡过程伴随着晶格氧的转移及金属离子价态的变化。这些变化造成反应速度的负反馈，从而产生振荡。用多种手段研究了铁和铂之间的协同效应，并提出了协同作用机理及避免振荡的措施。

关键词：甲醇氧化反应铁钼催化剂振荡

动态(脉冲)—原位测试技术的发展及其在多相催化研究中的应用

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化学反应工程与工艺 1993年第1期9卷 98-107页

作者：袁乃驹胡剑利丁富新朱起明李晋鲁清华大学化工系北京100084 清华大学化学系 100084

介绍一种动态—原位红外技术,采用这一技术可以获取在催化剂表面上生成的中间化合物的特征光谱信息。根据特征峰出现的先后,峰的大小和消长以及形成的时间,可以直接地、更有论据地推断反应机理,比目前采用“黑箱”的方法优越。通过标定... 详细信息

介绍一种动态—原位红外技术,采用这一技术可以获取在催化剂表面上生成的中间化合物的特征光谱信息。根据特征峰出现的先后,峰的大小和消长以及形成的时间,可以直接地、更有论据地推断反应机理,比目前采用“黑箱”的方法优越。通过标定特征峰与表面浓度的关系,可以研究表面中间化合物生成的复杂反应网络,求出相应的动力学参数和最慢的速控步骤。利用上述技术还可以发展一种“化学捕获”法,直接证明催化剂表面存在的中间化合物。

关键词：多相催化催化动态-原位测试