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基于机器学习的CO_(2)催化加氢制航空煤油筒式反应器数学模拟分析与优化

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低碳化学与化工 2024年第7期49卷 120-128页

作者：黄成刘操黄磊崔灵瑞马宏方曹发海华东理工大学化工学院上海200237 华东理工大学化工学院大型工业反应器工程教育部工程研究中心上海200237

借助Fe基催化剂,CO_(2)通过加氢反应可成功转化为高附加值的航空煤油,具有很好的工业应用潜力。目前缺少准确适宜的CO_(2)加氢合成航空煤油的反应器模型,因此亟需对其反应模型进行构建,为相关工艺的工业化提供参考。通过机器学习探究实... 详细信息

借助Fe基催化剂,CO_(2)通过加氢反应可成功转化为高附加值的航空煤油,具有很好的工业应用潜力。目前缺少准确适宜的CO_(2)加氢合成航空煤油的反应器模型,因此亟需对其反应模型进行构建,为相关工艺的工业化提供参考。通过机器学习探究实验条件和关键组分CO和CO_(2)物质的量分数关系,构建了关键组分CO和CO_(2)预测模型;基于Anderson-Schulz-Flory分布规律,构建了碳链增长模型,进一步构建了产物分布模型;基于催化床层物料衡算、热量衡算和压降计算,建立了筒式固定床反应器的一维拟均相模型;通过模拟一定工艺条件得到了CO_(2)加氢合成航空煤油的反应结果,并对工艺条件进行了模拟优化。模拟结果表明,反应器进口温度升高、空速增大,CO_(2)转化率降低,航空煤油集总组分C_(11)H_(24)时空产率增加;操作压力增大,CO_(2)转化率增加,C_(11)H_(24)时空产率在反应压力为2.0 MPa时最高;饱和沸腾水温度升高,CO_(2)转化率和C_(11)H_(24)时空产率增加。最佳CO_(2)加氢制航空煤油反应条件:反应器进口温度为275℃、进口压力为2.0 MPa、空速为4000 h-1和饱和沸腾水温度为294℃。此时CO_(2)转化率为21.95%,C_(11)H_(24)时空产率为12.14g/(L·h),床层压降为0.20MPa。

关键词： CO_(2)加氢航空煤油机器学习筒式固定床反应器反应器模拟

二氧化硅微球负载钌催化剂的制备及其在苯乙酮不对称氢转移反应中的应用

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化工学报 2016年第6期67卷 2340-2348页

作者：徐晓宁曹发海华东理工大学大型工业反应器工程教育部工程研究中心上海200237

采用一步原位聚合诱导沉淀法制得了形貌多样、结构复杂的二氧化硅介孔微球,将其与Noyori配体Ru Cl(p-cymene)[(R,R)-Ts-DPEN]络合制得负载型钌催化剂并应用于苯乙酮不对称氢转移反应。利用场发射扫描电镜和氮气等温吸脱附手段证明了二... 详细信息

采用一步原位聚合诱导沉淀法制得了形貌多样、结构复杂的二氧化硅介孔微球,将其与Noyori配体Ru Cl(p-cymene)[(R,R)-Ts-DPEN]络合制得负载型钌催化剂并应用于苯乙酮不对称氢转移反应。利用场发射扫描电镜和氮气等温吸脱附手段证明了二氧化硅微球和负载型钌催化剂的微球型介孔结构,结合透射电镜表明了钌元素均匀分布在二氧化硅微球上;通过红外光谱显示该催化剂与反应底物之间存在氢键作用;在此基础上考察了载体孔结构,反应条件等因素对催化性能的影响。研究结果表明,钌配体负载到具有小孔径、高比表面积的二氧化硅微球上有利于苯乙酮的不对称氢转移反应,由此引出介孔氧化硅微球的孔道限域效应对不对称催化反应的活性和光学选择性存在明显的促进作用。在40℃、0.2 ml苯乙酮的条件下反应16 h,负载型钌催化剂用于苯乙酮不对称转移加氢反应其转化率和对映选择性最高可分别达到64.1%和93.4%。

关键词：催化剂载体聚合诱导沉淀法二氧化硅限域效应

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硫酸铵热分解反应动力学研究

高校化学工程学报 2011年第2期25卷 341-346页

作者：范芸珠曹发海华东理工大学化学工程系上海200237

己内酰胺生产中副产大量的硫酸铵,而硫酸铵的热分解产物能作为己内酰胺的生产原料。利用热重分析研究了硫酸铵热分解的反应动力学。硫酸铵的热分解包括三个步骤:硫酸铵脱氨生成硫酸氢铵、硫酸氢铵失水生成焦硫酸铵以及焦硫酸铵的分解。... 详细信息

己内酰胺生产中副产大量的硫酸铵,而硫酸铵的热分解产物能作为己内酰胺的生产原料。利用热重分析研究了硫酸铵热分解的反应动力学。硫酸铵的热分解包括三个步骤:硫酸铵脱氨生成硫酸氢铵、硫酸氢铵失水生成焦硫酸铵以及焦硫酸铵的分解。研究首先用Malek法限定了各分解步骤机理函数的选择范围,然后用微分-积分法精选机理函数并计算得到了各分解过程的动力学参数。不同的分解步骤遵循不同的反应机理:硫酸铵脱氨为相界面反应机理,符合收缩球体方程,活化能E=110.02 kJ·mol-1,频率因子lgA=10.36 s-1;硫酸氢铵的失水为晶核生成与随后增长机理,符合Avrami-Erofeev方程,E=127.95 kJ·mol-1,lgA=9.90 s-1;焦硫酸铵的分解为三维扩散控制机理,符合反Jander方程,E=161.04 kJ·mol-1,lgA=12.51 s-1。作者研究了硫酸铵各分解步骤的温度、产物、反应机理以及动力学参数,为硫酸铵在己内酰胺生产工艺中的循环利用提供了理论基础。

关键词：硫酸铵分解热重分析 Malek法微分-积分法

超临界条件下CO_2与CH_3OH的催化酯化

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燃料化学学报 1998年第2期26卷 170-174页

作者：房鼎业曹发海刘殿华桂新胜华东理工大学化学工程系

在超临界条件下，采用高压搅拌釜研究了ＣＯ２与ＣＨ３ＯＨ催化合成生成碳酸二甲酯的反应。探索了催化剂类型与用量，考察了温度、压力与反应时间对反应的影响，定量研究了产物浓度与反应温度、压力、时间的关系。对临界反应现象与反应... 详细信息

在超临界条件下，采用高压搅拌釜研究了ＣＯ２与ＣＨ３ＯＨ催化合成生成碳酸二甲酯的反应。探索了催化剂类型与用量，考察了温度、压力与反应时间对反应的影响，定量研究了产物浓度与反应温度、压力、时间的关系。对临界反应现象与反应机理作出初步解释。

关键词：超临界二氧化碳甲醇碳酸二甲酯 DMC 合成

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间歇搅拌釜中甲醇与二氧化碳合成碳酸二甲酯

华东理工大学学报（自然科学版） 1998年第1期24卷 7-11页

作者：桂新胜曹发海刘殿华房鼎业华东理工大学化学工程系

二氧化碳与甲醇直接合成碳酸二甲酯是一条对化学工业和环境保护都具有吸引力的工艺路线。本文在间歇式反应器中筛选出镁粉作催化剂，测试了各种反应条件的影响，得出了合适的反应条件。

关键词：碳酸二甲酯甲醇二氧化碳催化剂搅拌釜

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环流气浮法处理含油水体工艺

化工学报 2015年第2期66卷 605-611页

作者：蔡宏镇沈忱任满年曹发海华东理工大学大型工业反应器教育部工程研究中心上海200237 中石化洛阳分公司河南洛阳471000

工业生产中会产生大量结构稳定的含油废水,将环流的概念引入传统的空桶式柱气浮工艺来处理含油水体,以克服空桶式浮选柱液体停留时间短、碰撞效率低的缺点,达到提高油水分离效果、深度净化水体的目的。实验中以超声乳化柴油水溶液作为原... 详细信息

工业生产中会产生大量结构稳定的含油废水,将环流的概念引入传统的空桶式柱气浮工艺来处理含油水体,以克服空桶式浮选柱液体停留时间短、碰撞效率低的缺点,达到提高油水分离效果、深度净化水体的目的。实验中以超声乳化柴油水溶液作为原料,优选出适合本体系的气浮药剂二甲基二烯丙基氯化铵/丙烯酰胺共聚物(PDA),考察了环流气浮法中各工艺条件的影响。结果表明,当气体流量为250 L·h-1,液体流量为10 L·h-1,液位高度为6 cm,PDA用量为20 mg·L-1时,气浮效果最好,最高除油率可达90.48%。对比相同工艺条件下的空桶式柱气浮法,除油效率提高了10%以上,且气浮速度更快,具有很高的工业应用价值。

关键词：浮选环流浮选柱分离废水工艺条件

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新型微纤结构催化/吸附填料研究进展

催化学报 2010年第7期31卷 717-724页

作者：凌敏赵国锋曹发海路勇华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 华东理工大学化工学院上海200237

采用新结构的催化/吸附填料来发展反应过程强化技术是当前寻求节能减排、环境友好和安全生产的重要途径之一.新型微纤结构填料可将大空隙率、小尺度(颗粒)、多孔结构、大比表面积、良好导热性和渗透性以及独特的形状因子等有利于改善反... 详细信息

采用新结构的催化/吸附填料来发展反应过程强化技术是当前寻求节能减排、环境友好和安全生产的重要途径之一.新型微纤结构填料可将大空隙率、小尺度(颗粒)、多孔结构、大比表面积、良好导热性和渗透性以及独特的形状因子等有利于改善反应/吸附床层传质/传热和几何构型灵活设计的诸多要素一体化.综述了微纤结构填料在能源催化、选择氧化、空气过滤和电化学储能材料制备等方面的研究进展,并对微纤结构填料的发展方向和应用前景进行了展望.

关键词：结构填料吸附过程强化选择氧化制氢燃料电池电化学储能

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生物质多元醇水相重整制氢研究进展

化工进展 2012年第5期31卷 1010-1017页

作者：江涛陈诗诗曹发海华东理工大学化工学院上海200237

生物质多元醇水相重整是一项正在发展的、很有前景的制氢技术。本文对近些年来涌现的生物质多元醇水相重整制氢研究进行了综述,讨论了多元醇水相重整反应热力学,介绍了反应动力学特征,并以此为基础对反应机理、催化剂体系以及工艺条件... 详细信息

生物质多元醇水相重整是一项正在发展的、很有前景的制氢技术。本文对近些年来涌现的生物质多元醇水相重整制氢研究进行了综述,讨论了多元醇水相重整反应热力学,介绍了反应动力学特征,并以此为基础对反应机理、催化剂体系以及工艺条件优化进行了总结。通过与蒸汽重整对比,指出了水相重整制氢技术的优缺点:优点是能耗低、工艺步骤较少、后处理简单;缺点是副反应多,收率低。最后,提出开发更为高效稳定的催化材料、降低催化剂制备成本和优化工艺条件将是未来研究工作的重点。

关键词：生物质多元醇水相重整原位加氢催化剂

介孔氧化硅微囊反应器中不对称氢转移合成手性α-苯乙醇的研究

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高校化学工程学报 2018年第5期32卷 1082-1089页

作者：张一颖闫宇强曹发海华东理工大学大型工业反应器工程教育部工程研究中心上海200237

无机介孔氧化硅材料具有规整的孔道结构、连续可调的孔径、良好的稳定性等优点,可作为催化反应的微囊反应器。今以无机介孔二氧化硅微球为微囊反应器,利用"ship-in-a-bottle"策略,将均相催化剂封装在介孔SiO2微球中,采用SEM、BET、TEM、... 详细信息

无机介孔氧化硅材料具有规整的孔道结构、连续可调的孔径、良好的稳定性等优点,可作为催化反应的微囊反应器。今以无机介孔二氧化硅微球为微囊反应器,利用"ship-in-a-bottle"策略,将均相催化剂封装在介孔SiO2微球中,采用SEM、BET、TEM、FT-IR等手段进行表征,并应用在苯乙酮的不对称氢转移反应中。在60℃下反应6h,苯乙酮转化率和苯乙醇的对映体选择性最高分别达到52.4%和95.5%,且重复使用5次后,催化剂仍保持较高活性。以甲酸钠为氢源,考察了反应温度、反应时间、反应物的加入量对底物转化率和产物对映体选择性的影响。研究结果表明,将均相铑催化剂封装在二氧化硅微囊反应器中,在获得高转化率和对映体选择性的同时,可以提高催化剂的重复利用率,降低生产成本,符合绿色化学的要求。

关键词：二氧化硅微囊反应器瓶中存船不对称氢转移手性α-苯乙醇