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新型磁电催化纳米粒子的活性氮释放与抗菌性能研究

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无机材料学报 2024年第10期 1114-1126页

作者：张志民葛敏林翰施剑林中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室中国科学院大学材料科学与光电技术学院

相比于功能单一且易催生细菌耐药性的抗生素等药物,具有催化活性的无机纳米功能材料凭借自身对感染微环境（弱酸、高H2O2含量）或外部物理刺激（激光、超声）的高响应性和广谱杀菌等优势,在致病菌感染的治疗中占据愈发重要的地位。然而... 详细信息

相比于功能单一且易催生细菌耐药性的抗生素等药物,具有催化活性的无机纳米功能材料凭借自身对感染微环境（弱酸、高H2O2含量）或外部物理刺激（激光、超声）的高响应性和广谱杀菌等优势,在致病菌感染的治疗中占据愈发重要的地位。然而,感染微环境酸性微弱且不稳定,光、声信号功率密度过高会对人体细胞造成伤害,而诸如交变磁场等非侵入性、高组织穿透性和易于远程控制的信号类型及其介导的磁电催化在抗菌中的应用尚未见报道。本研究将基于磁致伸缩-压电催化效应的交变磁场响应性纳米催化策略应用于抗菌,并使用含氮基团L-精氨酸（LA）修饰CoFe2O4-BiFeO3磁电纳米颗粒（BCFO）表面,以实现磁电响应可控释放强杀菌物种活性氮（RNS）。在交变磁场中,BCFO同时产生羟基自由基（·OH）和超氧阴离子（·O2-）两种活性氧（ROS）,前者与LA反应产生一氧化氮（NO）,后者与NO反应生成RNS物种过氧亚硝酸根（ONOO-）。作为高活性的硝化和氧化剂,ONOO-可在生物友好的交变磁场下展现出比ROS更强的抗菌能力。本研究证实BCFO能产生ONOO-,并发挥更强的杀菌功效。这一研究不仅将磁电纳米催化医学策略用于抗菌,还通过ROS向RNS转变显著提升了材料的抗菌性能。

关键词：纳米催化医学磁电响应活性氮抗菌

NIR-Ⅱ成像引导的精准光动力治疗通过干扰糖代谢重编程增强肿瘤饥饿治疗

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Science Bulletin 2024年第9期69卷 1263-1274页

作者：吴夏维凡勇王楷若缪云秋常永亮明江王欣月陆晟威刘芮池张凡张扬秦环龙施剑林 Nanomedicine and Intestinal Microecology Research Center Shanghai Tenth People’s HospitalSchool of MedicineTongji UniversityShanghai 200072China Department of Chemistry Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative MaterialsState Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymers and iChemFudan UniversityShanghai 200433China State Key Laboratory of High Performance Ceramics and Superﬁne Microstructure Shanghai Institute of Ceramics Chinese Academy of SciencesShanghai 200050China

Metabolic reprogramming is a mechanism by which cancer cells alter their metabolic patterns to promote cell proliferation and growth, thereby enabling their resistance to external stress. 2-Deoxy-Dglucose(2DG) can eliminate their energy source by inhibiting glucose glycolysis, leading to cancer cell death through starvation. However, a compensatory increase in mitochondrial metabolism inhibits its efficacy. Herein, we propose a synergistic approach that combines photodynamic therapy(PDT) with starvation therapy to address this challenge. To monitor the nanodrugs and determine the optimal triggering time for precise tumor therapy, a multifunctional nano-platform comprising lanthanide-doped nanoparticle(Ln NP) cores was constructed and combined with mesoporous silicon shells loaded with2DG and photosensitizer chlorin e6(Ce6) in the mesopore channels. Under 980 nm near-infrared light excitation, the downshifted 1550 nm fluorescence signal in the second near-infrared(NIR-II, 1000–1700 nm) window from the Ln NPs was used to monitor the accumulation of nanomaterials in ***, upconverted 650 nm light excited the Ce6 to generate singlet oxygen for PDT, which damaged mitochondrial function and enhanced the efficacy of 2DG by inhibiting hexokinase 2 and lactate dehydrogenase A expressions. As a result, glucose metabolism reprogramming was inhibited and the efficiency of starvation therapy was significantly enhanced. Overall, the proposed NIR-II bioimaging-guided PDT-augmented starvation therapy, which simultaneously inhibited glycolysis and mitochondria, facilitated the effects of a cancer theranostic system.

关键词： Metabolic reprogramming Colorectal cancer Glycolytic inhibition Photodynamic therapy NIR-II imaging

镧系金属掺杂MCM-41分子筛的合成与表征

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无机材料学报 2004年第2期19卷 329-334页

作者：胡冰施剑林陈航榕中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050

采用溶胶-凝胶法制备并分析了掺杂铈、钕、铕、铒的MCM-41介孔材料,运用XRD、HRTEM、EDS和BET等方法考察了镧系金属元素掺杂对MCM-41结构的影响.研究结果表明,镧系金属元素掺杂到了MCM-41试样的骨架结构中.由于材料结构中的一部分Si4+被... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备并分析了掺杂铈、钕、铕、铒的MCM-41介孔材料,运用XRD、HRTEM、EDS和BET等方法考察了镧系金属元素掺杂对MCM-41结构的影响.研究结果表明,镧系金属元素掺杂到了MCM-41试样的骨架结构中.由于材料结构中的一部分Si4+被Ln3+所取代,介孔材料的有序孔道d值随着掺杂镧系离子半径的减小而降低,随着镧系元素掺杂量的增加而上升.

关键词：镧系金属元素 MCM-41分子筛掺杂合成结构表征溶胶-凝胶法介孔材料

溶胶-凝胶法低温合成Li_(2.06)Nb_(0.18)Ti_(0.76)O_3粉体

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硅酸盐学报 2010年第3期38卷 414-418页

作者：王霞李蔚施剑林华东理工大学材料科学与工程学院上海200236 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

以五氧化二铌(Nb2O5)、一水氢氧化锂(LiOH·H2O)和钛酸四丁酯(Ti(C4H9O)4)为原料、柠檬酸为络合剂,通过调节pH值和温度,用溶胶-凝胶法(sol-gel)成功获得透明溶胶。经700℃煅烧,用化学法合成单相钛酸锂(Li2TiO3)固溶体相(Li2.06Nb0.18Ti0... 详细信息

以五氧化二铌(Nb2O5)、一水氢氧化锂(LiOH·H2O)和钛酸四丁酯(Ti(C4H9O)4)为原料、柠檬酸为络合剂,通过调节pH值和温度,用溶胶-凝胶法(sol-gel)成功获得透明溶胶。经700℃煅烧,用化学法合成单相钛酸锂(Li2TiO3)固溶体相(Li2.06Nb0.18Ti0.76O3)粉体,其合成温度比普通固相法的低150℃左右。用红外光谱、X射线衍射及扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)等表征柠檬酸盐前驱体及煅烧后粉体的性能,详细研究煅烧过程中晶相的转变过程,提出合理的转变机制。结果表明:在煅烧过程中,除Li2TiO3固溶体相外,还出现锐钛矿相TiO2和M相等中间相。随着温度进一步上升,这些中间相消失,最终在700℃得到纯Li2TiO3固溶体相。通过SEM可观察到结晶良好的棒状和块状Li2TiO3固溶体相粉体颗粒。分别研究采用sol-gel和固相法制备样品的烧结性能、显微结及介电性能,结果表明:采用sol-gel得到粉体制备的陶瓷具有特殊的大、小晶粒共存的两种Li2TiO3固溶体相的显微结构,在较低温度(825℃)即达到最大的体积密度3.456g/cm3。与固相法制备样品相比,sol-gel制备样品在同一频率的相对介电常数较小、介电损耗更低。

关键词：钛酸锂固溶体溶胶-凝胶法烧结性能介电性能显微结构

复合沉淀法制备(Y,Gd)_2O_3:Eu纳米粉体及其发光性能

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无机材料学报 2004年第6期19卷 1260-1266页

作者：陈积阳施鹰施剑林中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

报道了一种采用氨水和碳酸氢铵的混合溶液作为复合沉淀剂来制备(Y,Gd)2O3:Eu发光粉体的新工艺.采用热分析(TG-DTA)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等手段对粉体制备过程中的物理化学变化进行了研究.通... 详细信息

报道了一种采用氨水和碳酸氢铵的混合溶液作为复合沉淀剂来制备(Y,Gd)2O3:Eu发光粉体的新工艺.采用热分析(TG-DTA)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等手段对粉体制备过程中的物理化学变化进行了研究.通过X射线激发的发射光谱研究了Eu掺杂浓度和煅烧温度对(Y,Gd)2O3:Eu粉体发光性能的影响.结果表明采用复合沉淀法制备工艺,经过850℃煅烧2h,可以得到晶粒尺寸为50nm左右,且基本无团聚的(Y,Gd)2O3:Eu粉体,比表面积为23m2/g,其X射线激发的发光强度较草酸盐沉淀法所得到的相同组分的粉体大大增强.

关键词：复合沉淀法 (Y,Gd)2O2:Eu 发光性能纳米粉体

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无机纳米与多孔材料合成中的凝聚态化学

化学进展 2020年第8期32卷 1060-1075页

作者：施剑林华子乐中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

所谓凝聚态,一般意义上是指液态和固态,而凝聚态化学,即是在固相和液相中的各种化学过程。在无机材料,特别是无机纳米与多孔材料的合成制备中,凝聚态化学过程贯穿其中,几乎无处不在。在固相材料合成过程中,通过液相中的各种化学反应以... 详细信息

所谓凝聚态,一般意义上是指液态和固态,而凝聚态化学,即是在固相和液相中的各种化学过程。在无机材料,特别是无机纳米与多孔材料的合成制备中,凝聚态化学过程贯穿其中,几乎无处不在。在固相材料合成过程中,通过液相中的各种化学反应以获得目标固体材料的所需组分和物相,也许就是无机材料合成中一个最基本的凝聚态化学问题;而多孔如微孔或介孔材料合成中,更涉及伴随组分和物相形成过程中的孔结构形成与调控;进一步,在制备面向实际应用如催化剂和药物载体时,则在以上的各项要求之外,还必须考虑材料的表面活性位、缺陷等关键因素,以及颗粒尺寸、分散性和形貌等几何和物理特性。本文以无机氧化物为对象,讨论了无机材料在凝聚态化学合成过程中的几个侧面,包括纳米颗粒和粉体的化学合成方法,多孔材料的合成和多孔复相结构的合成调控,以及多级孔结构沸石的合成制备与催化性能,以期能加深对材料合成中凝聚态化学过程的认识,并期待以凝聚态化学为指导,进一步推动无机材料特别是纳米多孔材料合成的发展。

关键词：凝聚态化学纳米氧化物颗粒微孔沸石介孔材料纳米复合材料

介孔生物玻璃/磷酸钙骨水泥多级孔复合支架的制备及其载药特性研究

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无机材料学报 2013年第1期28卷 97-102页

作者：丁峰李楠李永生施剑林华东理工大学材料科学与工程学院上海200237 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

采用离心法将介孔生物活性玻璃(MBG)和磷酸钙骨水泥(CPC)高效复合制备出介孔/大孔多级孔复合支架材料,评价了其对抗癌药物阿霉素的装载及释放性能。实验结果表明,采用离心法能在大孔支架CPC内有效负载大量的介孔生物活性玻璃,使其比表... 详细信息

采用离心法将介孔生物活性玻璃(MBG)和磷酸钙骨水泥(CPC)高效复合制备出介孔/大孔多级孔复合支架材料,评价了其对抗癌药物阿霉素的装载及释放性能。实验结果表明,采用离心法能在大孔支架CPC内有效负载大量的介孔生物活性玻璃,使其比表面积高达100.1 m2/g,负载量达47.2%,而采用传统浸渍法则不能将MBG粉体材料负载于CPC支架上。载药实验发现离心法制备的介孔/大孔复合支架对阿霉素的装载量达到了46 mg/g,是普通大孔CPC支架的11.5倍,且在体外具有药物缓释的特性。

关键词：离心法介孔/大孔复合支架药物装载缓释

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介孔与介孔主客体材料在催化领域的应用

催化学报 2005年第2期26卷 159-170页

作者：李亮施剑林中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷与超微结构国家重点实验室上海200050

综述了近年来介孔分子筛催化材料制备的研究成果及其在催化领域特别是精细化学品合成中的应用 .文章分为两部分 ,分别讨论了介孔材料本身作为催化剂以及介孔主客体催化材料的应用 .

关键词：介孔分子筛,介孔主客体材料催化应用

以嵌段共聚物为结构导向剂的SBA-15和SBA-16的合成及表征

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无机材料学报 2003年第4期18卷 855-860页

作者：诸荣陈航榕施剑林严东生中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室

利用嵌段共聚物P123和F127分别在强酸性条件下合成了两种结构不同的介孔氧化硅材料:一维直孔道六方相的SBA-15和三维立方相的SBA-16,并通过XRD、N_2吸附-脱附、HTEM等手段对材料进行了研究。结果表明:商品化的嵌段共聚物作为结构导向剂... 详细信息

利用嵌段共聚物P123和F127分别在强酸性条件下合成了两种结构不同的介孔氧化硅材料:一维直孔道六方相的SBA-15和三维立方相的SBA-16,并通过XRD、N_2吸附-脱附、HTEM等手段对材料进行了研究。结果表明:商品化的嵌段共聚物作为结构导向剂合成的介孔氧化硅材料SBA-15和SBA-16孔道规整有序,比表面积分别达到765m^2·g^(-1)和930m^2·g^(-1),相应的最可几孔径分别为6.46nm和3.92nm,这有利于介孔材料向经济实用方向发展。

关键词：合成嵌段共聚物介孔氧化硅