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作者：张林群南京师范大学

学位级别：硕士

近年来，由于可以促使农作物增产和品质的改善，稀土微肥在农业上的应用越来越广泛。大量生物机理的研究表明，稀土离子在合理浓度下使用，可以改善农作物抗病毒的能力，可以促进光合作用过程中光能的转化，还可以刺激细胞的生长，提高... 详细信息

近年来，由于可以促使农作物增产和品质的改善，稀土微肥在农业上的应用越来越广泛。大量生物机理的研究表明，稀土离子在合理浓度下使用，可以改善农作物抗病毒的能力，可以促进光合作用过程中光能的转化，还可以刺激细胞的生长，提高一些诸如过氧化氢酶(CAT)，过氧化物酶(POD)及过氧化歧化酶(SOD)等酶的生物活性，但其化学机理尚不明白，这方面的研究也较少。主要原因是由于这些酶具有高化学活性、结构复杂性、构象易变性等特点，使研究这些酶与稀土离子相互作用比较困难。因此，本论文选取了与微过氧化物酶具有相似活性中心和生物活性的微过氧化物酶-11(MP-11)、微过氧化物酶-8(MP-8)作为模型化合物，以Eu为代表性的稀土离子，通过紫外-可见(UV-vis)吸收光谱、电化学方法和电喷雾质谱等手段研究了MP-11、MP-8和氯化血红素与Eu的相互作用，并且还研究了稀土三元配合物与Eu的相互作用：为今后进一步研究稀土离子及其配合物与酶的相互作用打下基础。得到的主要结果如下： ***与MP-11相互作用的机理研究 (1)当MP-11溶液中加入Eu后，由于稀土离子易与氧键合，加上MP-11分子中血红素卟啉环上的2个丙酸基团的羧基氧暴露程度大和带负电荷，Eu优先与MP-11分子中这2个羧基氧发生键合作用，形成配合物。由于这2个丙酸基团离卟啉环较近，因此，Eu与这2个羧基氧的键合使血红素卟啉环的非平面性增加，π-π跃迁所需要的能量减少，但π-π电子跃迁几率降低。由于肽链中氢键的形成，肽链上的羰基基团被包埋在肽链的疏水基团中，所以，Eu基本上没有与MP-11肽链中的羰基氧发生键合作用。 (2)电喷雾质谱研究发现，MP-11溶液中加入Eu后，形成的配合物中Eu与MP-11的摩尔比为1，当溶液中Eu与MP-11的摩尔比增加时，只使反应更加完全而没有新的配合物产生，说明一分子Eu只与一分子MP-11相键合。电化学实验也证实了这个结论，即当Eu与MP-11的摩尔比小于1时，Eu基本上都与MP-11中的含氧基团发生了键合，因此在循环伏安曲线中，只观察到配合物的氧化还原峰，而没有Eu的氧化还原峰。如果当Eu的浓度大于1时，除了配合物的氧化还原峰外，还能观察到Eu的一对氧化还原峰，表明当Eu与MP-11的摩尔比大于1时，多余的Eu离子不再与MP-11配位。所以，在Eu与MP-11形成的配合物中，它们的摩尔比为1。 (3)当MP-11与Eu形成配合物后，配合物的氧化还原峰峰电位差，△Ep比MP-11的小，峰电流比MP-11的大，说明配合物的电化学反应可逆性比MP-11好。这是由于Eu和MP-11的相互作用时，Eu与MP-11分子中血红素卟啉环上的两个羧基氧发生强的键合作用，使血红素卟啉环的非平面性增加，导致血红素卟啉环中Fe的暴露程度增加而引起的。另外，配合物对氧还原的电化学活性要高于MP-11，表明Eu与MP-11配位后，能增加MP-11的生物活性。 2．微过氧化物酶的肽链结构对其与Eu相互作用的影响用氯化血红素(Hemin)、MP-8、MP-11和细胞色素C(Cyt c)与Eu进行相互作用，来研究微过氧化物酶的肽链长度对其与稀土离子相互作用的影响，为进一步研究酶与稀土离子相互作用的机理打下基础。 (1)UW-vis吸收光谱的研究表明，与Eu相互作用后，Hemin、MP-8、MP-11和Cyt c的Soret带吸收峰峰强都下降，峰位都发生红移。其中，Hemin的Soret带吸光度的下降和峰位的红移都是最大的，而Cyt c的改变最小。由于Hemin的卟啉环没有与肽链相连，其带负电荷的丙酸基团的两个羧基氧完全裸露，最易与Eu键合。而Cyt c分子中血红素卟啉环所连的肽链最多，也最复杂，几乎将卟啉环上的丙酸基团完全包埋，羧基氧裸露程度最低，最不易与Eu键合。MP-8和MP-11由于肽链长度的不同而引起它们聚集方式的不同。MP-11以头尾相连的无规方式聚集，各MP-11分子的血红素平面不平行，结构比较松散，所以Eu与其作用后，引起的血红素非平面性增加的程度会较大。而MP-8分子是以血红素平面平行的密堆积的方式聚集，所以MP-8血红素原来的非平面性要低于MP-11，Eu与其作用后，血红素非平面性增加也比较困难，MP-8和MP-11原来的Soret带峰位分别为396和399nm也证明MP-8原来的平面性要高于MP-11。因此，Soret带峰位红移程度由大到小依次为Hemin＞MP-11＞MP-8＞Cyt-c，Soret带峰强下降的程度由大到小依次为Hemin＞MP-8＞MP-11＞Cyt c。 (2)电化学的研究发现，Eu与Hemin、MP-8和MP-11都能键合而形成摩尔比为1的配合物。但是，虽然Eu与Hemin的键合最强，可在它们的配合物的循环伏安曲线中，基本上观察不到氧化还

关键词：微过氧化物酶-8、-11 细胞色素C 氯化血红素稀土离子Eu3+ 稀土三元配合物配位紫外-可见吸收光谱电化学方法电喷雾质谱

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纳米生物探针的制备及DNA损伤检测应用

纳米生物探针的制备及DNA损伤检测应用

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作者：张林群东南大学

学位级别：硕士

DNA是机体生命活动最重要的遗传物质,DNA损伤则是生物体内经常发生的事件,损伤的类型主要包括DNA氧化和碱基修饰。DNA甲基化归属于DNA碱基修饰这一大类,它对DNA造成的损伤虽然不改变DNA序列,但能导致DNA中共价键的改变,使可遗传的基因... 详细信息

DNA是机体生命活动最重要的遗传物质,DNA损伤则是生物体内经常发生的事件,损伤的类型主要包括DNA氧化和碱基修饰。DNA甲基化归属于DNA碱基修饰这一大类,它对DNA造成的损伤虽然不改变DNA序列,但能导致DNA中共价键的改变,使可遗传的基因表达发生改变,从而影响基因的正常转录和翻译,影响储存遗传信息的载体。DNA甲基化是发现最早的、最基本的,也是研究最多的表观遗传学机制。正常细胞功能的行使有赖于表观遗传的稳态的维持,而大量研究证明DNA不正常的甲基化能引起染色质结构、DNA构象、DNA稳定性及DNA与蛋白质相互作用方式的改变,从而控制基因表达,影响基因的活性和功能,而这些表观遗传的稳态的打乱是与多种复杂疾病以及各类癌症的发病密切相关的。特别是癌症,其发生过程中癌细胞基因组局部区域的超甲基化和整体的欠甲基化是其典型的特征。超甲基化体现在抑癌基因.的启动子区被异常甲基化;而重复序列以及癌基因的启动子区的甲基化程度减小、基因组遗传不稳定性的增加会直接导致整体的欠甲基化。因此,建立快速、灵敏、低成本的检测方法来检测DNA甲基化和甲基转移酶活性,对各类疾病尤其癌症进行早期诊断和治疗,对于提高疾病患者的生存率,具有十分重要的意义。另外,环境中的外源性化合物的侵入,可以直接或间接地作用于DNA造成损伤。如有机磷农药,其广泛地用于农作物的杀虫、杀菌和除草,其特点是化学性质不稳定,在自然界和生物体内易分解;具有基因毒性、细胞毒性和遗传毒性;并且容易在植物性食品,尤其是在水果蔬菜中残留量高,残留时间长。残留的农药通过食物链作用,在人体内累积会引起致畸、致癌、致突变等严重危害,因此许多国家已投入大量的资金、人力和物力用于这方面的研究,并制定愈来愈严格的农药残留限量标准来保障食品的安全生产。因此进一步研发高灵敏的检测有机磷农药残留的分析方法不仅可以严格规范和监督农药的安全使用,也可以促进农药生产工艺的改进和革新。针对上述研究目的,本文利用电分析化学和纳米技术的创新成果构建了检测DNA甲基化、DNA甲基转移酶和有机磷农药的电化学生物传感器,具体研究内容如下:(1)富含胞嘧啶(G)碱基的DNA与捕获DNA和靶向DNA在金电极上形成特异性探针,通过G4联体和血红素构建的HRP模拟酶来催化诱导苯胺聚合生成聚苯胺,从而产生较强的电化学信号。但加入核酸酶后,探针中含有特异序列的双链DNA就会被识别、切割,并进一步被消化,富含G碱基的DNA从电极上脱落。则无法通过G4联体来构建HRP模拟酶,没有酶的催化作用,后续苯胺的聚合不能进行,从而导致电化学信号消失。当双链DNA中的CG位点被甲基化后,会有效抑制核酸酶的识别、切割和消化,则HRP模拟酶催化生成聚苯胺,从而保留了电化学信号。采集到的电化学信号与DNA甲基化程度和甲基转移酶活性直接相关,以此为基础构建的生物传感器对***甲基转移酶活性的检测限为0.12UmL-1,能对DNA甲基化进行特异性检测,还可用于DNA甲基化抑制剂的相关检测。(2)通过与含有5’-CCGG-3’特定序列的DNA杂交,将探针DNA修饰的金纳米粒子组装在金电极表面,探针DNA可以引发两个发夹DNA交替进行模拟-杂交链反应,从而在电极上形成众多的超长双链DNA,促使电化学指示剂六铵合钌的大量嵌插,从而产生强烈的电化学信号。但未经甲基化的5’-CCGG-3’序列会被特定的核酸酶识别和剪切,从电极上脱落,模拟-杂交链反应就不会被引发,故没有电化学响应;反之,DNA的甲基化会保护该序列不被核酸酶切割,则依然可以采集到强烈的电化学信号。由于金纳米粒子和模拟-杂交链反应的协同作用,使得杂交链反应继续进行,从而电化学信号大大增强,所以本法对***甲基转移酶的检测限降至0.03 UmL-1,显著提升了传感器的灵敏度,并且方法的特异性和重复性都很好,能用于甲基化抑制剂的检测。(3)利用石墨烯材料表面丰富的亲水基团和独特的二维结构,合成了还原型石墨烯和壳聚糖的纳米复合物,并用其在电极上共价结合乙酰胆碱酯酶构建了纳米生物探针。该探针中酶的生物活性会被有机磷农药所抑制,其抑制作用与农药的浓度相关,由此构建了检测有机磷农药的生物电化学传感器。本方法对亚胺硫磷检测的线性范围为1×10-2μgL-1～5×102μgL-1,检出限为8.J×10-3μgL-1,方法准确度、灵敏度高,并且成本低,便于操作。

关键词：纳米生物探针 DNA甲基化 DNA甲基转移酶核酸酶有机磷农药石墨烯纳米生物传感

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N-Cycl[3,2,2]azine甲酰脲衍生物的合成及其荧光性质研究

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化学学报 2010年第19期68卷 1981-1985页

作者：张林群顾玮瑾陈长信王炳祥南京师范大学分析测试中心南京210097 江苏省生物功能材料重点实验室江苏省生物医药功能材料工程研究中心南京师范大学化学与环境科学学院南京210097

设计合成了N-Cycl[3,2,2]azine甲酰脲衍生物6,通过X-Ray对其进行了结构表征.研究了其在不同溶剂中的紫外光谱和荧光光谱,比较了它们的荧光量子效率.发现在乙腈中,其相对荧光量子产率达0.68.该化合物对溶剂极性也有一定的敏感性.上述研... 详细信息

设计合成了N-Cycl[3,2,2]azine甲酰脲衍生物6,通过X-Ray对其进行了结构表征.研究了其在不同溶剂中的紫外光谱和荧光光谱,比较了它们的荧光量子效率.发现在乙腈中,其相对荧光量子产率达0.68.该化合物对溶剂极性也有一定的敏感性.上述研究结果为进一步选择其它客体,探索化合物6在分子识别中的应用建立了基础.

关键词： N-Cyclazine甲酰脲衍生物荧光量子效率荧光探针

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泽泻醇类化合物与血清白蛋白相互作用的分子机理研究

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化学学报 2011年第19期69卷 2228-2234页

作者：徐飞张林群何立巍谷巍房方吴启南赵波南京中医药大学南京210046 东南大学化学化工学院南京211189 南京师范大学分析测试中心南京210097 南京师范大学化学与环境科学学院南京210097

中药泽泻具有抗肿瘤作用,可能与血清中蛋白成分的改变有关.利用荧光光谱、圆二色谱结合分子模拟技术研究了模拟生理条件下泽泻有效成分泽泻醇类化合物与人血清白蛋白的相互作用.实验结果表明,23-乙酰泽泻醇B与蛋白的结合作用远强于24-... 详细信息

中药泽泻具有抗肿瘤作用,可能与血清中蛋白成分的改变有关.利用荧光光谱、圆二色谱结合分子模拟技术研究了模拟生理条件下泽泻有效成分泽泻醇类化合物与人血清白蛋白的相互作用.实验结果表明,23-乙酰泽泻醇B与蛋白的结合作用远强于24-乙酰泽泻醇A.分子模拟结果与实验一致,并且表明,结合强弱的差异与小分子的侧链结构有关.该结果可为中药泽泻剂型研究、泽泻醇类化合物的抗肿瘤机制提供参考.

关键词： 23-乙酰泽泻醇B 24-乙酰泽泻醇A 荧光光谱圆二色谱分子模拟

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公立医院公共关系的思考

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海峡科学 2008年第12期 101-102页

作者：张林群福建省肿瘤医院

“公共关系”（Public Relations）是指一个社会组织利用手段使自己与公众之间形成双向交流，使双方达到相互了解和相互适应，树立良好形象的社会科学和管理艺术。公立医院作为一个公共事业单位，承担了大量的与公众和社会之间的交流、... 详细信息

“公共关系”（Public Relations）是指一个社会组织利用手段使自己与公众之间形成双向交流，使双方达到相互了解和相互适应，树立良好形象的社会科学和管理艺术。公立医院作为一个公共事业单位，承担了大量的与公众和社会之间的交流、理解、接受和合作，作为国家承办的公立医院是不以营利为最终目标，而以塑造医院的美好形象、更好地为社会服务为目的，在与社会公众的交际中主要是通过与公众的双向沟通，争取公众理解和支持，更好地开展工作，为社会公众服务。

关键词：公共关系医院社会公众社会科学双向交流组织利用管理艺术事业单位

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价值导向型肿瘤诊疗发展策略研究

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海峡科学 2020年第2期 55-58页

作者：张林群福建省肿瘤医院福建福州350014

价值导向型医疗有助于让患者以最低成本得到最具价值的医疗服务。该文通过分析肿瘤专科医院开展价值导向型医疗及取得成果,运用统计分析法对收集到的相关数据进行综合分析。价值导向型医疗在我国发展初现端倪,但成熟度偏低,也存在社会... 详细信息

价值导向型医疗有助于让患者以最低成本得到最具价值的医疗服务。该文通过分析肿瘤专科医院开展价值导向型医疗及取得成果,运用统计分析法对收集到的相关数据进行综合分析。价值导向型医疗在我国发展初现端倪,但成熟度偏低,也存在社会知晓度低、患者不配合、医疗团队协作意识不强、医院制度建设不配套、缺乏政策支持等阻碍因素。对此,提出推进价值导向型肿瘤诊疗建设的措施:推进肿瘤多学科诊疗体系发展,推进肿瘤日间治疗建设,创新支付方式。

关键词：价值导向型医疗肿瘤诊疗影响因素

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ICP-AES测定岩石中常量元素的不确定度评定

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光谱实验室 2011年第6期28卷 3303-3308页

作者：杨红晓张林群周爱东南京师范大学分析测试中心南京市文苑路1号210046 南京大学化学化工学院南京市汉口路22号210093

对电感耦合等离子体-原子发射光谱法(ICP-AES)测定岩石中6个常量元素Ca、Mg、Fe、Na、K、Al的不确定度来源进行了详细分析。不确定度的来源主要包括分析过程中所用的天平、玻璃器皿、校准曲线、标准溶液、试液定容体积及测量重复性等引... 详细信息

对电感耦合等离子体-原子发射光谱法(ICP-AES)测定岩石中6个常量元素Ca、Mg、Fe、Na、K、Al的不确定度来源进行了详细分析。不确定度的来源主要包括分析过程中所用的天平、玻璃器皿、校准曲线、标准溶液、试液定容体积及测量重复性等引入的不确定度分量。计算出各分量的不确定度,得到测定结果的合成标准不确定度和扩展不确定度。

关键词：不确定度评定电感耦合等离子体-原子发射光谱法常量元素岩石

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等离子光谱法测定岩石中微量元素的不确定度评定

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南京师大学报（自然科学版） 2011年第3期34卷 69-73页

作者：杨红晓张林群周爱东南京师范大学分析测试中心江苏南京210046 南京大学化学化工学院江苏南京210093

对电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)法测定岩石中6个微量元素Cu、Zn、Pb、Mn、Ni、Cr的不确定度来源进行了详细分析.不确定度的来源主要包括分析过程中所用的天平、玻璃器皿、标准曲线、标准溶液、试液定容体积及测量重复性等引... 详细信息

对电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)法测定岩石中6个微量元素Cu、Zn、Pb、Mn、Ni、Cr的不确定度来源进行了详细分析.不确定度的来源主要包括分析过程中所用的天平、玻璃器皿、标准曲线、标准溶液、试液定容体积及测量重复性等引入的不确定度分量.计算出各分量的不确定度,最后合成标准不确定度、扩展不确定度,得出测试结果的报告形式.

关键词：不确定度评定等离子体发射光谱法微量元素岩石

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