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Zn_2TTHA等双核金属配合物的NMR研究

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高等学校化学学报 1995年第9期16卷 1436-1439页

作者：宋瑞方毛友铜李菲秦松岩吉林大学理论化学研究所吉林大学分子光谱与分子结构开放实验室

报道了Ｚｎ、Ｍｇ、Ｐｂ和Ｈｇ与ＴＴＨＡ（三乙四胺六乙酸）形成的２：１双核配合物的动态ＮＭＲ研究。在所研究的温度范围内观测到Ｚｎ_２ＴＴＨＡ分子内重排过程，并通过模拟谱求出分子内重排过程的速率常数；提出Ｚｎ_２ＴＴＨＡ在... 详细信息

报道了Ｚｎ、Ｍｇ、Ｐｂ和Ｈｇ与ＴＴＨＡ（三乙四胺六乙酸）形成的２：１双核配合物的动态ＮＭＲ研究。在所研究的温度范围内观测到Ｚｎ_２ＴＴＨＡ分子内重排过程，并通过模拟谱求出分子内重排过程的速率常数；提出Ｚｎ_２ＴＴＨＡ在溶液中的构型由２个对称的八面体单元组成，而不是由２个四面体构成的；用二位交换的Ｂｌｏｃｈ方程估计Ｍｇ、Ｐｂ和Ｈｇ双核配合物的活化能Ｅａ值；发现分子内重排活化能大小的顺序与中心金属离子的离子势呈线性关系。

关键词：分子内重排 TTHA 锌配合物核磁共振

Ca和Sr-DTPA金属配合物分子内过程的DNMR研究

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科学通报 1992年第7期37卷 612-614页

作者：宋瑞方李菲张存芝吉林大学理论化学研究所长春130023

~1H NMR不但可以研究分子结构和立体化学,而且在某些适当的金属配合物体系中,还可以研究金属离子和配体间的迁移性及分子内和分子间交换的动态过程。本文用DNMR方法研究了碱土金属Ca和Sr-DTPA配合物的分子内交换过程,取得一些新结果:(1... 详细信息

~1H NMR不但可以研究分子结构和立体化学,而且在某些适当的金属配合物体系中,还可以研究金属离子和配体间的迁移性及分子内和分子间交换的动态过程。本文用DNMR方法研究了碱土金属Ca和Sr-DTPA配合物的分子内交换过程,取得一些新结果:(1) Ca和Sr-DTPA配合物分子内过程△(?)∧构型转化是个快过程,而N原子反转在NMR时标内属于慢过程;(2) 分子内过程的活化能(E_a)大小主要决定金属离子的半径;(3) 尽管DTPA配体中四个乙酸基参与配位,但由于快速交换平均,可认为配合物是六配位。

关键词： DTPA 分子交换过程金属配合物钙

Mg和Ca-PDTA金属络合物分子内过程的DNMR谱

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物理化学学报 1991年第1期7卷 102-105页

作者：宋瑞方巴勇张贵生李瑛裘祖文吉林大学理论化学研究所

~1H NMR不但可以研究有机化学、金属有机化合物的立体结构,而且在某些适当的金属络合物体系中,还可以研究金属离子和配体间的迁移性及分子内过程的动力学。对于EDTA类金属络合物的DNMR研究表明分子内过程包括三种形式,即Δ≒Λ构型转化,... 详细信息

~1H NMR不但可以研究有机化学、金属有机化合物的立体结构,而且在某些适当的金属络合物体系中,还可以研究金属离子和配体间的迁移性及分子内过程的动力学。对于EDTA类金属络合物的DNMR研究表明分子内过程包括三种形式,即Δ≒Λ构型转化,N原子反转以及所谓的B≒R转化。本文作者为进一步探讨分子内过程,选PDTA为配体进行了DNMR研究,取得一些有意义的新结果。

关键词：金属络合物分子内过程钙镁钡

1,3-丙二胺四乙酸配合物分子内交换过程的研究

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波谱学杂志 1992年第2期9卷 113-119页

作者：宋瑞方李谅李菲吉林大学理论化学研究所长春130023

本文研究了Zn,Cd和Hg-1,3PDTA(1,3-丙二胺四乙酸)配合物的分子内交换过程的动力学.实验结果表明Mg,Ca和Sr-1,3PDTA配合物其配位健具有较大的迁移性,而Zn、Cd和Hg配合物分子内健的迁移性较小,属于长寿命的配位健.用全线型分析方法模拟了Z... 详细信息

本文研究了Zn,Cd和Hg-1,3PDTA(1,3-丙二胺四乙酸)配合物的分子内交换过程的动力学.实验结果表明Mg,Ca和Sr-1,3PDTA配合物其配位健具有较大的迁移性,而Zn、Cd和Hg配合物分子内健的迁移性较小,属于长寿命的配位健.用全线型分析方法模拟了Zn、Cd和Hg配合物随温度变化的~1H NMR谱,得到了有关分子内过程的热力学参数.并讨论了N原子反转过程的活化能与中心金属离子的离子势之间的关系.

关键词： PDTA 金属配合物 NMR 配位键

meso-2,3-BDTA金属配合物分子内过程的DNMR研究

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高等学校化学学报 1990年第9期11卷 993-997页

作者：杨代文宋瑞方裘祖文吉林大学理论化学研究所

报道了meso-2,3-BDTA金属Mg、Ca和Hg配合物分子内过程的DNMR谱。通过全线型分析得到有关的热力学参数。用水取代的两种可能过程解释了ΔS~≠变化,测定了Zn、Cd、Pb、In、Sc、Lu和La-BDTA配合物随温度变化的NMR谱,讨论了AB型谱化学位移... 详细信息

报道了meso-2,3-BDTA金属Mg、Ca和Hg配合物分子内过程的DNMR谱。通过全线型分析得到有关的热力学参数。用水取代的两种可能过程解释了ΔS~≠变化,测定了Zn、Cd、Pb、In、Sc、Lu和La-BDTA配合物随温度变化的NMR谱,讨论了AB型谱化学位移差和金属离子的半径、电荷及价电子结构间的关系。用BR模型解释了化学位移差随温度变化的原因。

关键词： BDTA 金属配合物分子内交换 DNMR

水溶液中Ln(Ⅱ)-TTHA络合物的多核NMR研究

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高等学校化学学报 1992年第1期13卷 81-84页

作者：华士英宋瑞方黄桂清吉林大学理论化学研究所长春130023

通过对11种镧系-三乙烯四胺六乙酸络合物诱导的^(23)Na、~2H、^(17)O和^(35)Cl的化学位移测定,研究了该系列络合物的位移试剂性质。结果表明,轴对称的Ln(TTHA)^(3-)络合物是较好的水溶性位移试剂,尤其是^(23)Na位移与理论偶极位移一致,... 详细信息

通过对11种镧系-三乙烯四胺六乙酸络合物诱导的^(23)Na、~2H、^(17)O和^(35)Cl的化学位移测定,研究了该系列络合物的位移试剂性质。结果表明,轴对称的Ln(TTHA)^(3-)络合物是较好的水溶性位移试剂,尤其是^(23)Na位移与理论偶极位移一致,表明此络合物是最好的正电荷底物之一。

关键词：稀土络合物 TTHA NMR 水溶液

Zn,Cd和Hg—1.4-BDTA金属配合物分子内重排过程的动态NMR研究

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化学研究与应用 1992年第3期4卷 56-60页

作者：宋瑞方李菲李谅吉林大学理论化学研究所长春130023

本文测定了1.4—BDTA(1.4—J二胺四乙酸)与逆磁性金属zn,Cd和Hg等的配合物随温度变化的~1HNMR谱及其分子内重排过程.实验结果表明,转化在MMR时间标度内为快过程,而N原子反转为慢过程.用全线型分析方法得到了有关热力学参数,并简单地讨论... 详细信息

本文测定了1.4—BDTA(1.4—J二胺四乙酸)与逆磁性金属zn,Cd和Hg等的配合物随温度变化的~1HNMR谱及其分子内重排过程.实验结果表明,转化在MMR时间标度内为快过程,而N原子反转为慢过程.用全线型分析方法得到了有关热力学参数,并简单地讨论了Hg—1,4BDTA配合物在较低温度时呈现不对称AB谱的原因.

关键词： DNMR 1,4—BDTA金属配合物分子内交换

In（Ⅲ）－和Y（Ⅲ）－1，2－PDTA配合物的动态核磁共振研究

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高等学校化学学报 1994年第10期15卷 1510-1513页

作者：宋瑞方秦松岩刘群刘广民吉林大学理论化学研究所分子光谱和分子结构国家重点实验室

研究了Ｉｎ（Ⅲ）和Ｙ（Ⅲ）－１，２－丙二胺四乙酸配合物￣１ＨＮＭＲ谱的温度依赖性，其结果显示出８个乙酸质子处于不同的磁环境中，分４组ＡＢ谱。ＡＢ谱交换现象由氮原子翻转引起，通过全线型分析求得了速率常数及相关热大学参数... 详细信息

研究了Ｉｎ（Ⅲ）和Ｙ（Ⅲ）－１，２－丙二胺四乙酸配合物￣１ＨＮＭＲ谱的温度依赖性，其结果显示出８个乙酸质子处于不同的磁环境中，分４组ＡＢ谱。ＡＢ谱交换现象由氮原子翻转引起，通过全线型分析求得了速率常数及相关热大学参数。对不对称的氮原子，其翻转速率不同，靠近ＣＨ＿３─基团的氮原子翻转速率要比远离ＣＨ＿３─的小．活化能与金属离子的离子势呈线性关系。

关键词： PDTA 铟配合物动态 NMR

三种胺羧配合物的^(113)Cd NMR研究

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波谱学杂志 1992年第1期9卷 67-73页

作者：宋瑞方毛友钢丁继贞吉林大学理论化学研究所长春130023 中科院生物物理所核磁实验室北京100101

该文对Cd-HEDTA(N-(2-羟基乙基)乙二胺-N’,N’,N’-三乙酸),Cd-PDTA(1,2丙二胺四乙酸)和Cd-DTPA(二乙三胺五乙酸)的^(113)Cd NMR谱和自旋晶格弛豫时间T_1,及NOE因子进行了研究.结果表明,Cd-HEDTA和Cd-PDTA结构与Cd-EDTA类似,Cd-PDTA双线归因于其可能的两种异构体.Cd-DTPA大的化学位移表明其具有七配位的五角双锥结构.在这种结构中DTPA可用三个氮原子参加配位.对^(113)Cd自旋晶格弛豫时间分析表明,Cd-DTPA配合物中质子偶极作用机理的贡献较大,这归因于Cd DTPA有更多的乙酸根亚甲基质子参与偶极作用。

关键词：胺羧配合物 NMR 镉113