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人工光合作用体系中激发态氢键的重要作用研究

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人工光合作用体系中激发态氢键的重要作用研究

作者：商文喆大连理工大学

学位级别：硕士

针对日益严重的环境问题研究者提出了人工光合作用的概念来解决该问题,本文研究了人工光合作用中激发态氢键的作用这一课题,本文采用分子光化学理论与光催化理论结合,选取具有代表性的g-CN和均相催化剂叶绿素铁钠两种人工光合作用体系,... 详细信息

针对日益严重的环境问题研究者提出了人工光合作用的概念来解决该问题,本文研究了人工光合作用中激发态氢键的作用这一课题,本文采用分子光化学理论与光催化理论结合,选取具有代表性的g-CN和均相催化剂叶绿素铁钠两种人工光合作用体系,采用含时微扰理论与费米黄金规则研究光物理过程,采用含时密度泛函理论研究光化学过程,并且结合实验讨论激发态氢键在人工光合作用中的重要作用。本文做了以下研究:(1)选取g-CN作为光催化剂在实验上光解水产氢。理论计算上通过g-CN截取结构基元使激发态的计算成为可能,并将结构基元与HO构建氢键复合物,研究了氢键复合物整体的光物理与光化学过程。通过计算结果发现激发态氢键在电子-空穴分离起到了促进作用,在光化学过程中能量、氢及电子转移过程起到了诱导作用,同时得到g-CN光解水产氢的速控步骤是光生电子-空穴分离部分,其主要复合发生在系间窜跃(ISC(S-T))过程。(2)以g-CN为载体成功负载了Fe单原子Fe-CN,在相同条件下Fe-CN光催化产氢速率提升了110倍。为探究Fe单原子在反应中起到的作用,本文通过实验结合理论计算的方法进行讨论。实验上通过荧光(PL)与紫外漫反射(UV-vis)发现Fe-CN荧光发射能力降低,吸光性增强,有利于光反应进行。理论计算结果表明,1、Fe单原子的加入通过MLCT效应增强了与Fe原子配位的N原子的电负性,增强了反应过程中激发态氢键诱导的氢转移;2、Fe单原子的加入增大了ISC(S-T)的H,增强了电子-空穴复合能力。以上结论不但验证了预测的瓶颈,并在关键步骤增强了光解水产氢的活性。(3)以均相催化剂叶绿素铁钠(Fe Chl Na)将CO通过调节p H在无牺牲剂与光敏剂的条件下还原为CO。计算上通过构建Fe Chl Na与CO、HO的氢键复合物,研究了其光物理与光化学过程。理论计算结果表明,激发态氢键在ISC(S-T)过程中将直线型CO活化为弯曲的HCO,在基态到激发态的过程中将HO活化使其具有自由基性质,二者均有利于CO光还原。同时对比有无氢键的情况发现激发态氢键使三重态寿命增长,使其与光化学动力学过程更匹配,有效增强了反应活性。本文通过理论计算与实验相结合的方式研究两种典型体系的人工光合作用机理,并且得出以下结论:激发态氢键在电子-空穴的复合,反应物分子的活化,能量、电子与氢转移等主要步骤起到非常重要的作用。

关键词：人工光合作用含时密度泛函理论(TDDFT) 激发态氢键光物理过程光化学过程

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梅花鹿流行坏死杆菌病诊治报告

吉林畜牧兽医 2013年第3期34卷 57-57,59页

作者：王艳春商文喆梅河口市畜牧业管理局吉林梅河口135000

因饲养管理不当，受环境条件等诸多因素的影响，2012年秋冬季节梅花鹿坏死杆菌病发病率急剧上升，发生面积之广、数量之多是近几年从未有过的，给养鹿业造成很大损失。笔者就本病的发生发展和治疗情况具体总结如下。

关键词：坏死杆菌病梅花鹿诊治报告饲养管理秋冬季节发生面积发病率养鹿业

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口蹄疫疫苗研究进展

畜牧兽医科技信息 2013年第12期29卷 6-7页

作者：商文喆周云峰吉林省梅河口市动物疫病预防控制中心梅河口135000 吉林省镇赉县疫病预防控制中心梅河口137300

口蹄疫病毒（Footandmouthdiseasevirus，FMDV）是感染猪、牛、养等偶蹄目动物的重要病原，在世界范围内引发急性、热性和高度接触性传染病一口蹄疫（Footandmouthdis—ease，FMD），给全球养殖业造成巨大经济损失。根据FMDV血清学特性... 详细信息

口蹄疫病毒（Footandmouthdiseasevirus，FMDV）是感染猪、牛、养等偶蹄目动物的重要病原，在世界范围内引发急性、热性和高度接触性传染病一口蹄疫（Footandmouthdis—ease，FMD），给全球养殖业造成巨大经济损失。根据FMDV血清学特性，可将其分为7个血清型，包括A型、O型、C型、SAT1（南非1型）、SAT2（南非2型）、sATI’3（南非3型）和AsiaI（亚洲I型）。研究已证实，各血清型之间抗原性存在差异，无交叉免疫现象，每一种血清型又包含若干亚型，同种血清型各个亚型之间仅存在部分交叉免疫保护。

关键词：口蹄疫疫苗接触性传染病口蹄疫病毒血清学特性血清型世界范围 ease 经济损失

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烟台市苹果产业链创新链融合影响因素研究 ——基于创新主体和生产主体视角

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烟台市苹果产业链创新链融合影响因素研究 ——基于创新主体和生...

作者：孙文喆山东农业大学

学位级别：硕士

去泛素化酶USP37通过稳定SAMHD1抑制HIV-2/SIV感染与复制

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去泛素化酶USP37通过稳定SAMHD1抑制HIV-2/SIV感染与复制

作者：崔文喆吉林大学

学位级别：硕士

作为一种宿主限制性因子,不育α基序和组氨酸/天冬氨酸残基结构域蛋白1(Sterile Alpha Motif and HD-Domain Containing Protein 1,SAMHD1),在抗病毒免疫中扮演着重要角色。SAMHD1通过发挥脱氧核糖核苷三磷酸水解酶活性与核酸外切酶活性... 详细信息

作为一种宿主限制性因子,不育α基序和组氨酸/天冬氨酸残基结构域蛋白1(Sterile Alpha Motif and HD-Domain Containing Protein 1,SAMHD1),在抗病毒免疫中扮演着重要角色。SAMHD1通过发挥脱氧核糖核苷三磷酸水解酶活性与核酸外切酶活性,下调胞内dNTPs池丰度并切割病毒单链RNA来阻断人类免疫缺陷病毒(HIV)的复制。然而围绕着SAMHD1的激活与抑制,HIV与宿主免疫系统间展开了一场特殊的“军备竞赛”。有研究表明,HIV-2/SIV辅助蛋白Vpx可招募CRL4 E3泛素连接酶复合体诱导靶蛋白SAMHD1多聚泛素化,进而通过26S蛋白酶体进行降解,实现病毒的免疫逃逸。众所周知,泛素化-去泛素化的动态调控是维持细胞内蛋白稳态的关键机制,去泛素化酶(Deubiquitinating Enzymes,DUBs)可以介导底物蛋白泛素链的剪切和泛素分子的回收,从而抑制底物蛋白的降解,或改变底物蛋白的功能和活性。因此,我们期望获得到一种高效的特异性去泛素化酶,拮抗Vpx诱导的SAMHD1泛素化,为抗HIV药物的研发和预防手段提供新的作用靶点和策略。本研究以拮抗Vpx降解SAMHD1为切入点,获得了高效稳定SAMHD1表达的去泛素化酶——USP37。并且进一步过表达/敲低USP37观察对SAMHD1稳定性的影响;分析USP37对不同亚型病毒Vpx的作用;验证USP37与SAMHD1的互作关系;探索USP37调控SAMHD1的多聚泛素链类型;构建USP37与SAMHD1的截短体进行结构域功能分析;评估磷酸化缺陷对USP37活性的影响;最终验证USP37在天然免疫中调控作用。经研究发现,在HEK293T细胞中共转染SAMHD1、SIVmac239-WT与USPs表达质粒,去泛素化酶USP37可显著恢复SIVmac239-WT重组病毒降解的SAMHD1蛋白表达。同时,在THP-1细胞中敲低USP37,使SIVmac239-eGFP病毒的感染性增强,这进一步证明了USP37对SAMHD1具有稳定调节功能。鉴于SIVmac239对SAMHD1的降解主要依赖于Vpx蛋白,因此使用Vpx进行重复验证。结果显示,USP37不仅恢复了SIVmac239-Vpx降解的SAMHD1蛋白表达,同时可以抑制不同亚型重组病毒Vpx对SAMHD1的降解作用。在探索USP37调控SAMHD1的机制方面,我们发现USP37与SAMHD1特异性结合,而非通过CRL4 E3复合体间接互作。并且USP37靶向作用于K48和K63连接的多聚泛素链来稳定SAMHD1蛋白表达,尤其偏好作用于K48连接的多聚泛素链。此外,USP37调控SAMHD1依赖其酶活性中心(C350)和UIM基序(UIM2、3),当二者共同缺失则完全丧失去泛素化酶活性,而磷酸化缺陷对USP37的去泛素化功能并未产生显著影响。最后,我们验证了USP37在天然免疫调控中具有抗病毒活性与下调逆转子稳定性功能。发现过表达USP37可有效抑制SIV对THP-1细胞中SAMHD1的降解过程,具有显著的抗SIV活性。此外,USP37通过稳定SAMHD1表达可以有效抑制逆转座子LINE-1 eGFP的转座过程,有助于维持细胞基因组的稳定。综上所述,我们的研究发现USP37通过与SAMHD1相互作用并去泛素化,稳定SAMHD1蛋白的表达。在此过程中,USP37的酶活性中心和UIM基序是其抑制Vpx降解SAMHD1所必须的结构域。此外,USP37通过稳定SAMHD1抑制HIV-2/SIV复制和LINE-1逆转座活性。上述发现为寻找对抗HIV感染的策略提供了新的思路。

关键词： SAMHD1 USP37 HIV-2/SIV 去泛素化酶泛素化

负载活性物质的短纤维/水凝胶复合支架用于缺血性脑卒中脑损伤的修复

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负载活性物质的短纤维/水凝胶复合支架用于缺血性脑卒中脑损伤的...

作者：杜文喆北京化工大学

学位级别：硕士

缺血性脑卒中是一种发病率较高的的疾病性脑损伤,由脑部血管堵塞引起,进而诱发脑供血不足导致脑组织病变坏死,多数情况下会引起脑梗死。目前的临床治疗策略如静脉溶栓和动脉取栓的手术治疗法对治疗时间要求较高,普适性低;常规口服或静... 详细信息

缺血性脑卒中是一种发病率较高的的疾病性脑损伤,由脑部血管堵塞引起,进而诱发脑供血不足导致脑组织病变坏死,多数情况下会引起脑梗死。目前的临床治疗策略如静脉溶栓和动脉取栓的手术治疗法对治疗时间要求较高,普适性低;常规口服或静脉给药的药物治疗法受到血脑屏障的限制,影响药物进入大脑的效率与药效的发挥。同时,由于神经元不具备增殖能力,发病后大脑中的神经网络系统会产生永久性受损,通过受损区域细胞的缺失与信号传导的破坏引起大脑功能障碍,严重影响患者的后期生活。临床试验的静脉注射干细胞疗法由于缺乏适宜细胞生长的微环境而导致治疗效果不佳。更有潜力的发展方向是通过构建生物活性支架创建适宜细胞生长的微环境,并招募大脑侧脑室室下区处于静默状态的神经干细胞迁移到受损区域,通过调控细胞增殖、分化等行为,实现受损脑组织的重新塑造。基于静电纺丝纳米纤维的类细胞外基质结构与水凝胶的匹配大脑低模量的特性,本论文设计了两种短纤维/水凝胶复合支架。将静电纺丝纤维膜处理成短纤维后分散到自交联型的水凝胶中形成复合支架,使其具备两种材料特性的同时又具备可注射性,以便复合支架在受损区域的原位微创植入。进一步实现莫诺苷药物、血管内皮生长因子与胶质细胞源性神经营养因子在短纤维与水凝胶中的多重负载,以调控活性物质在受损区域的持续释放状态,并巧妙避开血脑屏障对活性物质作用发挥的限制。此外,体外设计了氧糖剥夺细胞模型模拟脑卒中后缺氧缺糖的状态,通过增殖、迁移、分化等细胞实验证明了负载活性物质的复合支架对神经细胞与血管细胞的行为具有更好的调控作用;体内设计了大鼠内皮素-1卒中模型,利用行为学测试与免疫切片染色的表征手段证明了负载莫诺苷药物的复合支架在促肢体协调性与耐力恢复,促大脑神经发生与血管再生方面具有更好的修复效果。综上所述,本研究制备的两种负载活性物质的短纤维/水凝胶复合支架,能够为细胞生长提供微环境的支持,可作为活性物质释放的高效平台,在缺血性脑卒中受损组织再生与功能恢复方面具有较好的应用潜力与发展方向。

关键词：缺血性脑卒中静电纺丝纳米纤维水凝胶短纤维/水凝胶复合支架活性物质

基于FPGA的运动目标检测与跟踪系统设计实现

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基于FPGA的运动目标检测与跟踪系统设计实现

作者：张文喆吉林化工学院

学位级别：硕士

光系统Ⅱ光驱动CO2同化的光合作用(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第1期44卷 117-126页

作者：李跃辉司端惠王旺银薛松商文喆迟占有李灿郝策 Govindjee Govindjee 史彦涛大连理工大学化工学院化学系，智能材料化工前沿科学中心，精细化工国家重点实验室中国科学院大连化学物理研究所，催化基础国家重点实验室，洁净能源国家实验室(筹) 大连理工大学生物工程学院伊利诺伊大学厄巴纳香槟分校，生物化学系，植物生物学系和生物物理学与定量生物学中心

光合作用作为地球上最重要的化学反应,是一切生命活动赖以生存的基础.光合作用分为光反应和暗反应两个阶段.通常认为,光反应阶段产生O2,暗反应阶段CO2被还原(也称“CO2同化”).尽管这一观点已被公众所熟知,但也存在诸多疑点,一些科学家... 详细信息

光合作用作为地球上最重要的化学反应,是一切生命活动赖以生存的基础.光合作用分为光反应和暗反应两个阶段.通常认为,光反应阶段产生O2,暗反应阶段CO2被还原(也称“CO2同化”).尽管这一观点已被公众所熟知,但也存在诸多疑点,一些科学家(包括1931年的诺贝尔生理学或医学奖得主OttoWarburg)认为, CO2也可能在光反应阶段作为反应底物参与了产氧并被还原.然而,该观点至今没有在实验上获得充足的证据支持.那么,在光反应阶段是否能够进行CO2同化？如果能够发生,产物和机理是什么？毫无疑问,这些科学问题具有十分重要的研究价值,对这些问题的探索能帮助我们更加充分认识光合作用机制.然而,自上世纪十年代以来,相关研究已陷入停滞状态.为了解开光合作用领域的这个重要科学谜团,即在光合作用中CO2是否能通过光反应被还原,本文选取三类不同层次的光合作用体系(小球藻、叶绿体、PSII中心复合体)为研究对象,结合原位质谱、气相色谱和同位素标记等手段,设计了一系列实验,排除了呼吸作用和其它因素干扰,实验发现在光反应阶段PSII中心复合体不但产生O2,还能产生C1化合物CH3OH.13CO2和C18O2标记实验结果表明, CH3OH来源于CO2光还原,排除了CH3OH来自于光呼吸或细胞壁果胶脱甲基分解的可能.说明光合作用光反应阶段能够进行CO2还原,反应场所是PSII中心复合体,这与CO2的同化只能发生在暗反应阶段的传统观点相矛盾.因此,除了非光依赖性CO2同化这一已知路径外,还有一条未知的光驱动CO2同化路径.进一步推测,这种CO2光还原路径可能与暗反应下的CO2同化同时进行.目前,对这种光驱动下CO2同化机制仍需进一步深入研究.综上,本文丰富了人们对光合作用机理以及CO2同化路径的认知,并为长期以来存在争议的CH3OH来源问题提供了新解释.

关键词：光合作用 PSII中心复合体光反应 CO2同化甲醇

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少模长周期光纤光栅模式转换器及其应用研究

中国激光 2024年第18期 100-131页

作者：昌文喆刘艳格冯茂王鑫王攀王志南开大学现代光学研究所天津市微尺度光学信息技术科学重点实验室

少模长周期光纤光栅（FM-LPFG），作为一种与少模光纤高度集成的模式转换器，具有转换效率高、插入损耗小、鲁棒性强、制作简单以及与光纤系统兼容等优点，在光通信系统、多横模激光器、光场调控和光传感等领域都展现出极广阔的应用前... 详细信息

少模长周期光纤光栅（FM-LPFG），作为一种与少模光纤高度集成的模式转换器，具有转换效率高、插入损耗小、鲁棒性强、制作简单以及与光纤系统兼容等优点，在光通信系统、多横模激光器、光场调控和光传感等领域都展现出极广阔的应用前景。本文旨在综述FM-LPFG模式转换器及其应用的最新研究进展。首先，阐述了少模光纤的模式理论基础及长周期光纤光栅的模式耦合与转换机理；随后，对当前FM-LPFG的主要制造方法和特点进行了介绍，重点从高阶、宽带、多通道FM-LPFG的高效激发原理、制备方法及研究进展三方面进行了详尽的总结；最后，探讨了FM-LPFG在结构光产生、少模光纤激光器、光纤传感等领域的应用。随着现代社会对大容量信息传输和处理需求的逐年增长，新结构、高性能、多功能FM-LPFG的研制有望成为新一代光纤无源器件的重要发展方向。

关键词：少模光纤长周期光纤光栅模式转换器