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Purex流程铀钚分离工艺中锝对镎走向的影响

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原子能科学技术 2015年第2期49卷 193-199页

作者：周贤明叶国安张虎罗方祥刘协春李丽中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

在HNO3-U(Ⅳ)-N2H4-Tc(Ⅶ)-Np(Ⅴ)体系中,Np(Ⅴ)迅速还原为Np(Ⅳ)。对比研究表明,Tc是该体系中Np(Ⅴ)迅速还原的主要原因。该体系中的主要反应是U(Ⅳ)将Tc(Ⅶ)还原为Tc(Ⅳ),进而Tc(Ⅳ)将Np(Ⅴ)还原为Np(Ⅳ)。本文通过串级和台架实验研... 详细信息

在HNO3-U(Ⅳ)-N2H4-Tc(Ⅶ)-Np(Ⅴ)体系中,Np(Ⅴ)迅速还原为Np(Ⅳ)。对比研究表明,Tc是该体系中Np(Ⅴ)迅速还原的主要原因。该体系中的主要反应是U(Ⅳ)将Tc(Ⅶ)还原为Tc(Ⅳ),进而Tc(Ⅳ)将Np(Ⅴ)还原为Np(Ⅳ)。本文通过串级和台架实验研究了该体系中锝对镎走向的影响。结果表明,Np(Ⅴ)的还原速度随HNO3浓度、初始Tc浓度的增大和温度的升高而加快。在模拟Purex流程铀钚分离工艺的条件下,试管串级和微型混合澄清槽台架实验结果表明,提高1AP料液中Tc(Ⅶ)的浓度、升高反应温度,Np进入1BU中的百分含量增加。

关键词：铀钚分离工艺镎走向 Tc(Ⅳ) Np(Ⅴ) 镎过程化学

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PMBP萃取α能谱法测定大量钚中微量镅

核化学与放射化学 2010年第2期32卷 84-88页

作者：黄小红陈永清刘协春李瑞雪中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了1-苯基-3-甲基-4-苯甲酰基吡唑酮-5(PMBP)萃取HNO3溶液中镅、钚的性能,研究了水相酸度、相比(有机相∶水相)、萃取次数、萃取剂浓度等对PMBP萃取性能的影响。实验结果表明,在酸度为2 mol/L、相比为1∶1时,0.1 mol/L PMBP-二甲苯... 详细信息

研究了1-苯基-3-甲基-4-苯甲酰基吡唑酮-5(PMBP)萃取HNO3溶液中镅、钚的性能,研究了水相酸度、相比(有机相∶水相)、萃取次数、萃取剂浓度等对PMBP萃取性能的影响。实验结果表明,在酸度为2 mol/L、相比为1∶1时,0.1 mol/L PMBP-二甲苯对分析样品进行一次萃取一次洗涤即能有效的分离大量钚,满足α能谱对微量镅的测定。该方法钚与镅的分离系数约为106,在C(Pu)/C(Am)≥106时对Am的相对偏差不大于8%。

关键词： PMBP Am Pu 分离系数

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羟胺乙酸与Pu(Ⅳ)的还原动力学

原子能科学技术 2009年第5期43卷 400-405页

作者：肖松涛叶国安欧阳应根刘协春杨贺中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

为了解羟胺乙酸(HAAA)对Pu(Ⅳ)的还原性能,用分光光度法研究了羟胺乙酸与Pu(Ⅳ)的还原动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.50(HAAA)c-1.00(H+)c-0.63(NO3-)。在15.8℃时,k=(42.1±4.2)(mol/L)-0.13.s-1,活化能为(78.0±1.6)kJ/mol。研究了HAAA浓度、H+浓度、离子强度、Fe3+浓度、UO22+浓度对HAAA与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响。结果表明:增加HAAA浓度、Fe3+浓度,降低H+浓度、离子强度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO22+浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。HAAA在U-Pu分离中具有良好的应用前景。

关键词： Pu(Ⅳ) 羟胺乙酸还原反应反应速率

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氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)的还原动力学研究

原子能科学技术 2011年第3期45卷 277-281页

作者：肖松涛叶国安刘协春罗方祥兰天李峰峰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.06(HSC)c-0.43(H+)c-0.58(NO3-),在22.1℃时反应速率常数k=(11.8±1.1)(mol/L)-0.046.s-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度、Fe3+浓度、UO22+浓度对氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响,增加氨基羟基脲浓度,降低H+浓度、硝酸根浓度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO22+浓度和Fe3+浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。

关键词： Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲还原反应反应速率

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甲醛肟与HNO_2氧化还原反应动力学

核化学与放射化学 2010年第1期32卷 13-16页

作者：肖松涛刘协春欧阳应根叶国安罗方祥中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

用分光光度法研究了高氯酸体系中甲醛肟(FO)与亚硝酸的还原动力学,其动力学方程式为:-dc(HNO2)/dt=kc(HNO2)c1.32(FO)c0.96(Cl O4-),其中在1.0℃时,k=(7.55±0.50)(mol/L)2.28/s,活化能Ea=(65.16±6.52)kJ/mol。增加甲醛肟浓度、高氯酸... 详细信息

关键词：甲醛肟亚硝酸还原速率反应动力学

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羟胺乙酸与HNO_2的还原动力学

原子能科学技术 2009年第9期43卷 798-802页

作者：肖松涛刘旭东叶国安刘协春欧阳应根中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413 北京科技大学北京100083

利用分光光度法研究了高氯酸体系中羟胺乙酸(HAAA)与亚硝酸(HNO2)的还原动力学,其动力学方程式为-dc(HNO2)/dt=kc0.87(HAAA)c2.11(H+)c0.51(ClO4-),其中,在1℃时,反应速率常数k=(3.63±0.35)(mol/L)3.49/s,活化能Ea=(72.6±3.0)kJ/mol。同时还研究了羟胺乙酸浓度、H+浓度、高氯酸根浓度、温度对羟胺乙酸与亚硝酸反应速率的影响。结果表明,增加羟胺乙酸浓度、H+浓度、高氯酸根浓度和提高温度,HNO2还原速度加快。

关键词：羟胺乙酸亚硝酸还原速率反应动力学

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氨基羟基脲与HNO_2氧化还原反应研究

原子能科学技术 2011年第4期45卷 402-406页

作者：肖松涛叶国安刘协春罗方祥李会荣李峰峰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了高氯酸介质中氨基羟基脲与HNO2的还原反应动力学,其动力学方程式为-dc(HNO2)/dt=kc(HNO2)c0.25(HSC)c0.42(H+),在1.0℃时反应速率常数k=(1.05±0.05)(mol/L)-0.67·s-1,活化能为(73.1±3.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度对氨基羟基脲与HNO2还原反应速率的影响。结果表明:增加氨基羟基脲浓度和H+浓度,HNO2还原速度增加;高氯酸根浓度对氨基羟基脲还原HNO2速率基本无影响。

关键词：氨基羟基脲亚硝酸还原反应反应速率

肼衍生物与Pu(Ⅳ)的氧化还原反应定量构效关系研究

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核技术 2016年第8期39卷 26-35页

作者：肖松涛杨贺兰天刘协春李丽李辉波王妍中国原子能科学研究院北京102413

钚是最重要的放射性核素之一,Pu(IV)与有机还原的的氧化还原反应一直是核燃料后处理研究的重点之一。通过肼衍生物结构与Pu(IV)还原速率之间构效关系的研究,获得其关键影响因素,为镎钚分离提供关键数据及研究方向指引。采用密度泛函B3LY... 详细信息

钚是最重要的放射性核素之一,Pu(IV)与有机还原的的氧化还原反应一直是核燃料后处理研究的重点之一。通过肼衍生物结构与Pu(IV)还原速率之间构效关系的研究,获得其关键影响因素,为镎钚分离提供关键数据及研究方向指引。采用密度泛函B3LYP方法和6-311+(3d,3p)基组对11种肼衍生物进行了几何优化和能量计算,获得了其最稳定构型。并利用Hyper Chem软件包计算优化后的分子的疏水性参数等结构描述符。运用数学统计软件SPSS对相应的物理化学参数进行相关性分析及逐步回归分析,最终得到具有良好相关性的构效关系(Quantitative structure-activity relationships,QSAR)方程。方程表明,疏水性参数是影响肼衍生物对Pu(IV)还原速率的主要因素,且与Pu(IV)还原速率呈负相关。

关键词：肼及其衍生物 Pu(IV) 还原速率构效关系

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微量锆在钚纯化循环中的行为

核化学与放射化学 2015年第2期37卷 65-70页

作者：肖松涛罗方祥杨贺刘协春兰天孟照凯中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了相接触时间、相比、硝酸浓度对锆萃取性能的影响,并通过台架试验研究了流比、料液酸度、洗涤级数、萃取级数、铀浓度对Pu产品中Zr净化效果的影响。结果表明:流比(2AF∶2AX)、料液(2AF)中HNO3浓度、洗涤级数对Zr的净化具有显著的影... 详细信息

研究了相接触时间、相比、硝酸浓度对锆萃取性能的影响,并通过台架试验研究了流比、料液酸度、洗涤级数、萃取级数、铀浓度对Pu产品中Zr净化效果的影响。结果表明:流比(2AF∶2AX)、料液(2AF)中HNO3浓度、洗涤级数对Zr的净化具有显著的影响,而铀浓度对Zr的净化效果影响有限。台架温试验证明,选择的优化工艺可以满足Pu的收率和Pu产品中Zr的净化因子大于100的要求。

关键词： Purex流程 Pu纯化循环锆净化因子