Pt修饰(001)面主导N掺锐钛矿TiO2多级球的合成及光催化制氢性能
会议名称：《中国化学会第30届学术年会-第二十七分会：光化学》
会议日期：2016年
学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
关 键 词：N掺杂TiO2 (001)面暴露 多级纳米片介孔球 Pt修饰 光催化制氢
摘 要：随着全球能源与环境问题的日益严峻,光催化剂TiO因稳定、无毒及活性高等优势而引起了人们广泛的关注。Yang等[1]首次以溶剂热法成功制得47%(001)面暴露率的锐钛矿TiO2单晶片,紫外光下具有良好的光催化性能,但对可见光几乎无响应。通过N掺杂可降低TiO禁带宽度从而提高在Pt参与下的可见光催化制氢活性,但N掺杂的锐钛矿TiO多存在(001)面暴露率低、颗粒尺寸大且需使用含氟盖帽剂等缺点。本文采用绿色简便的无氟溶剂热法制备得到系列2%(001)面暴露率的N掺杂锐钛矿TiO2多级纳米片介孔球x NT-(001)-24(x=N/Ti投料摩尔比0,0.12,0.3,反应24 h),SEM、XRD及BET分析表明,三个催化剂均为超薄( nm)纳米片组成的多级球(400000 nm)、均具有超细的晶粒尺寸(D200为10.0,12.3,12.1 nm)、均匀的介孔分布(rp:3.85,2.76,4.60 nm)和较高的比表面积(124.0,142.0,110.4 m2/g)。XPS结果表明N元素掺杂进入0.12NT-(001)-24和0.3NT-(001)-24的间隙位(N/Ti(at.%)=0.054,0.080),UV-Vis DRS证明随着N掺杂量增加,催化剂的带隙能(3.18,3.04,3.03 e V)变窄。通过原位光还原沉积法在其表面负载Pt(理论负载量1.71wt%),发现0.12NT-(001)-24在甲醇/水溶液中光催化制氢的速率最高,为1.8 mmol h g(UV-Vis:320-780nm),远高于P25催化剂,且明显优于0.4 wt%Pt/TiO2(1.33 mmol h g)[3]及N-TiO2(0.15 mmol h g)[4],归因于0.12NT-(001)-24催化剂高的(001)面暴露率、最高的比表面积与N掺杂后明显变窄的禁带宽度。