花生壳基杂原子多孔碳的可控制备及对洛克沙胂吸附性能研究

作     者：罗志佳 

作者单位：广州大学 

学位级别：硕士

导师姓名：蔡卫权

授予年度：2024年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：铁氮共掺杂 氮掺杂 CO2活化 花生壳基多孔碳 ROX吸附 

摘      要：有机砷化合物洛克沙胂（ROX）在畜牧业中被广泛用作生长促进剂和饲料添加剂。然而,其在使用过程中的积累和排放,引发了广泛的公共卫生和环境水保护问题。吸附分离技术,由于其在吸附过程中不产生高毒性的无机砷离子,以及简便的操作性和良好的经济效益,已成为一种优选的处理方法。生物多孔碳因其低成本、高稳定性及良好的吸附效果,近年获得了广泛的关注;通过对其功能化改性,可以显著提高其对特定污染物的吸附能力。本论文探讨了废弃花生壳基杂原子掺杂生物多孔碳的制备过程、吸附性能及其对ROX的吸附机制,主要研究结果如下: （1）以废弃花生壳、FeCl3·6H2O和尿素为原料,采用一锅水热法掺杂改性后热解合成了铁氮共掺杂生物多孔碳（Fe-N-BC）。系统研究了铁氮掺杂对花生壳基多孔碳典型理化性质的影响以及对ROX的静态吸附性能。在热解温度为650°C时,Fe-N-BC-650的比表面积显著增加,达到358.53 m2/g,微介孔结构丰富。在25°C下,其吸附容量高达197.32 mg/g,五次吸附-脱附循环后吸附效率90%。相关性和光谱分析表明,在对ROX吸附中,孔隙填充、π-π相互作用以及氢键作用起主导作用。通过铁氮共掺杂引入的石墨氮和Fe-Nx位点能够增强与ROX之间的π-π相互作用。这些结果表明,铁氮共掺杂生物碳在高效去除废水中的ROX方面具有较好的应用潜力。 （2）基于以上对铁氮共掺杂生物多孔碳的探讨,围绕其对ROX静态吸附性能的增强,进一步改善其孔结构,采用CO2作为活化剂和尿素作为氮源,通过一步水热法进行氮掺杂改性,进而使用CO2进行物理活化,成功合成了具有高比表面积和丰富的多级微介孔结构的花生壳基多孔碳材料（N-BC-CO2）,用于高效去除ROX。在活化温度为800°C时,所制备的N-BC-CO2-800表现出超高比表面积（948.30 m2/g）,其对ROX的吸附容量为407.12 mg/g,五次吸附-脱附循环后吸附效率70%（273.65 mg/g）。相关性和光谱分析表明,尿素改性和CO2活化引入了石墨氮位点能够增强与ROX分子间的π-π相互作用,吡咯氮促进了与ROX分子形成氢键,进一步提升了吸附性能,而超高的比表面积和丰富的孔隙结构能够通过孔隙填充作用增强对ROX的吸附。