中国锑的人体健康水质基准及典型流域应用研究
作者单位：中国环境科学研究院
学位级别：硕士
导师姓名：吴丰昌
授予年度：2024年
摘 要：锑(Antimony,Sb)是一种有毒金属元素,已被世界卫生组织列为2B类疑致癌物,被美国和欧盟列为优控污染物。中国作为全球锑储量和生产量最多的国家,近年来在锑矿开采时常因尾矿泄露、雨水淋溶和人为活动导致环境中锑污染事件频发。作为水质标准制定的理论依据和科学基础,水质基准(Ambient water quality criteria,AWQC)是污染物质对于人体健康或生态环境不产生有害效应的剂量或水平。国际上仅有美国进行过锑有关水质基准的细致研究,目前我国还没有发布锑的人体健康水质基准,现行的《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)、《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)均规定锑限值为5μg/L。其中部分标准限值主要参照发达国家相关标准制定,部分标准多年未修订且可能存在“过保护问题,亟需开展以保护我国人群健康为目的健康水质锑基准研究,支撑相关水质标准的制修订工作。 在参考国际上锑人体健康水质基准制定流程方法,综合世界卫生组织(WHO)、美国环保署(USEPA)以及我国《人体健康水质基准制定技术指南(HJ837-2017)》基础上,本文确立了我国锑的人体健康水质基准方法体系,同时根据我国不同地区暴露情况差异进行分区域研究。目前国际没有相关人体实验数据,世界各国在制定锑基准时对于锑在人体内主要致毒靶器官和毒性效应认定不同,亟需针对锑的组织内暴露、组织病理学、及人体流行病学特征开展系统梳理及深入研究,阐明锑的慢性毒性效应,确定符合我国的毒性终点和毒性效应剂量值。因此本文以“锑、毒性等关键词通过国内外文献数据库进行相关检索,结合本研究毒理文献筛选四步法以及相关信息进行进一步筛选,最终筛选出1970年Schroder和1998年Poon的两篇大鼠毒理实验文献研究结果作为毒性终点确定依据,该文献同时也是目前世界其他国家毒性终点确定的主要依据。本文通过梳理实验过程,分析毒性终点以及剂量效应关系,综合讨论两篇毒理文献利弊和排除指标适应性变化,最终确定以1998年Poon大鼠实验中临床指标变化(体重、饮水量)作为本研究毒性终点。在探讨不确定性系数时,综合分析了物种内差异性、物种间差异性以及从亚慢性至慢性毒性效应变化,特别是在估算从动物实验数据外推至人类群体时,针对性地采用了我国人群平均体重与实验所用动物体重比例这一关键因素,旨在精准地提高对人体健康的保护阈值。经过计算确定以623作为不确定性系数数值,不同于以往采取默认值方法。最终得出锑的非致癌性参考剂量Rf D值为0.01 mg/kg/d。 人群暴露不同国家和不同地区具体存在差异。本文梳理了包括全国总体水平、两大代表性流域区域(长江流域与黄河流域所属省份)以及若干重要锑矿资源集中区域在内的多尺度人群暴露参数,详细分析并确定了各类暴露源贡献的相对暴露比例。其中人均体重(BW)取值分别为60.6 kg、58.77 kg、62.31kg、57.5 kg;平均日饮水量(DI)取值分别为1.85 L/d、1.40 L/d、1.55 L/d、1.84 L/d;水产品平均日摄入量(FI)取值分别为23.7 g/d、48.10 g/d、11.62 g/d、11.6 g/d。三个区域尺度人群经口途径各类食品暴露中,饮水途径贡献量最大,均在40%以上,水产品贡献量最小。利用不同暴露计算模型进行相关源贡献率RSC(Relative Source Contribution)计算:暴露决策树模型结果仅求得全国范围尺度RSC为20%,无法具体计算分区域内RSC数值;多途径多介质暴露模型计算结果分别为25%、20.4%、24.4%和31.8%;实际暴露评估计算结果分别为7.9%、6.8%、8.4%和11.3%。通过比较三种方法结果以及计算过程的科学性,确定以实际暴露评估RSC计算结果作为推导依据,最终各区域基准值分别为25.13μg/L、26.42μg/L、33.19μg/L和34.54μg/L,经口暴露各途径均为低风险。 本研究针对长江流域饮用水源地进行实际采样,结合黄河流域及典型矿区省份污染数据收集,研究本研究推导的基准值的可行性和应用的社会经济效益分析。实验结果显示:长江流域水源地内锑浓度范围为0.19-1.87μg/L,利用本研究确定的基准值进行风险评估显示水体健康风险较小。从社会经济效益角度分析,通过调查目前我国正常饮用水体内锑浓度现状,认为正常饮用水体内仍可维持现行标准,超标率较低。但全国范围内常出现水体锑污染事故,可利用基准值25.13μg/L,超标率可从100%下降至60%。这对像河南三门峡等地区因矿洞涌水轻微超标,但为了达标应急常态化,可以减轻一些不必要的治理成本,意义重大。结合锑污染矿区和纺织印染企业/园区排放水体污染情况的具体分析,应用本研究基准值后,超标率显著下降,在保护
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