二维C4N及C4N/石墨烯异质结储能性能的第一性原理研究

作     者：武汉 

作者单位：西安工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：任娟

授予年度：2024年

学科分类：0808[工学-电气工程] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 0702[理学-物理学] 

主      题：Li/Na/K离子电池 第一性原理 二维C4N 异质结构 

摘      要：离子电池是目前新一代二次电池,因其具有较高的能量密度和循环寿命,广泛应用于很多领域。电极是电池的核心,而离子电池负极材料对离子电池的性能起着至关重要的作用。因此,寻找高性能的离子电池负极材料成为研究热点。二维碳氮材料具有比表面积大,导电性能好,循环和倍率性能优异等特点,是一种具有光明应用前景的离子电池材料。 本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对单层具有哑铃状结构的单层C4N和C4N/石墨烯异质结作为锂、钠、钾离子电池负极材料的性能进行系统研究,深入探讨了锂、钠、钾离子在该类负极材料上的吸附特性和扩散过程,理论比容量、平均开路电压等参数,为研究和开发电化学性能好的新型离子电池负极材料提供理论指导。主要研究结果如下: （1）研究了二维单层C4N作为钠离子电池负极材料的性能。哑铃状C4N单层是一种类石墨烯的零带隙半金属,C4N单层最大吸附9个Na时,吸附容量为486.47 m Ah/g。钠离子在C4N上具有较低的扩散势垒,在两种不同路径下分别为0.071 e V和0.075 e V。钠离子电池的平均开路电压为1.383 e V。此外,我们考虑在二维单层C4N的两侧吸附更多Na原子。结果表明,二维单层C4N结构理论上具有1945.89 m Ah/g的超高容量。这也表明C4N作为离子电池负极材料具有广阔的前景。 （2）研究C4N/石墨烯异质结作为锂、钠、钾离子电池负极材料的性能。结果表明,引入石墨烯后,C4N/石墨烯异质结具有良好的稳定性和力学性能。锂、钠和钾离子电池的理论比容量高达792 m Ah/g、853 m Ah/g和853 m Ah/g。锂/钠/钾离子电池的平均开路电压分别为1.297 V、0.922 V和0.795 V,且随锂离子浓度增大开路电压下降趋势平缓,表明该异质结可提供稳定的低嵌锂电位。电子结构分析表明,吸附金属锂、钠、钾之后,构型显示出金属性质,导电性大大提升,可有效降低电池的内阻,提高该材料的循环性和安全性。动力学扩散性能研究结果表明,使用CI-NEB技术的各种扩散途径,计算出的Li/Na/K离子的最小扩散能垒分别为0.32 e V、0.10 e V和0.06 e V。因此,锂、钠、钾离子在该异质结上扩散速率更快,表现出优异的倍率性能。