抗生素和微塑料的复合污染对A/O-MBR工艺运行效能的影响机制研究
作者单位：东北电力大学
学位级别：硕士
导师姓名：孟令威
授予年度：2024年
学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学]
摘 要：过去的几十年里,药理活性物质大量用于预防或治疗感染疾病,抗生素被使用后通过代谢的形式随粪便或尿液排入污水管网,从而对污水处理系统产生一定影响。同时,塑料制品与人类生活息息相关,其在环境中被分解会变成不计其数的小塑料颗粒,它们会以生活或生产废料的形式直接被排入或因降雨径流冲刷地面汇入市政排水管网,污水处理厂既是微塑料污染向环境排放的重要源头,也是对水体中微塑料负荷进行控制以及研究其处理技术的重要场所。目前大多数研究集中于生物废水处理系统中单个污染物对系统运行效能和微生物群落变化的影响,虽然微塑料或抗生素单独暴露引发生物体细胞损伤的研究很多,但是长期暴露下微塑料与抗生素的复合污染对污水处理系统运行效能的影响及作用机制的报道并不多见,该联合毒性效应需引起关注。 因此,本研究选取三种污水处理厂中常见的抗生素罗红霉素、磺胺甲恶唑及阿莫西林和一种污水厂中典型的微米级微塑料聚氯乙烯（Polyvinyl chloride,PVC）,以A/O-MBR污水处理工艺为主要研究对象,考察抗生素单一污染以及与PVC MPs的复合污染对污泥系统运行效能的影响,在此基础上,通过监测微生物菌落结构的响应,揭示不同系统之间功能菌属及膜污染特性差异的微生物学机制,从而为新型污染物的环境效应和膜污染控制措施提供理论和实践依据。本文的主要结论如下: （1）进水中添加不同抗生素后,对A/O-MBR工艺出水COD、氨氮、总氮、总磷等常规指标的测定发现,长期胁迫对系统COD去除效果的影响为:阿莫西林罗红霉素磺胺甲恶唑,对氨氮去除率影响不大,系统对TN的去除均受抑制,系统除磷效果不佳,其中磺胺甲恶唑抑制作用最为显著。对系统中污泥特性的测试发现,系统内MLSS和MLVSS显著减少,A池中污泥浓度变化幅度小于O池;A池中污泥粒径均减小,污泥絮体的表面电负性显著增强,其中投加罗红霉素后变化最为显著;抗生素均会刺激胞外聚合物（Extracellular Polymeric Substances,EPS）的产生,短期内对A池的冲击影响较大,长期存在下对O池微生物毒害作用更强。通过对膜污染特性进行测试发现,加入抗生素后,反应器膜污染周期延长,膜组件达到完全污染时,滤饼层溶解性微生物产物（Soluble Microbial Products,SMP）含量和膜污染物的基团含量更低;膜表面芳香性蛋白质、溶解性微生物产物的吸收峰强度的排序为空白组阿莫西林组罗红霉素组磺胺甲恶唑组。 （2）通过向进水中添加70μm PVC微塑料,比较微塑料与抗生素复合污染下A/O-MBR工艺运行效能发现,阿莫西林和PVC复合污染会影响系统对COD和氨氮的去除效能,TN去除率下降幅度PVC组罗红霉素组磺胺甲恶唑组,对于总磷,三种抗生素和PVC MPs在不同胁迫条件下的毒性均呈现拮抗作用,即复合毒性小于单一毒性;PVC单一污染下系统MLSS浓度水平最低,污泥粒径最小,污泥Zeta电位绝对值最大,EPS分泌量高于复合污染;长期PVC单独胁迫下的活性污泥EPS在3280cm-1（O-H拉伸）、1240cm-1和1040cm-1处（与多糖或类多糖类物质相关的振动）的谱带强度更高;空白组污泥EPS在区域（Ex/Em:250-340/280-380nm）附近的荧光峰强度较高;阿莫西林和PVC长期复合胁迫会造成膜表面上EPS和SMP含量的大量增加,多糖的含量增长更快,膜污染发生最快,PVC单一污染MBR膜TMP数值增长速率最慢。 （3）利用高通量测序技术分别测定不同污染条件下污泥系统和膜表面系统中微生物群落,结果发现,不同抗生素胁迫下,磺胺甲恶唑对污泥系统中原菌群的影响最大,物种总数有明显升高,微生物群落多样性增加,阿莫西林抑制部分菌群生长;Haliscomenobacter菌属丰度增加;Network分析图发现,Tolumonas菌属与COD、NH4+-N和TN的去除率均呈正相关;膜表面上的细菌多样性显著提高。在PVC与抗生素复合污染下,污泥系统内共有单元数相差不大,阿莫西林与PVC复合胁迫时独有物种ID最多,OTU数量也最高;Rubrivivax菌属在PVC单独胁迫下丰度明显增加;膜表面滤饼层中,阿莫西林与PVC复合污染下的OTU数量最高;Chloroflexi、Acidobacteria、Gemmatimonadetes、TM7、OD1和Parvarchaeota菌门在膜污染速率较大的样品含量更高。属水平上,Flavobacterium和Hyphomicrobium在阿莫西林与PVC复合污染下比例最高;膜表面Network图中出现的菌属明显多于相对应污泥系统,并且菌属间模块化程度更为清晰和紧密,滤饼层中与常规指标存在直接关联的菌属重叠度更低,多样性更高。 综上,本研究的实验结果为减小抗生素对污水生化
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