基于微米柱状电极的碘化铅甲胺阻变存储器研究

作     者：陈江明 

作者单位：深圳大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张豫鹏

授予年度：2022年

学科分类：08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 081201[工学-计算机系统结构] 0812[工学-计算机科学与技术（可授工学、理学学位）] 

主      题：阻变存储器 碘化铅甲胺 导电细丝 电极优化 金微米柱的使用 

摘      要：阻变存储器（RRAM）由于具有结构简单、非易失性和低功耗的特点,因而在数据存储需求爆炸式增长的时代受到广泛关注。同时,在十字交叉阵列结构与大容量存储密度相兼容下,阻变存储器被认为是突破冯诺依曼瓶颈的基础元器件之一。基于金属氧化物或钙钛矿材料的阻变存储器具备在高阻态（HRS）和低阻态（LRS）之间电阻切换的能力。卤化物钙钛矿材料的化学式通常为为ABX,其中A是有机或无机阳离子,B是金属阳离子,X是卤化物阴离子,CHNHPbI（MAPbI,碘化铅甲胺）则是一类典型的钙钛矿阻变材料。理论和实验研究发现具有低形成能的点缺陷,包括间隙（I,MA）、空位(V、V、V)和阳离子取代(MA),可以在MAPbI的价带(MA,I,V,V)和导带（MA,V）形成浅缺陷能级。因此,MAPbI薄膜在施加电压刺激下会形成浅层缺陷的导电细丝引起阻态转变。然而,对于有机无机杂化卤化物钙钛矿（HOIP）阻变存储器而言,导电细丝的随机生长和破裂可能导致器件的循环间和器件间开关电压和高低电阻差异性大,从而降低其在大规模集成电路的应用可能性。因此,科研人员提出了许多方法旨在提高阻变存储器件的均一性,包括掺杂金属纳米颗粒（Ag、Au纳米颗粒）、引入特殊电极结构（Cu、Au尖端电极等）以及嵌入介质层（双层氧化物、石墨烯）有效调控导电细丝的形成和断裂。有研究表明将特殊电极结构应用到阻变存储器件中,可以增强局部电场并引导导电细丝的局部生长。然而,有机无机杂化卤化物钙钛矿阻变存储器件引入标准化特殊电极阵列的方法仍有待开发。本文提出了一种简便有效的电极优化策略,即在底部电极引入金微米柱电极结构,从而提高有机无机杂化卤化物钙钛矿阻变存储器件阵列的性能均一性。在Ag/聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）/MAPbI/金微米柱/氧化铟锡（ITO）的结构中,金微米柱可以增强局部的电场进而影响导电细丝的生长。Ag/PMMA/MAPbI/金微米柱//ITO阻变存储器与采用标准平面结构金电极MAPbI阻变存储器相比,前者实现了10～8的大开关比和低至-0.11 V的开启电压。此外,该器件的循环次数可以达到4×10～3,并表现出无明显电流波动。同时,来自50个器件的开关电流测量数据表明器件间的开关电流差异小。此外,本文使用威布尔分布对开启时间数据进行统计,分析了开启电压、开启时间与限制电流三者之间的关系。由COMSOL多物理场仿真模拟分析证明金微米柱可以增强局部电场强度,有助于提高阻变性能并影响导电细丝的形成。本文使用透射电子显微镜（TEM）、能量色散光谱（EDS）和电子能量耗尽光谱（EELS）对Ag/聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）/MAPbI/金微米柱/氧化铟锡（ITO）器件的电阻切换机制进行了研究。结果证实,导电细丝由银和碘元素构成,其形成和断裂主要发生在MAPbI层。本次研究是首次将金微米柱引入有机无机杂化卤化物钙钛矿阻变存储器件,通过调控导电细丝的生长,从而提升器件性能,有望推动器件的大规模集成应用,并给钙钛矿阻变器件机制的研究带来了新的思路。