基于分子模拟的CO2-CH4水合物分解速率影响因素研究

作     者：李匀超 

作者单位：中国石油大学(北京) 

学位级别：硕士

导师姓名：宫敬;宋尚飞;史博会

授予年度：2022年

学科分类：0820[工学-石油与天然气工程] 08[工学] 082002[工学-油气田开发工程] 

主      题：CO2-CH4水合物 分子动力学模拟 影响因素 作用机理 

摘      要：天然气水合物储量大,已被列为我国第173个矿种,并已进行了两次试采。但天然气水合物开采困难、分解难以控制等因素已经成为限制我国推进深远海水合物开发的主要因素。CO作为一种易制得的气体,现已被证明可用于水合物置换的开采,而在对于采用CO置换开采过程中形成的CO-CH水合物的性质,还欠缺系统、全面的讨论。不仅如此,在其他多种方法开采可燃冰的过程中,在管道内可能存在CO-CH等多种气体形成的多元水合物,而在管道中相对苛刻的温度和压力环境下,水合物可能再次生成或分解。本文从分子动力学模拟的视角入手,进行CO-CH水合物分解速率影响因素的研究。首先,对由不同相构成的CO-CH水合物体系分解过程中的界面效应展开了讨论。并且采用体结构参量(F)、固定分子数量、径向分布函数（RDF）、水合物笼数量等表征手段,从不同体系中不同水合物层的分解速率入手,分析界面效应对CO-CH水合物分解速率的影响与作用机理。从表征结果上来看,水合物-水相界面处CO-CH水合物相分解速率最慢,水合物-气相界面处次之。综合讨论,得到了界面效应主要通过对CO-CH水合物分解传质过程产生影响,从而抑制/促进相交界面处CO-CH水合物的分解速率的结论。其次,本文针对CO-CH水合物分解过程中客体分子浓度对分解速率的影响作出讨论,主要基于客体分子浓度不同的体系对CO-CH水合物相分解速率的影响作出讨论,通过固定分子数量变化率、RDF等方式对CO-CH水合物相及客体分子聚集形成气泡的过程进行表征,分析CO及CH客体分子浓度对CO-CH水合物分解速率的影响机理。得到了液相中客体分子同时通过对水笼稳定性以及CO-CH水合物相客体分子的逸出过程产生影响来促进CO-CH水合物相分解的结论。并且,本文也针对不同的水合物构型对CO-CH水合物分解速率的影响作出讨论,重点从固定分子数量、水合物笼数量变化的角度,讨论了CO-CH水合物笼占有率及CO分子与CH分子对56～2笼与5笼有不同占有偏向时,CO-CH水合物分解速率的受影响情况。主要分析了5笼以及56～2笼稳定性的差异导致的水合物构型不同对CO-CH水合物分解速率的影响。得到了CO客体分子对56～2笼的占有率越高,CO-CH水合物相越容易分解的结论。最后,针对CO-CH水合物分解过程中的主要影响因素进行汇总和总结,提出CO-CH水合物分解过程中的主要影响因素与作用机理。