渤黄海溶解态钼的非保守行为及与氮循环的耦合

作     者：范津奇 

作者单位：中国科学院大学(中国科学院海洋研究所) 

学位级别：硕士

导师姓名：段丽琴;张乃星

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 09[农学] 0903[农学-农业资源与环境] 0713[理学-生态学] 

主      题：溶解态Mo 非保守行为 生物固氮 硝酸盐还原 渤黄海 

摘      要：钼（Mo）在海洋生物活动中起着重要的作用,Mo作为固氮酶和硝酸盐还原酶的辅助因子,在生物固氮和硝酸盐还原的氮循环过程中发挥着关键作用。目前渤黄海中溶解态Mo行为特征及与生物固氮和硝酸盐还原过程的耦合作用仍不清楚。本论文聚焦渤黄海溶解态和颗粒态Mo的行为特征及与氮循环的耦合关系,系统研究了秋季和夏季渤黄海海水中溶解态和颗粒态Mo的含量水平、行为特征和时空分布格局,及与盐度、溶解氧（DO）和Chl-a的耦合关系,解析了渤黄海溶解态Mo的非保守行为特征及其非生物和生物影响因素;研究了溶解态Mo浓度与无机氮盐、固氮速率及固氮菌和硝酸盐还原菌相对丰度在空间分布上的对应关系,探清了渤黄海溶解态Mo与微生物固氮和硝酸盐还原过程的耦合关系。同时,通过外海原位海水和人工海水添加钼酸盐的培养实验,进一步揭示了溶解态Mo对近海微生物固氮和硝酸盐还原的潜在调控作用。获得以下主要结论:1.系统研究了渤黄海海水溶解态和颗粒态Mo的时空分布格局、行为特征及影响因素。秋季和夏季溶解态和颗粒态Mo空间分布存在差异;秋季渤黄海溶解态Mo仅在水平分布上表现为非保守行为,而夏季在水平和垂直方向上均表现为非保守行为,其主要受河流输入、颗粒物吸附、氧化还原条件、生物利用等因素控制。渤黄海溶解态和颗粒态Mo的分布存在空间和季节差异。秋季和夏季溶解态Mo的浓度范围分别为36.4-125.0 nmol L和55.9-131.6 nmol L,大部分站位浓度都明显偏离了理论稀释曲线,表明溶解态Mo具有非保守行为特征,其主要受河流输入、颗粒物吸附、氧化还原条件、生物利用等因素控制。颗粒物吸附和生物利用对秋季和夏季溶解态Mo非保守行为的影响作用具有相似性。溶解态Mo和溶解态Mn浓度的空间分布相似,而颗粒态Mo高值与溶解态Mo低值相对应,表明秋季和夏季颗粒物,特别是Mn O相通过吸附作用去除水体溶解态Mo。表层海水中溶解态Mo浓度与Chl-a浓度呈负相关,表明生物吸收也对溶解态Mo的去除起到了重要作用。估算的秋季初级生产藻类对溶解态Mo的消耗水平(20nmol L)明显大于夏季(10 nmol L),说明溶解态Mo在季节尺度上的含量和分布差异可能是受到藻华爆发与消退的影响。河流输入对秋季和夏季溶解态Mo非保守行为的影响却存在差异。秋季,溶解态Mo在渤黄海多处出现高达40-50 nmol L的显著损耗,特别是黄河口附近海域溶解态Mo浓度存在显著低值,这是受淡水稀释影响的结果。夏季,最高溶解态Mo浓度最大值出现在黄河入海口和黄海的西部沿岸海域,这些沿岸区域可能受到了来自工业区或人类生活区中的陆源输入对溶解态Mo的补充。此外,在黄海冷水团,氧化还原条件对水体Mo的行为特征也存在显著影响。黄海底层海水中DO浓度与溶解态Mo的浓度显著正相关,这也表明了较高的DO含量有利于沉积物中的Mo向底层海水的释放与转移,而较低的DO含量则削弱了这一过程。2.揭示了渤黄海溶解态Mo浓度与无机氮盐、固氮速率及固氮菌和硝酸盐还原菌丰度在空间分布上的对应关系,探清了渤黄海溶解态Mo与微生物固氮和硝酸盐还原过程的耦合关系。渤黄海溶解态Mo对固氮菌和硝酸盐还原菌生长及生物固氮和硝酸盐还原过程存在一定的促进作用,硝酸盐还原过程比生物固氮过程会消耗更多的溶解态Mo。渤黄海中溶解态Mo与亚硝酸盐浓度、蓝藻相对丰度、固氮速率、固氮菌和硝酸盐还原菌相对丰度具有较好的耦合关系。秋季,高溶解态Mo浓度对于与较低的亚硝酸盐浓度,二者存在显著负相关,表明溶解态Mo可能参与了这一区域的硝酸盐还原过程。南黄海北部的36°N断面水体中蓝藻相对丰度和固氮速率最高,此处溶解态Mo浓度也出现了最高值,二者高值相对应。表明Mo可能促进了该区域的微生物固氮过程。渤黄海海水中具有硝酸盐还原功能的细菌相对丰度是具有固氮功能的细菌相对丰度的10倍以上,说明渤黄海中溶解态Mo对硝酸盐还原过程的影响或调控作用大于对生物固氮的影响或调控作用。渤黄海溶解态Mo对微生物固氮过程的影响在夏季更显著。夏季,渤黄海溶解态Mo浓度与固氮速率呈显著正相关,且表层海水中的固氮速率明显高于秋季,特别是渤海中的固氮速率和溶解态Mo浓度均显著高于秋季,表明渤黄海溶解态Mo对生物固氮存在促进作用,这种作用在夏季更显著。与秋季相似,夏季渤黄海溶解态Mo浓度与具有硝酸盐还原功能的细菌相对丰度呈显著负相关,说明夏季溶解态Mo也参与了渤黄海中的硝酸盐还原过程并被消耗。3.结合外海原位海水和人工海水添加钼酸盐培养实验,进一步揭示了溶解态Mo对近海微生物固氮和硝酸盐还原的潜在调控作用。结果表明,添加低浓度和高浓度的钼酸盐均促进了生物固氮和硝酸盐还原过程;海洋水体中无机氮盐和溶解态Mo充足时,硝酸盐还原菌比固氮菌的竞争力更强,但当无机氮盐和溶解态Mo浓度均较低时,固氮菌会优先利用水体中的溶解态Mo进