具有荧光传感性的纳米纤维素基重金属吸附剂的组装及其吸附机制研究

作     者：王涵宇 

作者单位：齐鲁工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：吴朝军

授予年度：2024年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：纳米纤维素 荧光 可视化吸附 

摘      要：随着现代工业的高速发展,重金属离子造成的水污染问题已经成为亟待解决的国际问题,而常规吸附材料存在成本高、二次污染和吸附性能差等缺点。因此,寻找一种生物相容性好的绿色吸附剂时刻不容缓的。纤维素作为自然界中含量最丰富的生物质具有作为吸附剂的潜力,特别是其通过各种物理化学生物等方法制备的纳米纤维素,其形成的孔径有利于重金属离子的吸附。但纳米纤维素本身因其含有大量的亲水羟基并不利于吸附,但将其改性后可大大提高其吸附性能。碳量子点（也称为碳点）在2004年单壁碳纳米管的纯化过程中被首次发现,是一种新兴的、极具发展前景的荧光碳基纳米材料。由于重金属离子与碳点表面官能团和类石墨核之间的静电吸引和化学络合作用,碳点的荧光可以被重金属选择性猝灭,但是将碳点与改性纳米纤维素结合制备荧光吸附剂的研究还太少,且碳点的制备方法大多过于困难。因此,本文采用一锅水热法制备了氮掺杂的碳点,并将其与TEMPO氧化纳米纤维素结合形成一种新型荧光吸附材料。 （1）高效可视化吸附Pb材料,以TEMPO氧化纤维素纳米晶（TOCNC）和聚乙烯亚胺（PEI）为原料,采用一锅水热法制备了碳点（CDs）。用TOCNC和海藻酸钠（SA）制备的微球吸附剂与CDs进行静电自组装,最终的到了一种环保、荧光敏感、可回收的微球吸附剂——CDs-TOCNC/SA。结果表明,CDs-TOCNC/SA可在365 nm紫外光下产生蓝色荧光并可以在Pb的浓度为0.0001～100 mg/l时观察到吸附剂的不同程度的荧光猝灭,表明CDs-TOCNC/SA能够可视化动态吸附Pb,且在p H=5时Pb的最大吸附量为190.1 mg/g。CDs-TOCNC/SA经过5次吸附-解吸循环后,仍能去除78.99%的Pb,同时通过吸附等温线模型和吸附动力学模型研究得出CDs-TOCNC/SA对Pb的吸附方式为单层化学吸附。 （2）Cr作为一种在水中呈阴离子的重金属,存在着难降解和吸附效率差等现象,本论文提出了将Cr吸附并光催还原成Cr的方法,目前国内外鲜有报道。所以本实验将碳点（CDs）和钛酸盐纳米纤维（TNs）与TEMPO氧化纳米纤维素（TOCNC）混合,通过席夫碱反应制备荧光纳米纤维素气凝胶（FNAs）。所得到的FNA可以通过CDs中的荧光猝灭来检测Cr的吸附,并通过CDs在光催化中的协同作用来促进Cr的去除。结果表明,优化后的FNA具有20.53 m/g的高比表面积,对Cr的最大吸附容量为543.38 mg/g,高于目前报道的大多数Cr吸附剂。 （3）分别对Pb和Cr的吸附机制进行了探究,采用不同氮源对CDs进行掺杂,然后将其与纳米纤维素进行组装得到不同含氮量的荧光纳米纤维素吸附剂FA-1、FA-2和FA-3。然后我们探究了它们对Pb和Cr的吸附性能。结果表明,适量的氨基接入可以提高吸附剂对Pb的吸附性能,大量的氨基接入可以提高对Cr的吸附性能。