MXene/离子液体复合膜分离CO2的分子动力学模拟研究

作     者：徐鹏 

作者单位：北京化工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘志平;聂毅

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 081701[工学-化学工程] 

主      题：MXene 离子液体 CO2分离 分子动力学 

摘      要：双碳目标下,CO的捕集分离具有十分重要的意义。MXene作为一种新兴的二维材料,具有厚度小、结构稳定、性能可调控等特点,且与CO具有较强的作用。基于MXene与离子液体构建的复合膜由于兼具二者的优势,展现出了巨大的CO分离潜力。实际上,这种复合膜在制备的过程中会形成边对边狭缝和层间孔道两种结构,但是到目前为止,对其与分离CO的微观机理研究较少,微观结构与气体分离性能之间的关系尚不明确。因此,在本工作中我们利用分子动力学模拟的方法,分别对这两种结构与CO体系进行了研究,预测了分离性能,获得了分离的微观机理。本文的主要研究内容为:（1）在MXene狭缝上方覆盖一层超薄的离子液体膜,采用分子动力学模拟方法研究支撑型MXene/离子液体膜分离CO/N的性能。通过对覆盖离子液体的厚度和MXene狭缝宽度进行研究,发现离子液体的厚度对复合膜气体分离性能有着至关重要的影响。在离子液体厚度从一层增加到两层的过程中,CO和N的渗透通量都下降,但是N的渗透通量下降比CO更快,因此CO/N的选择性随着离子液体数量的增加而增大。相较于离子液体厚度,MXene狭缝宽度对气体渗透通量的影响较小,但是CO/N选择性随狭缝宽度增大而减小。除此之外,我们还研究了气体与复合膜之间的相互作用以及气体渗透过程,发现复合膜对CO/N的选择性分离主要归功于MXene表面的离子液体与狭缝中阴离子的协同作用。（2）在两片MXene纳米片中放入一定量的离子液体构建层间纳米孔道。通过计算阴阳离子在层间的分布情况,以及离子液体与MXene、阴离子与阳离子之间的相互作用随层间距的变化,发现随着层间距的增大,MXene与离子液体的相互作用减弱,同时阴离子与阳离子之间的相互作用变强。之后在层间放入一定量的气体分子来研究气体分子在层间孔道中与复合膜的相互作用,发现受限离子液体对CO和CH的吸引作用更强,但是会阻碍气体在层间孔道中的扩散。在气体分离过程中,阴离子对气体分离的影响最大,经过对比,发现[EMIM][TFN]的气体分离性能高于[EMIM][BF]和[EMIM][PF]。