功能化Fe3O4@C材料的制备及其对水中污染物的吸附性能研究
作者单位:盐城工学院
学位级别:硕士
导师姓名:李红波;张向楠
授予年度:2024年
学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
主 题:纳米塑料 阴离子染料 抗生素 磁性吸附材料 吸附性能
摘 要:工业发展带来日益严重的水污染问题,其中,微纳塑料、染料、抗生素已成为水中新兴污染物,会对环境和人体产生严重危害,因此,亟需开发去除这些新兴污染物的高效方法。目前,去除方法主要包括生物降解、膜过滤、高级氧化和吸附技术。生物降解效率低、耗时较长;膜过滤易受孔径限制,造成膜堵塞;高级氧化易受光源、p H、Fe和HO浓度的影响,且耗能较高。相比之下,吸附技术具有处理效率快、成本低、环保等优点,已成为去除水中新兴污染物最有效的方法之一。在本研究中,针对新兴污染物的特点,设计了两种功能化FeO@C吸附剂,并且研究了它们对水中纳米塑料、阴离子染料、抗生素的吸附性能及机理,主要研究内容如下: (1)利用一步溶剂热法制备FeO@C纳米材料,再对其表面功能化改性,通过共价键合作用在FeO@C表面引入咪唑基团(Imidazole Group)与烷基链(Alkyl Chain),制备得到一种具有正表面电位及烷基链修饰的吸附剂材料,简称FeO@C@IG-AC。通过TEM、FTIR、EDS、Contact Angle、VSM、BET、XRD、Zeta potential等表征手段分析了FeO@C@IG-AC材料的表面形貌、官能团、元素组成、亲水性、磁性、比表面积、表面电位。开展纳米塑料批量吸附实验与影响因素实验,研究了FeO@C@IG-AC对水中聚苯乙烯(PS)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)纳米塑料的吸附性能。实验结果显示,当在p H 6.5,25℃条件下,FeO@C@IG-AC投加量分别为0.3 g/L、0.2 g/L时,对PS(20 m L,25 mg/L)和PMMA(20 m L,25 mg/L)的去除率分别高达98.88%、81.29%,吸附平衡时间分别为30 min和420 min,吸附过程符合拟二级动力学模型与Langmuir模型,理论最大吸附量分别为99.21 mg/g、109.89 mg/g。Na、Ca离子浓度(0.05 mol/L~1 mol/L)与p H 3~9对吸附性能没有明显影响,吸附剂具有良好的可重用性,吸附机制主要为静电相互作用与疏水相互作用。 (2)研究了FeO@C@IG-AC对刚果红(CR)、甲基橙(MO)阴离子染料的吸附性能及机制。开展了阴离子染料批量吸附实验与影响因素实验,实验结果显示,当在p H 6.5,25℃条件下,FeO@C@IG-AC投加量均为0.5 g/L时,对CR(30 m L,80 mg/L)和MO(30 m L,20 mg/L)的去除率分别高达97.06%、97.17%,吸附平衡时间分别为180 min、120 min,吸附过程符合拟二级动力学模型与Langmuir模型,理论最大吸附量分别为176.86 mg/g、52.71 mg/g。Cl离子浓度升高(0.05 mol/L~0.3 mol/L)会抑制吸附,p H 3时吸附效果最佳,吸附剂具有良好的可重用性,静电相互作用为主要的吸附机制。 (3)针对抗生素的吸附,开发了多巴胺(DA)功能化的吸附剂材料,简称FeO@C@DA,研究了该吸附剂对盐酸环丙沙星(CIP)、盐酸四环素(TC)抗生素污染物的吸附性能及机理。通过酰胺化反应将多巴胺(DA)引入到FeO@C表面,解决了聚多巴胺(PDA)涂覆到基质表面,造成涂层易脱落、水体二次污染等问题。通过TEM、FTIR、Contact Angle、VSM、BET、XRD、Zeta potential等表征手段分析了FeO@C@DA材料的表面形貌、官能团、亲水性、磁性、比表面积、表面电位。开展批量吸附实验与影响因素实验,实验结果显示,当在p H6.5,25℃条件下,FeO@C@DA投加量分别为0.7 g/L、0.9 g/L时,对CIP(50 m L,10 mg/L)和TC(50 m L,10 mg/L)的去除率分别高达94.98%、97.37%,吸附过程符合拟二级动力学模型和Langmuir模型,吸附平衡时间分别为480 min、360 min,理论最大吸附量分别为42.54 mg/g、28.40 mg/g。氢键作用、π-π相互作用、静电相互作用为主要的吸附机制。Na离子浓度(0.05 mol/L~0.3 mol/L)对吸附量影响较小,p H值的改变对吸附有明显影响,在p H 7时吸附效果最佳,吸附剂具有良好的可重用性。