石墨球单颗粒燃烧行为研究

作     者：赵强 

作者单位：太原理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：金燕

授予年度：2023年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 080802[工学-电力系统及其自动化] 0808[工学-电气工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：石墨球 燃烧行为 固定床 鼓泡床 热重分析 

摘      要：高温气冷堆作为第4代先进反应堆型之一,是一种清洁高效的发电方式。在运行过程中,反应堆会产生大量以石墨为主要成分的乏燃料元件,石墨约占乏燃料元件质量的95%以上,通过对乏燃料元件的焚烧处理,可以实现核燃料的回收和利用。作为乏燃料元件的主要成分,石墨在乏燃料元件的焚烧处理过程中扮演着重要角色。因此有必要研究石墨燃烧过程中影响燃烧速率的因素。本论文以内部无包覆燃料颗粒的石墨球为研究对象,通过热重实验获得石墨的化学反应动力学参数;利用小型固定床和鼓泡床反应器,进行单颗粒石墨球的燃烧实验;建立单颗粒石墨球燃烧动力学模型,通过模型计算与实验研究相结合的方式探究反应温度、氧气浓度、气流速度和反应气氛对石墨球燃烧行为的影响。在石墨燃烧的热重分析实验中,随着氧气体积分数由21%增加到40%,石墨着火温度由764.4℃降低至734.7℃,综合燃烧特性指数由3.21增加至3.74,石墨燃烧的表观活化能由178k J/mol增加至198k J/mol,指前因子由1.44×10增加至3.55×10,差热曲线向低温区移动,失重速率峰值变大,峰宽变窄。随着升温速率由10K/min增加到30K/min,石墨着火温度由764.4℃逐渐增加至783.2℃,综合燃烧特性指数由3.21增加至19.26,石墨燃烧的热重曲线向高温区移动,差热曲线峰值增大,峰宽变宽。直径60mm的石墨球在O/N气氛下的着火温度约为650℃,在O/CO气氛下的着火温度约为690℃。当反应温度低于850℃时,反应温度的提高可以显著提高石墨球燃烧速率。反应温度为900℃时,随着气流速度由0.05m/s增加至0.2m/s,石墨球燃烧速率由0.2g/min显著提高至0.7g/min。气流速度在0.3m/s时,传质阻力已趋于稳定,此时气流速度的增加对石墨球燃烧速率的影响有所减弱。当反应温度为900℃时,石墨球的燃烧过程主要受传质过程的影响,表面化学反应所占比例较小,在鼓泡床条件下粒径10mm的石墨球燃尽时间约为800s,在固定床条件下粒径10mm的石墨球燃尽时间约为1000s。当反应温度为700℃时,表面化学反应的阻力显著高于传质过程,反应温度的提高可以显著提高石墨球燃烧速率,在鼓泡床条件下粒径10mm的石墨球燃尽时间约为4500s。石墨球在鼓泡床中燃烧时,反应温度的降低会降低反应活性,CO未能完全燃烧,烟气中CO浓度有所增加;气流速度的增加会缩短气流在反应器内的停留时间,烟气中CO浓度增加。