西安南郊地区大气细颗粒物单粒子质谱特征和来源解析

作     者：高冉冉 

作者单位：西安建筑科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘立忠

授予年度：2023年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：SPAMS 细颗粒物 质谱特征 来源解析 

摘      要：本研究利用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),对西安市南郊地区2020年11月至2021年10月空气中的细颗粒物单粒子进行在线监测。研究了南郊地区大气污染特征、南郊地区大气细颗粒物质谱特征以及南郊地区大气细颗粒物污染来源。主要结论如下:(1)西安南郊地区细颗粒物单粒子数量浓度季节分布特征明显,冬季、春季、夏季、秋季细颗粒物的小时数浓度平均值分别为5724个/h、2943个/h、1188个/h和1149个/h,呈现明显的冬季春季夏季≈秋季的季节变化趋势。四个季节的细颗粒物小时数浓度日变化趋势大体相似,全天呈双峰变化。(2)(1)西安市南郊地区大气细颗粒物质谱组分丰富程度研究结果表明:每小时观测到的化学组分丰度一般大于10%的有硝酸盐、硫酸盐、含氮有机物、氯盐和铝酸盐、钾、铵、钠等。每小时观测到的化学组分丰度一般在1%-10%之间的有磷酸盐、草酸、硅酸盐、铁、硫、锰、铝、钙、镁、钼、镉等。每小时观测到的化学组分丰度一般小于1%的微量组分有锂、铅、钛、铜、银等。(2)本研究采用自适应共振神经网络算法(ART-2a)将监测期间获得的细颗粒物分为元素碳类(EC)、混合碳类(ECOC)、有机碳类(OC)、富钾类(K)、左旋葡聚糖类(Lev)、重金属类(HM)、富钠类(Na)、矿尘类(Si O)共8个主要类别和其他类(Other),年平均占比分别为35.43%、6.13%、13.47%、21.86%、11.08%、5.29%、1.45%、5.12%和0.17%。(3)细颗粒物质谱组分峰面积季节变化特征结果表明,观测期间细颗粒物小时数浓度的正离子组分中,镍、铯组分峰面积在秋季最突出,钙、铁、银、锰、锆组分峰面积在春季最突出,大多数正离子组分峰面积在冬季最突出。负离子组分中,硅盐、氟组分峰面积在夏季最突出,其他所有负离子组分峰面积均在冬季最突出。细颗粒物质谱组分峰面积月变化混合特征结果表明,大多数正负离子组分峰面积在监测期间的最大值集中在11月到3月。从正离子峰面积月变化统计情况来看,锌组分峰面积在6月异常突出,镍、铯在10月最为突出。从负离子组分峰面积月变化统计情况来看,磷酸盐、硅酸盐及氟在6月异常突出。(3)基于得到的大气细颗粒物信息,利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行来源解析,得到主要污染来源结果:西安南郊地区各类污染源按对细颗粒物贡献大小依次为燃煤源35.54%、交通源24.78%、工业工艺源17.56%、生物质燃烧源15.47%、建筑扬尘源2.75%、风沙扬尘源2.74%和其他源1.16%。后向轨迹聚类分析结果表明西安市四个季节气团轨迹存在一定的差异,但大部分气团来自北方向和西北方向,四个季节的细颗粒物浓度均主要受本地短途气团传输影响。