聚苯乙烯纳米塑料和磺胺嘧啶在饱和多孔介质中的共迁移行为

作     者：裴莹盈 

作者单位：华中农业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：荣兴民

授予年度：2023年

学科分类：082803[工学-农业生物环境与能源工程] 08[工学] 0828[工学-农业工程] 

主      题：纳米塑料 聚苯乙烯 磺胺嘧啶 共迁移 针铁矿包覆砂 裸露的石英砂 

摘      要：纳米塑料作为一类环境新兴污染物,已有大量报道显示其威胁着生态环境安全和人体健康。与微塑料相比,纳米塑料颗粒更小、比表面积更大且疏水性较强。它们在土壤环境中具有环境丰度高、扩散能力强和生物毒性大等特点。抗生素由于大量使用而广泛存在于土壤环境中,其在酸性和碱性条件下均易溶解,迁移能力强。纳米塑料和抗生素在土壤中的共同存在可能导致更复杂的环境危害,它们间的相互作用带来的复合污染问题还鲜有报道。目前,针对纳米塑料、重金属及抗生素等污染物在多孔介质中的单一迁移研究较多,而对聚苯乙烯纳米塑料(Polystyrene nanoplastics,PSNPs)及磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SDZ)的共迁移行为尚未见报道。铁氧化物广泛存在于土壤中,并且其能够包覆在多孔介质表面,会对纳米塑料和抗生素在土壤中的迁移行为产生显著影响。本研究以裸露的石英砂(Bare quartz sand,BQS)和针铁矿包覆砂(Goethite-coated quartz sand,GQS)为介质,利用砂柱迁移实验、模型拟合和DLVO(Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek)理论计算,结合Zeta电位分析、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱等技术,研究PSNPs和SDZ在不同p H值和离子强度下的共迁移行为和微观作用机制。研究结果将有助于理解PSNPs和SDZ在土壤多孔介质中的共迁移行为和机制,为预测和评价纳米塑料和磺胺类抗生素土壤和地下水中的复杂污染提供科学依据。本研究取得的主要结论如下:(1)PSNPs在裸砂中的迁移率明显高于针铁矿包覆砂中,这主要归因于针铁矿包覆砂表面针铁矿的存在,会增加其表面粗糙度和沉积位点;同时针铁矿包覆砂的Zeta电位值低于裸砂,会减小PSNPs和针铁矿包覆砂之间的静电斥力,从而使PSNPs在针铁矿包覆砂中的迁移率低于裸砂中。(2)PSNPs在裸砂中的迁移率受离子强度和p H值的影响较大,而PSNPs在针铁矿包覆砂中的迁移率受离子强度、p H值的影响较小,但PSNPs在裸砂和针铁矿包覆砂中的迁移率均会随离子强度的增大而减小,随p H值的增大而增大。在p H9、10 mmol/L KCl条件下,PSNPs在裸砂中的迁移率可达到0.85,PSNPs在针铁矿包覆砂中的迁移率仅为0.11。TSM拟合显示,随着离子强度的增加和p H值的减小,PSNPs在裸砂中的分配系数K值和阻滞因子R值也减小。(3)PSNPs与SDZ共迁移时,SDZ的加入可以提高PSNPs的迁移率。SDZ的加入会与PSNPs竞争在裸砂和针铁矿包覆砂上的沉积位点;FTIR表征显示SDZ的加入增加了PSNPs表面带负电的官能团,从而增大了PSNPs和介质之间的静电斥力;DLVO理论计算显示SDZ的存在可以增加PSNPs和介质之间的势垒值,从而增加PSNPs在介质上的迁移率。(4)PSNPs和SDZ共迁移时,离子强度和PSNPs的加入对SDZ的迁移率影响较小,而p H值的变化对SDZ迁移率影响较大;p H值的增加会显著增加SDZ的迁移率,SDZ在p H 9条件下的迁移率较高,最高值可达到1.00。这主要归因于p H值为9时,介质表面负电荷数量均最多,SDZ在p H 9下主要为阴离子形态,介质与SDZ间的静电斥力最大,从而促进了SDZ的迁移。