镍钴基MOF及衍生碳在太阳能界面蒸发和高级氧化降解污染物中的研究

作     者：何攀攀 

作者单位：华中科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：龚江

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：太阳能界面蒸发 高级氧化技术 过一硫酸盐 碳基材料 金属-有机框架 

摘      要：太阳能界面蒸发作为一种清洁高效的淡水生产技术,对于解决全球淡水短缺问题具有重要意义。碳基材料由于来源广泛和化学稳定性好等优点是研究最多的光热材料之一,然而其亲水性差和微观形貌结构不易调控的缺点阻碍了蒸发器性能提高。此外,将太阳能界面蒸发和高级氧化技术(AOPs)结合以去除蒸发水体中的有机污染物,对于淡水的清洁生产十分必要。其中,太阳能蒸发和基于硫酸根自由基的AOPs(SR-AOPs)结合,能够实现光热-AOP催化剂一体化,以及光热蒸发和有机物降解的协同,但存在活性位点数量不足的问题。本论文通过金属-有机框架材料(MOFs)热解法制备微观结构可控和亲水性的碳基材料用于构筑蒸发器,并将MOF衍生碳和“多合一MOF用于双功能的光热蒸发和有机物降解。主要研究内容和结果如下:(1)提出Ni-MOF可控碳化制备海胆形貌多孔碳,将其和木头结合构筑双层蒸发器的策略。700°C热解得到的海胆状碳由包裹Ni纳米颗粒的N掺杂碳纳米管组成,具有高太阳光吸收和亲水性质,同时含有丰富亲水孔道的木头起到水传输和降低蒸发焓作用,从而使蒸发器在1 k W m光强下展现出快速水蒸发(2.07 kg m h)。(2)基于第一个工作,提出Co-MOF可控碳化制备N/Co掺杂碳,将其涂覆在棉布上并以泡沫为基底构筑双功能蒸发器的策略。700°C热解得到的多孔碳为包裹Co颗粒的表面褶皱的N掺杂碳管,具有高光吸收和亲水性质,同时N掺杂、Co包裹和褶皱形貌有利于产生并暴露大量活性位点,从而使蒸发器展现出较高的水蒸发速率(2.2 kg m h)和催化过一硫酸盐(PMS)活化以降解染料刚果红的效率(96.6%)。(3)基于第二个工作,提出制备“多合一特点的钴基MOF(Co-CAT),将其涂覆在棉布上并以泡沫为基底构筑双功能蒸发器的策略。Co-CAT具有丰富的微孔和高比表面积(418 m g),展现出高光吸收、快速水传输和降低水蒸发焓的特点,同时丰富且分散均匀的Co作为SR-AOPs催化活性位点,从而使蒸发器展现出较高的水蒸发速率(2.2 kg m h)和催化PMS活化以降解四环素的效率(91.1%)。