TiO2基纳米材料改性及光催化降解甲醛性能研究

作     者：徐佳悦 

作者单位：西南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张永平

授予年度：2023年

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 0703[理学-化学] 

主      题：二氧化钛纳米材料 光催化氧化 元素掺杂 甲醛降解 

摘      要：光催化技术因其催化氧化效果彻底、无二次污染、成本低、对环境和人体友好等优势一直以来在降解污染物领域具有广泛的应用前景。TiO是一种间接带隙半导体光催化剂,在治理水体污染物和气态污染物方面适用性广。但TiO催化剂的带隙较宽,电子-空穴复合率高,导致其催化反应效率低。所以本研究目的是将TiO光催化剂锚定于微米级碳布纤维上,并进行改性,探究其在可见光照射下光催化降解甲醛的应用。研究内容包括:第一部分采用种子辅助水热法在碳布上构建TiO纳米阵列,并在阵列表面负载Ni O颗粒,形成点-棒状结构。研究结果发现,适当负载Ni O颗粒可显著提高样品在可见光下的甲醛降解性能,而负载量过多则会阻碍光催化反应的进行。优化的TN05在420 nm可见光下的降解效率达到94%,是TiO样品的2倍有余,经过多次循环降解实验,催化剂对于甲醛的降解性能仍然能够保持在90%以上。自由基捕获实验发现催化剂在可见光照射下主要能够产生超氧自由基。改性后的样品对波长在450 nm～550 nm的可见光吸收有明显增强,主要是由于Ni O颗粒附着在TiO阵列表面,形成Ni-O-Ti键,使得材料具有了表面等离子共振效应,增强了催化剂在可见光下的性能。第二部分利用稀土元素掺杂TiO纳米结构,然后负载导电能力极强的贵金属以增强材料的表面电子迁移能力,来提高材料的催化性能。以Y(NO)为原料加入水热溶液中,利用水热法将Y离子作为异价离子掺杂进入TiO纳米阵列中,然后将贵金属Pt颗粒负载到阵列表面。研究结果表明,Y元素掺杂使得材料在420 nm可见光下的降解效率较TiO纯样提升超过30%。负载贵金属使得材料表面出现Pt和Pt,其中Pt的存在使得材料在室温暗态条件下具有了热催化分解甲醛能力。光照功率增大到8 W时,催化剂在光—热协同作用下的催化降解效率可以达到100%,经过循环测试催化效率稳定。Y元素掺杂以及Pt贵金属的负载协同作用,增强了材料中的O空位浓度,有利于光催化降解甲醛性能的提高。第三部分利用水热法在TiO中掺杂镧系稀土元素Ce,然后在纳米阵列表面负载Pt纳米颗粒。实验数据表明,少量Ce元素的掺杂使得样品在420 nm可见光下的光催化降解甲醛效率最高可达96%,是TiO样品56%催化效率的近2倍,经过循环降解实验,效率稳定在90%以上。负载Pt贵金属纳米颗粒的样品,在室温条件下的热催化分解效率可达92%,在光照的协同催化作用下,降解效率可以进一步提升。ESR结果发现少量Ce元素的掺杂能够明显增加材料中的O空位含量,适量O空位的存在为光催化反应提供活性位点。负载Pt纳米颗粒的样品中O空位浓度有明显降低,表明Pt纳米颗粒主要是吸附在TiO表面的O空位,Pt颗粒可能活化吸附的O,使得材料具有了室温无光条件下的热催化分解甲醛能力。综上,通过构建半导体异质结、元素掺杂及负载贵金属等方法,成功在碳布纤维上制备TiO纳米阵列基光催化剂,具有高效稳定降解甲醛效果。本研究为去除甲醛的空气净化设备滤网的设计提供了一种新思路。