助剂二硫化亚铁增强S-型异质结光催化产氢机制研究

作     者：周思凡 

作者单位：延安大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王丹军

授予年度：2023年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 07[理学] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：光催化产氢 FeS2还原助催化剂 异质结构 S-型电子转移机制 

摘      要：光催化分解水制氢(H)是将可持续的太阳能转化为清洁无污染的氢能的最佳技术,适应于全球能源危机与环境污染的现状,有望取代传统的工业制氢技术。开发高效,低成本,稳定的半导体光催化剂是目前研究的热点。二硫化亚铁(FeS)是一种窄带隙(1.77 eV)金属硫化物半导体材料,具有能够满足光催化产氢半反应(HER)的导带电势,是一种很有潜力的产氢助催化剂。通过耦合合适的半导体催化剂构筑FeS@X复合物,可以实现同步驱动氧化半反应和还原半反应的目的。复合催化剂的形成不仅可以提高光利用率,而且可以抑制硫化物的光腐蚀,从而实现光催化产氢效率的提高。本文通过构筑不同的FeS@X异质结构,研究了复合催化剂的光催化产氢机理以及助催化剂对复合物产氢性能的改善作用。(1)采用共沉淀、溶剂热法及煅烧法制备了独特的中空双壳结构的S掺杂ZnSnO(S-ZnSnO),进而通过水热法在S-ZnSnO样品表面负载FeS,成功构筑了FeS@S-ZnSnO异质结构。复合催化剂的产氢活性较原始ZnSnO和FeS显著增加。其产氢性能的提升归因于S掺杂和助催化剂FeS耦合的协同作用。(2)采用水热法制备了ZnInS微球和FeS纳米粒子,进而通过静电自组装构筑了FeS@ZnInS异质结。异质结构的形成不仅通过界面电子转移促进了载流子分离,并且可以拓宽光吸收范围,从而提升光催化产氢性能。(3)采用水热法制备了CdMnS固溶体,进而通过静电自组装在表面装载FeS作为产氢助剂,形成了FeS@CdMnS异质结构。通过调节Cd/Mn的比例获得了最优的Cd掺杂量的固溶体,实现了CdMnS能带结构的优化;FeS助催化剂的负载促进了光生载流子的分离和转移,实现了更高的光能利用率。