改性碘氧化铋可见光催化过硫酸盐降解金橙Ⅱ研究

作     者：张舒萌 

作者单位：江西理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：成先雄

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：碘氧化铋 金属有机框架 过硫酸盐 光催化 异质结 

摘      要：染料废水是常见的有害工业废水之一,其特点为有机物含量高、色度高、成分多变,对人体和生态水体都造成了严重威胁,传统处理技术手段存在缺陷。光催化过硫酸盐(Persulfate,PS)技术不仅能够改进有机污染物去除效率,同时也是对过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)的高效利用,探索高效的光催化材料作为PMS的催化剂对其应用有重要意义。本文制备了碘氧化铋(Bi OI)及其改性光催化剂,以金橙Ⅱ(AO7)作为降解对象,构建了可见光条件下(light)光催化过硫酸盐降解体系,并探究了降解机理,具体研究内容及结论如下:(1)采用以乙二醇为溶剂的溶剂热法,通过溶剂热温度的控制对Bi OI进行了形貌调控,在120℃下成功制备了3D球状Bi OI光催化剂。研究表明3D球状Bi OI表面由纳米薄片组成,其特征峰与Bi OI标准卡高度重合,呈现四方晶型。制备的Bi OI禁带宽度计算为1.80e V,表现出良好的可见光响应。(2)建立了碘氧化铋/过一硫酸盐/可见光(Bi OI/PMS/light)体系降解AO7。研究不同影响因素得出的最优参数为:制备温度为120℃,Bi OI光催化剂浓度为0.2g/L,PMS浓度为0.2mmol/L,AO7浓度为100mg/L时,AO7的降解效率高达97.0%,降解过程符合伪二级动力学模型。在较宽的p H(5-9)内均有95%以上的降解效果。降解过程是多途径的非均相反应,超氧自由基(·O)、单线态氧(O)是主要起作用的自由基。(3)通过溶剂热法制备了碘氧化铋/金属有机骨架(Bi OI/HKUST-1,BH)异质结光催化剂。Bi OI/HKUST-1在摩尔比为0.7,溶剂热温度为120℃(BH-0.7-120)呈现出有断裂的柱状结构,复合材料中所有的特征峰均属于Bi OI和HKUST-1,结晶良好,无其他杂质。其禁带宽度为2.19e V,比表面积为120.74m·g,表面存在的主要价态为Bi、I及Cu、Cu。(4)探究了BH-0.7-120/PMS/light体系降解AO7的性能及机理。调控Bi OI/HKUST-1摩尔比为0.7,溶剂热反应温度为120℃优化了BH-0.7-120的结晶度和形貌,在最优参数:BH-0.7-120浓度为0.2g/L,PMS浓度为0.5mmol/L,AO7浓度为200mg/L时,BH-0.7-120/PMS/light体系对AO7的降解效率达到94.9%。在p H范围为3-11时,AO7降解率均达到80%以上。相较于纯Bi OI降解效率提高了1.81倍,降解速率提高了约18倍。自由基猝灭实验及UV-vis光谱证明体系中含有·SO、·OH、·O、O及h5种物质共同作用于AO7分子的发色基团和萘环结构,使-N=N-断裂,萘环结构开环,AO7分子逐渐被分解。高的光催化反应活性及低的光生载流子复合归因于Bi OI/HKUST-1Ⅰ型异质结结构的构建。