碱金属离子电池的Ti2CS2基异质结构负极材料DFT计算研究

作     者：张忠勇 

作者单位：南昌大学 

学位级别：硕士

导师姓名：周耐根

授予年度：2023年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 0808[工学-电气工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：MXenes 异质结构 负极材料 碱金属离子电池 密度泛函理论 

摘      要：随着便携式电子设备、电动汽车和电网储能等领域的发展,市场对锂离子电池(LIBs)的需求日益增长。但锂资源的稀缺和石墨负极的比容量低(372 m Ah/g)等因素,导致LIBs难以满足庞大的市场需求。而高地壳丰度的钠元素和钾元素将有利于钠离子电池(NIBs)与钾离子电池(KIBs)填补额外的市场需求。然而,传统的LIBs负极材料被用作NIBs和KIBs的负极材料会表现出较差的性能。因此,有必要开发性能优异的新型碱金属离子电池负极材料。构建范德华异质结构是一种得到性能优异的碱金属离子电池负极材料的有效的策略,因为异质结构能够整合单体材料的优点。本文设计了G-Zn O/TiCS、Ti S/TiCS和Nb S/TiCS三种异质结构,并通过密度泛函理论(DFT)计算研究了它们的稳定性、导电性和电化学性能,来评估这些异质结构作为碱金属离子电池负极材料的可行性。三种异质结构表现出优异的稳定性和导电性。电化学性能的结果如下:(1)G-Zn O/TiCS异质结构:碱金属离子在G-Zn O/TiCS中间的扩散势垒(锂/钠/钾离子:0.468/0.305/0.113 e V)均低于0.5 e V,表明G-Zn O/TiCS具有较好的倍率性能。G-Zn O/TiCS作为碱金属离子电池负极材料的平均开路电压(OCVs)(LIBs/NIBs/KIBs:0.571/0.749/0.292 V)均在0～1 V的范围内,并且比容量(LIBs/NIBs/KIBs:529/317/317 m Ah/g)均高于石墨(LIBs/NIBs/KIBs:372/35/279m Ah/g)等负极材料。说明G-Zn O/TiCS是一种有前景的LIBs、NIBs和KIBs的负极材料。(2)Ti S/TiCS异质结构:碱金属离子在Ti S/TiCS中间的扩散势垒(锂/钠/钾离子:0.333/0.146/0.055 e V)均低于0.35 e V,表明该异质结构具有优异的倍率性能。Ti S/TiCS作为NIBs和KIBs的负极材料的平均OCVs(NIBs/KIBs:0.626/0.995 V)均在0～1 V的范围内,而作为LIBs负极材料的平均OCV(1.663 V)超过了1 V。Ti S/TiCS作为NIBs和KIBs负极材料的比容量为566和283m Ah/g,均高于石墨等负极材料。总之,Ti S/TiCS是一种有前景的NIBs和KIBs的负极材料。(3)Nb S/TiCS异质结构:碱金属离子在Nb S/TiCS中间的扩散势垒(锂/钠/钾离子:0.455/0.247/0.204 e V)均低于0.5 e V,表明该异质结构具有较好的倍率性能。Nb S/TiCS作为NIBs和KIBs的负极材料的平均OCVs(NIBs/KIBs:0.617/0.929 V)在0～1 V的范围内,而其作为LIBs负极材料的平均OCVs(LIBs:1.190 V)超过了1 V。此外,Nb S/TiCS作为NIBs负极材料的比容量为489 m Ah/g,高于石墨等负极材料。总体而言,Nb S/TiCS是一种有前景的NIBs负极材料。