新型光催化材料的制备及其降解抗生素和去除Cr6+性能的研究

作     者：曹继辉 

作者单位：昌吉学院 

学位级别：硕士

导师姓名：曾何华;赵伟

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 07[理学] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 09[农学] 0903[农学-农业资源与环境] 0703[理学-化学] 0713[理学-生态学] 

主      题：光催化 表面等离子体共振 S型异质结光催化剂 光催化降解机理 

摘      要：抗生素的大规模生产和使用不可避免地会造成环境污染,对人类健康和生态健康构成潜在危害。面对日益严峻的环境污染问题,采取切实有效的措施消除污染物,已成为当务之急。然而污染物降解技术在降解效率、无害化处理等方面使人难以满意,因此开发高效、绿色的处理技术已成为一个研究热点。通常情况下,光谱响应范围窄的光催化材料(如二氧化钛),一般具有光生载流子低分离效率的弊端,使其技术发展受到了严重制约,但光催化降解污染物是一种处理环境污染物比较有潜力的绿色技术。基于上述讨论,本文提出了表面等离子体共振效应和S型异质结特性的光催化剂构建方法,从而提升光催化材料的光吸收能力,进一步提高光催化降解环境污染物的性能。通过光还原反应在AgCO/Bi VO光催化剂表面沉积Ag纳米粒子,成功的制备了一种新型的Ag/AgCO/Bi VO等离子体光催化剂。由于这种新型异质结光催化剂结构的存在,不仅可以防止光生电荷的复合,而且Ag的独特性质使其在光吸收方面具有很大的优势。除此之外,Ag/AgCO/Bi VO光催化剂在降解盐酸土霉素(OTH)和去除Cr方面表现出良好的催化性能,光照150 min后OTH的降解率可达98.0%。通过一系列表征方法证实了Ag/AgCO/Bi VO的成功制备,并证明了·OH和h自由基在OTH降解中的重要性。此外,从降解OTH和还原Cr两个方面系统研究了Ag/AgCO/Bi VO光催化剂的光催化机理。首次构建了一种新型高效的CuWS/Mo SS型异质结光催化剂,并将其应用于环境污染物的去除。在制备的光催化剂中,CuWS/Mo S-8%S型异质结光催化剂的催化活性最高,对Cr的光催化还原效率和光催化氧化四环素(TC)的效率分别可达82.1和93.3%。CuWS/Mo S异质结光催化剂具有良好的稳定性和优良的光催化性能,这是由于其能够有效的分离电子-空穴对,而且形成了S型异质结,并具有较强的氧化还原能力。此外,通过对实验和理论计算的深入分析,推测CuWS/Mo S异质结光催化剂遵循典型的S型光生载流子转移机制,并通过自由基猝灭实验、电子顺磁共振(EPR)分析以及电荷密度分布、内置电场、以及能带偏移量。内置电场和带偏作为光诱导电子和空穴分离的驱动力,确保了CuWS/Mo SS型异质结光催化剂保持良好的光催化氧化和光催化还原活性。最后,基于实验和模拟结果,提出了CuWS/Mo S异质结光催化剂S型光生载流子迁移的光催化机理。本论文对于开发新型等离子异质结光催化剂和S型光催化体系的发展以及满足未来环境要求具有重要意义。