Pd单原子催化剂的制备及其在选择性加氢反应中的应用

作     者：李令 

作者单位：辽宁大学 

学位级别：硕士

导师姓名：杨黎妮

授予年度：2023年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：单原子催化剂 选择性加氢 苯甲醛选择性加氢 苯乙炔选择性加氢 

摘      要：负载型贵金属催化剂在大多数重要的化学反应中表现了卓越的催化活性,虽然其在工业上应用广泛,但贵金属资源稀缺,成本高昂。贵金属纳米颗粒催化剂(NPCs)在催化反应中只有表面的金属原子参与催化反应,而内部的金属原子并未参与反应,这使得金属原子利用率降低并导致催化剂成本的提高。提高金属原子利用率的有效策略之一便是减小颗粒尺寸,将贵金属颗粒分散到超小形式,可以暴露更多活性位点,能有效地利用催化活性成分,以提高金属原子利用率并降低原料成本。单原子催化剂(SACs)具有最大原子利用率,均一的活性位点以及独特的配位环境等特点,原子分散确保每个金属原子都暴露出来以便参与催化反应,这对于成本敏感的贵金属催化剂驱动的行业无疑是极具有吸引力的。SACs已成为多相催化领域中最具吸引力的前沿领域,并且受到了广泛的关注与研究。但目前制备合成策略简单、实用且稳定、低成本的高负载量贵金属SACs仍然具有极大挑战。本论文提出一种操作简单且高效的方法,用于制备Pd单原子催化剂(Pd /G),首先以Pd纳米颗粒催化剂(Pd /G)为前驱体,然后通过气体再分散策略将Pd纳米颗粒再分散为Pd单原子,最终制备得到原子分散的Pd催化剂,并应用于选择性加氢反应,以探究Pd单原子催化剂的催化性能。研究内容主要包括以下几个方面:(1)以石墨烯为载体,利用沉积沉淀法将Pd纳米颗粒锚定在石墨烯的缺陷中,制备得到Pd /G催化剂,然后利用硝酸蒸汽法将纳米颗粒再分散为单原子,得到Pd /G催化剂。利用多种表征手段对催化剂的微观结构进行研究,结果表明,该方法可以成功制备Pd /G催化剂,且Pd单原子高度分散在石墨烯载体上。(2)将制备得到的Pd /G催化剂应用于苯甲醛选择性加氢反应中,探究其催化性能。并与制备的Pd /G催化剂做对比,研究表明,Pd /G催化剂表现出了比Pd /G催化剂更好的选择性(97.45%)。(3)将制备得到的Pd /G催化剂进行苯乙炔选择性加氢反应以探究其催化性能。研究表明,该材料具有很高的TOF值(36165 h)。