（Ta,Zr）C固溶陶瓷的制备及氧化性能的研究

作     者：蒋杰 

作者单位：中南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：易茂中

授予年度：2022年

学科分类：08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：溶剂热 碳热还原 钽锆碳粉末 单相固溶陶瓷 氧化性能 

摘      要：随着航空工业的飞速发展,对各种高温热结构材料的性能提出了更高的要求。(Ta,Zr)C固溶陶瓷具有优异的高温力学性能和抗氧化烧蚀性能,是适用于航空航天领域的理想热结构材料体系之一。本文采用溶剂热-碳热还原工艺制备了几种不同固溶比的(Ta,Zr)C固溶陶瓷粉末。详细研究了溶剂热和碳热还原工艺的工艺参数对粉末的组成和结构的影响。选取特定成分点的(Ta,Zr)C固溶陶瓷粉末,利用放电等离子烧结(SPS)快速致密化得到(Ta,Zr)C固溶陶瓷块体,并研究(Ta,Zr)C固溶陶瓷的氧化性能。主要结论如下:(1)热力学计算表明,随着Zr C含量的增加,(Ta,Zr)C陶瓷粉末合成温度逐渐升高;实际试验结果表明,随着Zr C含量的增加,(Ta,Zr)C陶瓷粉末的合成温度具有先增加后减小的趋势。热力学计算的偏差主要源自于未考虑原子之间扩散动力学的影响。(2)研究了溶剂热和碳热还原工艺参数对粉末的微观形貌、晶体结构、粒径和分散性等方面有很大的影响。结果表明,以0.16 mol·L和0.44 mol·L的Ta、Zr的原子浓度,200°C和20 h的溶剂热温度和时间,Ta、Zr原子与乙酰丙酮的摩尔比1:3,乙醇为溶剂合成的先驱体在真空环境下1700°C碳热还原反应3 h。可获得粒径细小、分散性好、纯度高且呈单相结构的(Ta,Zr)C固溶陶瓷粉末。(3)采用最佳工艺参数制备了几种不同固溶比的(Ta,Zr)C固溶陶瓷粉末。即TaZr C、Ta Zr C、Ta ZrC和Ta ZrC。粉末颗粒的晶粒尺寸处于21-31 nm之间,属于纳米晶的范畴,其平均粒径约为148 nm左右,粒径分布呈单分散,在微纳尺度内元素分布均匀。(4)使用上述制备的固溶陶瓷粉为原料,采用SPS工艺快速制备了三种特定成分点的(Ta,Zr)C陶瓷块体,即TaZr C、Ta Zr C和Ta ZrC,并研究了其氧化性能。结果表明,所制备的固溶陶瓷的致密度分别为98.06%、98.15%、96.74%。三种(Ta,Zr)C固溶陶瓷中,随着Zr C固溶量的增加,氧化速率常数降低,氧化活化能升高。其中Ta ZrC具有最低的氧化速率常数和最高的氧化活化能,分别为0.74-1.77×10 g/(cm·min)和113.43 KJ/mol。对氧化后氧化层的物相研究发现,随着Zr C含量的增加,氧化层中三元氧化物Ta ZrO含量增多。Ta ZrO具有较低的氧扩散系数,相应的会降低氧在氧化层的扩散系数,因而使得Ta ZrC具有较好的抗氧化能力。本论文图58幅,表13个,参考文献100篇