介孔复合吸附材料制备及其对Hg（Ⅱ）的吸附性能研究

作     者：姜金文 

作者单位：东北大学 

学位级别：硕士

导师姓名：胡建设

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：介孔材料 聚邻苯二胺 水草纤维素 吸附 Hg(Ⅱ) 

摘      要：水是一切生命的基本物质,水资源的保护和管理是人们健康生活的基本保证。然而,由于现代工业的快速发展,水体中重金属的污染日益严重,对人类的生存环境构成了严重威胁。特别是汞这种具有较强毒性和难降解性的重金属。随着2017年“水俣公约全面展开,废水中的汞离子污染已成为人类生活和健康相关的重要问题。为此人们需要迫切开发出一种有效的方法来去除废水中的Hg(Ⅱ)离子。目前,吸附法凭借其材料成本较低,来源广泛和简易的操作过程等优点,成为去除水体中重金属离子最广泛和最有效的使用方法之一。然而,目前大部分汞离子吸附剂存在许多缺点,比如吸附量低、成本高、再生困难等。基于此,本工作设计两种廉价高效快速的吸附材料来去除溶液中的汞离子。首先,以氨基化的介孔材料为载体,通过负载聚邻苯二胺,获得聚邻苯二胺改性的介孔复合材料(MPP),其次,为了节约成本和提高吸附量,以含有大量纤维素和木质素的水草为掺杂物,制备了水草/聚邻苯二胺改性的介孔复合材料(MPP-AC)。随后,采用FI-IR、XRD、SEM、TEM、TGA等方法对所制备材料的组成、结构、形貌等进行表征分析。为了探究材料的最佳吸附效果,分别对Hg(Ⅱ)溶液的pH值、吸附时间、初始Hg(Ⅱ)浓度、吸附温度、溶液中共存离子干扰进行了探究实验,并对吸附剂的再生性能进行探究。最后研究了吸附剂的吸附动力学、吸附等温吸附模型和吸附热力学,为吸附剂的工业应用提供了理论基础和技术支撑。本论文主要研究内容如下:在论文第二章,首先以廉价的硅藻土为硅源,以CTAB为模板剂,并采用水热法制备了介孔材料MCM-41,随后,通过与KH550反应,获得氨基化的介孔材料(MCM-41-NH2),接着,以MCM-41-NH2为载体并负载聚邻苯二胺,获得复合吸附剂(MPP)。研究发现,当MPP吸附剂在溶液pH、温度、初始Hg(Ⅱ)浓度、吸附时间分别为4、298.15 K、100 mg/L、240 min时,其最大饱和吸附量达到225 mg/g。当溶液中存在常见干扰离子时,MPP对Hg(Ⅱ)的吸附仍具有较好的选择性。MPP对Hg(Ⅱ)的吸附遵循准二级动力学和Langmuir吸附等温模型,表明该吸附过程为化学吸附过程。同时,通过热力学研究发现,该吸附过程为自发的吸热过程。干扰离子实验显示MPP对Hg(Ⅱ)的吸附几乎不受其他竞争离子的影响,且MPP对工业废水中Hg(Ⅱ)的吸附具有较高的去除率。经过5次吸附剂循环再生实验,MPP的吸附量可达到191.67 mg/g,其数值并没有明显的降低,说明该吸附剂具有较好的再生性能,具有潜在的应用价值。在论文第三章,以MCM-41-NH2为无机载体,水草纤维素为掺杂物,负载聚邻苯二胺,制备了复合吸附剂(MPP-AC)。研究发现当吸附剂在溶液pH为4、温度为25℃、吸附时间为240 min、初始Hg(Ⅱ)浓度为100 mg/L时,其最大饱和吸附量达到231.25 mg/g。数据拟合分析发现,MPP-AC对Hg(Ⅱ)的吸附符合准二级动力学模型,且其过程为吸热过程,并遵循Langmuir吸附等温模型。干扰离子实验显示共存的阳离子对Hg(Ⅱ)的去除几乎没有竞争作用,表明吸附剂对Hg(Ⅱ)的吸附具有较好的选择性,而且MPP-AC对工业废水中Hg(Ⅱ)的吸附具有较高的去除率。经过5次吸附剂循环再生实验,MPP-AC的吸附量可达到200 mg/g,表明该吸附剂具有较好的再生性能。因此,该复合材料可以作为一种有效、经济的潜在吸附剂用于对汞离子的吸附。