库仑势对氢分子离子谐波辐射电子轨道影响的研究
作者单位：陕西师范大学
学位级别：硕士
导师姓名：陈彦军
授予年度：2022年
学科分类：07[理学] 070203[理学-原子与分子物理] 0702[理学-物理学]
摘 要：强激光场与原子分子相互作用时会产生阈上电离和高次谐波辐射等丰富的超快物理现象。由于高次谐波辐射发生在原子空间尺度,高次谐波谱中包含了超快时间尺度内原子分子的动力学和结构信息。通过反演高次谐波辐射谱,人们可以提取原子分子高时间分辨率的结构及动力学信息,相关研究领域被称为高次谐波光谱学。高次谐波光谱学在阿秒物理和化学反应等研究领域具有广泛的应用。已有研究表明,利用高次谐波辐射谱可重构分子最外层电子的轨道、追踪光化学反应中分子键长的变化和探测阿秒时间尺度内电子动力学和物质结构等。科学家们用发展的高次谐波光谱技术测量了发生再散射事件的电子离开势垒的时间(电离时间)以及其返回到母核的时间(返回时间或再结合时间),实现了对再散射电子运动的实时监测。上述对时间信息的超快测量不是直接实现的。实践中,人们先通过构建理论模型,得到特定时间和观测量之间的映射关系,然后再根据实验测量的观测量(比如谐波辐射谱)的值,来反演系统的动力学信息,因此理论模型在超快测量中具有重要的意义。目前强场物理中常用的描述高次谐波辐射的理论模型包括半经典的三步模型和量子的强场近似模型。基于这些模型的电子轨道理论定量揭示了电子的出垒时间和返回时间与谐波能量之间的映射关系,人们期望将其应用于超快测量实验。然而这些常用的理论模型并没有考虑库仑效应,已有研究表明库仑势会导致电子的电离时间延迟(大约100阿秒),该延迟对谐波辐射的电子轨道具有重要影响,因此在超快测量中需要考虑库仑修正的电子轨道理论。先前对库仑修正的电子轨道的研究主要集中在原子。对于分子,其具有核间距;在外场中,还具有取向效应,即分子轴会与激光极化方向存在夹角。分子的核间距和取向效应对电子轨道的影响相关研究较少。本文以具有相同的电离能但是不同核间距和不同取向的模型H分子为例,通过数值和解析方法研究库仑势对分子高次谐波辐射的电子轨道的影响。首先通过谱方法求解含时薛定谔方程(TDSE)得到系统的平均加速度,进而通过傅里叶变换得到谐波辐射谱,然后通过小波分析方法提取某能量谐波对应的电子返回时间。将TDSE返回时间和不包含库仑势的强场近似模型(SFA)以及包含库仑势的强场近似模型(MSFA)预言的返回时间进行比较,分析不同核间距和不同取向的分子其库仑势对电子轨道的返回时间的影响。分析表明,对于平行取向(分子轴与激光极化平行),不同核间距下的TDSE返回时间和SFA结果具有显著差别,核间距越大,TDSE返回时间比SFA预言越提前。而MSFA结果与TDSE结果符合得较好,特别是在较高的能量区域。对于某一核间距,不同取向下的TDSE结果也显示了区别,而不同取向下的MSFA结果非常接近。进一步的分析表明不同取向下TDSE结果的区别源于谐波辐射过程中的双中心干涉效应,该效应导致谐波谱呈现明显被抑制的区域,进而影响了对返回时间的提取。MSFA结果中不包含干涉效应,且对于干涉效应影响较小的取向下的结果(例如平行取向和垂直取向),MSFA结果和TDSE结果符合得也较好,因此预期分子的取向效应对返回时间影响较小。我们进一步通过MSFA模型分析了电子的出垒时间(这里也称作电离时间),该时间目前无法通过数值方法从TDSE结果中直接提取。分析表明,相较于返回时间,核间距对电离时间的影响更加显著,核间距越大,MSFA电离时间相较于SFA电离时间提前越多。电离时间提前导致短的电子轨道对应的谐波幅显著增加(每个激光周期内有两个电子轨道贡献到谐波辐射,其中一个电离时间较晚而返回时间较早,称为短轨道;而另一个电离时间较早而返回时间较晚,称为长轨道);该效应对长轨道谐波幅的影响较小。与返回时间类似,取向效应对不同核间距分子的电离时间的影响也较小。上述结果可通过不同核间距和不同取向下分子的库仑尾(隧穿出点以外的库仑势)来理解。保持电离能不变情况下,核间距越大,有效电荷越大,库仑尾越强,因而库仑势对电子轨道的影响越显著。而针对某一核间距的分子,不同取向下库仑尾相似,因此取向效应对电子轨道影响较小。本文还深入分析了激光参数对分子谐波辐射过程中库仑效应的影响。本文的研究,为发展更精确的包含库仑效应的分子谐波辐射电子轨道理论提供了理论参考,为基于谐波辐射的分子结构和电子动力学的超快探测提供了建议。
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