MS-SOFC阳极的结构调控及其内重整性能研究

作     者：靳亚峰 

作者单位：西安石油大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李凯;李宁

授予年度：2022年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 0808[工学-电气工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：MS-SOFC 钙钛矿催化层 CH4燃料 

摘      要：金属支撑固体氧化物燃料电池(MS-SOFC)相比传统以陶瓷或者金属陶瓷为支撑体的固体氧化物燃料电池(SOFC)具有制备成本低、可加工性能好、单电池强度高、抗热震性好的特点,但是MS-SOFC以甲烷作为燃料时,电池的支撑体和阳极功能层的活性位点会出现积碳而导致电池内重整性能下降,功率密度和使用寿命减少。为了缓解这一问题,本文拟在MS-SOFC的金属支撑体表面增加催化重整层,CH燃料首先在催化层内发生化学重整,生成的合成气在阳极功能层进一步电化学氧化。论文采用溶胶凝胶法制备Ni掺杂LaTiO催化剂,烧结态时Ni原子固溶在LaTiO中形成LaTiNiO钙钛矿相。在800℃的纯氢气氛还原后,Ni原子从钙钛矿基体中析出迁移到表面形成纳米颗粒。析出的纳米Ni颗粒镶嵌在钙钛矿基体中,与基体紧密结合,在电流和温度的作用下不易聚集长大,对CH催化重整具有较高活性。MS-SOFC微观结构表明,催化重整层、支撑体、阳极功能层、电解质层和阴极各层之间结合紧密。为了便于描述,文中将含LaTiNiO催化层的MS-SOFC用MS-SOFCL替代,不含LaTiNiO催化层的MS-SOFC用MS-SOFCN替代。实验中以H-3%mol HO为燃料,MS-SOFCL在750°C下的最高功率密度与MS-SOFCN接近,但以CH-3%mol HO为燃料时,MS-SOFCL在750°C下的最高功率密度为0.619 W/cm,明显高于MS-SOFCN(0.513 W/cm)。交流阻抗谱分析表明,MS-SOFCL的欧姆阻抗虽然略高于MS-SOFCN,但是其极化阻抗远低于MS-SOFCN。这些优异的性能主要归因于LaTiO-Ni高效的催化重整性能。在750°C,以0.4 A/cm的电流密度对MS-SOFCL进行恒流放电测试,其稳定运行18h,表明LaTiO-Ni重整层可以有效提高MS-SOFC在CH-3%mol HO燃料中的稳定性能;MS-SOFC经历从室温到750°C的6次热循环,OCV仍旧保持在1.04V,表明电池各部件结合紧密,结构稳定。