基于氮掺杂鸡毛碳量子点的合成及优化“开-关-开”荧光探针用于测定Hg2+和百草枯

作     者：董蕾 

作者单位：四川农业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：何利;陈波

授予年度：2021年

学科分类：07[理学] 09[农学] 0903[农学-农业资源与环境] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 

主      题：荧光碳量子点 探针 鸡毛 汞离子 百草枯 

摘      要：随着全球集约化禽养殖业的飞速发展,产生了大量鸡毛角蛋白废弃物,由于其利用率低并伴随着环境污染和资源浪费的问题,研究其高值利用途径具有较大的社会价值及实际意义。汞离子(Hg)和百草枯(PQ)等重金属和农药的残留对人类健康和环境构成了严重风险,是近年来食品质量安全领域研究的热点问题。利用生物质鸡毛制备氮掺杂碳量子点(N-CQDs),研究了制备条件和氮原子掺杂条件,并对其光学、结构和稳定性质进行了表征研究。基于N-CQDs荧光猝灭和回收过程(荧光“on-off-on)建立新型荧光探针方法检测Hg和PQ,探究荧光猝灭和回收机理,并应用于实际食品样品中Hg和PQ的检测。主要内容如下:1.CQDs的制备条件:通过一步水热法,以生物质鸡毛为碳源合成强荧光性质的CQDs,探究碳源含量、反应温度、反应时间等对CQDs荧光性能的影响因素。通过单因素试验得出CQDs的最佳制备条件为,碳源含量1 g/60 m L,反应温度200℃,反应时间12 h。2.N-CQDs的氮原子掺杂条件:在CQDs最佳制备条件的基础上,通过测定碳量子点的荧光强度和荧光量子产率,考察了掺杂剂种类和掺杂剂含量的影响。通过单因素试验得出N-CQDs的最佳掺杂条件为,乙二胺作为掺杂剂,掺杂剂为1.25 g/60 m L。3.N-CQDs的性能表征:通过TEM、XRD、FTIR、XPS、酶标仪、分光光度计等仪器方法进行表征。结果显示,该N-CQDs具有良好的光学性质、结构性质和稳定性质。平均粒径为7.89 nm。在最大激发波长320 nm条件下,存在最大发射波长386nm。荧光量子产率为14%。4.检测体系性能评价:优化了N-CQDs荧光探针检测Hg和PQ的条件,包括N-CQDs浓度、反应时间、体系p H以及猝灭剂添加量。最佳实验条件下,N-CQDs体系中,N-CQDs浓度为2倍,反应时间为10 min,体系p H为11;N-CQDs/Hg体系中,N-CQDs浓度为2倍,反应时间为20 min,体系为p H 8.6,猝灭剂浓度为100μmol·L时,检测性能良好。Hg浓度在0.01-240μmol·L,PQ浓度在0.05-1.0μg·m L范围内均具有良好的线性,检出限分别为3.6 nmol·L和16μg·L。5.N-CQDs的荧光淬灭/恢复机理:存在Hg的条件下,N-CQDs的荧光被猝灭(off),添加PQ后猝灭的荧光被恢复(on)。利用N-CQDs体系设计了荧光“on-off方法,用于检测样品中的Hg。并利用N-CQDs/Hg体系设计了荧光“off-on方法,用于检测样品中的PQ。通过体系反应过程的紫外光谱和Stern-volmer方程拟合方法分别考察N-CQDs荧光体系探针与检测目标物的反应机理,结果表明,N-CQDs体系的荧光猝灭为“静态猝灭。6.实际样品检测:荧光“on-off-on探针方法用于检测实际水样品和卷心菜样品中的Hg和PQ,加标回收率为95.3-105.2%,RSD0.9773),且准确性优于HPLC-UV的范围86.9-113.4%,RSD5.2%。