利用聚单宁酸仿生粘合构建g-C3N4基复合光催化剂

作     者：王文静 

作者单位：天津大学 

学位级别：硕士

导师姓名：杨冬;陈赞

授予年度：2021年

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：g-C3N4 聚单宁酸 仿生粘合 光催化 模板合成 

摘      要：当今社会环境污染和能源短缺的问题日益突出,为解决这些问题,亟需寻找清洁、可再生的新能源和开发绿色、简易的新技术。光催化技术以光能为动力,且不会对环境造成二次污染,是一项既能利用清洁能源,又可以生产清洁能源的绿色技术,在能源和环境领域有着巨大的应用前景。石墨相氮化碳(g-CN)因其独特的共轭结构,吸光范围可延伸至460 nm,并且在苛刻的条件下仍然能维持稳定结构和催化性能,因此本论文将g-CN作为主要研究材料。针对传统热缩聚方法制备的g-CN易团聚和光生载流子复合率高的问题,从绿色化学的角度出发,利用无毒无害的聚单宁酸(PTA)的模板和粘合作用,仿生合成了g-CN基复合光催化材料,并将其应用于有机污染物的降解。首先,受贻贝粘性蛋白启发,以PTA为粘附剂和模板、三聚氰胺为g-CN前驱体,在多孔碳化PTA(c PTA)纳米棒表面上构建g-CN纳米层,合成了长2-3μm、宽400 nm的c PTA/g-CN(c PTA/CN)纳米棒光催化剂。其中,PTA纳米棒可通过简单的单宁酸(TA)自组装合成,并且无需使用其它有害化学试剂。因为PTA表面三聚氰胺负载量的限制,c PTA/CN纳米棒表面生成了多孔的粗糙表面,对分子传递有重要影响。最佳的c PTA/CN纳米棒光催化剂可以在可见光下80 min内降解92%的罗丹明B(Rh B),在3 h内降解78%的四环素(TC)。在c PTA/CN制备过程中,作为模板的PTA有效抑制了g-CN团聚;在光催化过程中,作为载体的c PTA能够促进光生电子的分离和转移。其次,为进一步提升c PTA/CN纳米棒光催化性能,以PTA为粘附剂和模板、硫脲与尿素作为g-CN前驱体,合成了c PTA/CNT/CNU同型异质结光催化剂。利用不同前驱体能够合成不同晶型g-CN的性质,在多孔c PTA纳米棒表面构建g-CN同型异质结,有效解决了纯g-CN光生电子-空穴复合率高的问题。与c PTA/CN相比,c PTA/CNT/CNU表面的孔进一步增多,比表面积增至148 m g。c PTA/CNT/CNU纳米棒光催化剂在可见光下60 min内可降解95%的Rh B,分别是CNT和CNU的2.5和2.2倍。借助c PTA、CNT和CNU三种物质的电势差构建了光生电子梯度转移通道,赋予电子快速的界面转移能力,从而提升了其光催化性能。